基于蒙特卡罗方法的D-D中子发生器辐射防护研究

徐浩博 张天浩 吕会议 袁长迎

摘 要    ：氘氘（D-D）中子发生器具有中子产额高，单色性好，可小型化等优势，因而在中子技术应用领域有着广阔的应用前景. D-D中子发生器产生的 2.5 MeV 中子由于穿透能力强以及穿过屏蔽层时产生二次γ射线因而难以屏蔽. 本课题旨在设计一个符合国家相关规定的D-D中子发生器辐射防护方案. 用蒙特卡罗程序模拟2.5 MeV中子以 1×10  8 n·s  -1通量穿过400 mm混凝土屏蔽墙时，工作人员所在监督区中子的最大周围剂量当量率为5.26 μSv·h  -1，高于职业暴露剂量限值. 在此基础上，选用含硼高密度聚乙烯材料进行屏蔽加固. 蒙特卡罗模拟结果表明，屏蔽加固后监督区中子的最大周围剂量当量率为0.49 μSv·h  -1，低于职业暴露剂量限值，其余各区域中子的周围剂量当量率也低于设计时要求的安全标准. 实验测量结果与蒙特卡罗模拟结果基本一致. 本文的研究结果为同类型D-D中子发生器的辐射防护提供了参考和借鉴.

关键词 ：辐射防护；D-D中子发生器；蒙特卡罗分法；剂量当量

中图分类号 ： TL7 文献标识码 ：A DOI ：  10.19907/j.0490-6756.2023.044002

Study of D-D neutron generator radiation protection based on Monte Carlo method

XU Hao-Bo， ZHANG Tian-Hao， L Hui-Yi， YUAN Chang-Ying

（School of National Defence Science & Technology， Southwest University of  Science and Technology， Mianyang 621000， China）

The deuterium-deuterium（D-D） neutron generator is a common neutron source for fast neutron activation analysis. It has broad application prospects in the field of neutron technology applications， such as neutron photography， neutron activation analysis， explosives and drug detection， etc. This study aims to design a radiation protection scheme for D-D neutron generator which complies with relevant national regulations. Based on Monte Carlo method， the simulation obtains the highest neutron ambient dose equivalent rate in the remaining regions except the control region. The Monte Carlo simulation results indicate that after adding a shielding layer of boron-containing high-density polyethylene with a maximum thickness of 22.4 cm on the foundation of a 400 mm concrete building wall， the highest neutron ambient dose equivalent rate in the supervision area is 0.49 μSv·h  -1， which is lower than the occupational exposure dose limit. Moreover， the neutron ambient dose equivalent rate in the remaining regions is also lower than the safety standard required at the time of design.The experimental results are basically consistent with the results of the MCNP6 simulations. The results of this study provide a reference for the radiation protection of the D-D neutron generator.

Radiation protection; D-D neutron generator; Monte Carlo method; Dose equivalent

1 引 言 中子是一种总体呈电中性且具有一定磁矩及自旋角动量的粒子，是度量物质微观结构和动力学的理想标尺，因此在众多科学领域中得到了广泛应用  ［1］. 截至2021年12月31日，我国在用放射源156 539枚；各类射线装置229 002台  ［2］. 但值得注意的问题是，中子直接照射于人体会严重危害健康，这是由于当中子穿过人体组织时，会与组织中的C、H、O、N等元素的原子核相互作用，发生散射或者核反应，导致中子辐射生物损伤效应  ［3］. 此外，自由状态下的中子是不稳定的，会自发进行β衰变释放γ射线  ［4］，当其穿过物质时还会产生二次γ射线  ［5］，γ射线通过电离作用引起组织细胞中原子和分子变化，诱发细胞突变或死亡  ［6］. 然而，在辐射防护工作中针对中子的防护十分困难，原因在于与带电粒子和物质主要因库仑作用损失能量不同，中子与物质相互作用时能量主要损失在与原子核的作用过程中，因而与相同能量的带电粒子相比，中子具有更强的穿透能力  ［7］. 据统计，2016年至2021年期间，全国共发生辐射事故31起，其中人员受超剂量照射事故5起  ［8］. 上述辐射事故致使大量人员受到外照射，造成多人辐射损伤和一定环境污染，影响社会稳定. 因此为减少放射源及射线装置使用中引起的人员健康及环境安全问题，应针对不同类型的放射源及射线装置做好相应辐射防护工作. 基于此，本文针对D-D中子发生器开展辐射防护研究，通过蒙特卡罗程序模拟获得除控制区外其余区域中子的周围剂量当量率，给出符合国家相关规定的D-D中子发生器辐射防护设计方案，切实保障工作人员及公众安全. 研究结果对开展D-D中子发生器的辐射防护具有重要实际指导意义.

2 实验装置

氘氘（D-D）中子发生器是一种加速器中子源  ［9］，具有中子产额高，单色性好，可小型化等优势，因而在中子技术应用领域有着广阔的应用前景，例如中子照相、中子活化分析、爆炸物及毒品检测等  ［10］.

本课题的辐射防护研究对象为中国原子能科学研究院研发的DNG-130型桌面式D-D中子发生器，该设备整体尺寸为1.8 m×1.0 m×1.5 m，采用高频离子源产生氘离子，经高压加速后轰击氘钛靶发生D（d，n）  3He核反应，在4π方向上产生能量约为2.5 MeV的准单色中子，产额为  1×10  8 n·s  -1.

D-D中子发生器放置在实验楼负一层中子屏蔽室，尺寸为5.5 m×6.3 m×4.0 m. 该房间2面墙体临地，一侧与另一实验室相邻，另一侧为走廊，上方为一层实验室. 根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（以下简称GB18871-2002）相关规定以及中子发生器使用要求，需将屏蔽室分隔为2个区域. 靠近地一侧的区域为控制区，是D-D中子发生器放置及工作区域，也是辐射防护目标区域，需要用到专门防护手段；靠近走廊一侧的区域为监督区，是远程控制电脑放置区域，也是工作人员所在区域，工作人员在该区域对中子发生器进行远程控制与监测，因此应严格控制该区域的中子辐射剂量. 中子屏蔽室如图1所示. 在中子发生器运行期间，相邻实验室、走廊及一层实验室皆存在公众经过或停留的可能，因此也应严格控制这些区域的中子辐射剂量. 根据GB18871-2002相关规定，除控制区外，上述各区域任意位置中子的周围剂量当量率都应低于2.5 μSv·h  -1职业照射剂量限值.

3  D-D中子发生器初始辐射防护方案的仿真

D-D中子发生器初始辐射防护方案设计控制区尺寸为5.5 m×4.5 m×4.0 m，在控制区与监督区之间设计400 mm厚混凝土屏蔽墙，在控制区与相邻实验室之间设计300 mm厚混凝土屏蔽墙，在控制区入口处设计400 mm厚混凝土迷宫墙防止中子泄漏，在入口处安装150 mm厚内部填充聚乙烯板的不锈钢门确保工作人员进出安全，在屏蔽室上方覆盖200 mm厚混凝土. 使用MCNP程序（Monte Carlo N-Particle Code）按照初始方案建造D-D中子发生器屏蔽室，通过模拟得出除控制区外其余区域中子的周围剂量当量率.

MCNP程序是由美国Los Alamos国家实验室开发的基于蒙特卡罗方法（Monte Carlo method）用于计算复杂三维几何结构中粒子输运问题的通用软件包，具有计算核临界本征值问题的能力  ［11，12］. 经过数十年发展迭代，最新的MCNP6程序模拟结果已经与实验结果十分接近，故被广泛用于辐射防护设计和反应堆临界模拟的研究工作之中. 按初始设计方案使用MCNP6对D-D中子发生器屏蔽室进行建模.

由于D-D中子发生器的单色性较好，因此在MCNP6中将D-D中子源设置为一个sdef通用点源，各向同性发射2.5 MeV单能中子，并将其放置在图1中标记位置， 距离地面1.4 m高. 使用的中子反应截面库为ENDF/B-VII，使用的材料信息见表1.

用MCNP6程序的FMESH卡统计初始方案中各区域50～150 cm高度（用于模拟人体主要受照射位置）的中子注量分布. FMESH卡将建模区域在二维平面上分成了100×100个小方格，并按照F4卡设置分别统计每个小方格中的中子通量，将模拟得到的归一化结果乘以中子产额（1×10  8  n·s  -1），即可得到各区域中子注量率分布情况. 设置事件运行1×10  9次，得到的模拟结果标准偏差在10%以内. 负一层实验室中子注量率分布如图2所示，一层实验室中子注量率分布如图3所示.

模拟结果表明，负一层实验室工作人员所在的监督区以及相邻实验室的中子注量率约为10～100 n·cm  -2·s  -1，走廊区域的中子注量率约为0.5～3 n·cm  -2·s  -1，一层实验室的中子注量率约为2～35 n·cm  -2·s  -1，除控制区外各区域中子注量率最大值出现在正对源处. 为模拟得出除控制区外其余区域中子的周围剂量当量率，在各区域中布置直径为10 cm的球探测器. 探测器放置在除控制区外各区域中子注量率高的位置. 所有探测器位置分布图中编号均采用带圈数字形式，负一层实验室探测器位置分布如图4所示，距离负一层地面1.4 m高（与源同一高度）. 一层实验室探测器位置分布如图5所示，贴近一层地面. 负一层位置1，4，7正对源，一层实验室位置13在源正上方.

使用MCNP6提供的F4卡统计上述探测器的中子通量，结合DE/DF插值剂量转换卡将统计到的中子通量转换为对应的辐射剂量当量  ［13］. 该转换卡原理是通过用户输入按照中子能谱指定的剂量转换数据点，自动对两个剂量转换数据点之间进行线性插值，将中子能谱按公式（1）加权求和，即可得到剂量值.

H=∑ H E φ E    （1）

其中， H （ E ）是特定能量下的当量转换系数；φ （E） 是测量位置对应能量的射线强度. MCNP6程序运行事件2×10  9次，获得标准偏差低于5%的归一化周围剂量当量率，将归一化周围剂量当量率乘以D-D中子发生器中子产额1×10  8   n·s  -1和时间3600 s，即为每小时的中子周围剂量当量. 模拟结果见表2.

模拟结果表明，一层实验室位置13处中子的周围剂量当量率最大，为28.98 μSv·h  -1. 这是由于与其他位置相比，该位置混凝土对中子的有效屏蔽厚度最小. 负一层中子的周围剂量当量率最大值出现在相邻实验室位置7处，为15.03 μSv·h  -1. 该位置中子有效屏蔽厚度也小于负一层其他位置. 监督区中子的最大周围剂量当量率在位置7，为5.26 μSv·h  -1. 除位置1、2外，其余位置中子的周围剂量当量率均高于2.5 μSv·h  -1，不符合GB18871-2002相关规定. 因此应在初始方案基础上增加中子屏蔽材料使除控制区外其余区域中子的周围剂量当量率低于国家规定的2.5 μSv·h  -1职业照射剂量限值.

4  D-D中子发生器屏蔽加固方案设计与验证

为设计符合国家电离辐射防护安全标准的D-D中子发生器屏蔽室，应对其产生的能量约为2.5 MeV的快中子进行屏蔽. 初始方案模拟结果表明，中子经混凝土屏蔽墙后周围剂量当量率及注量率仍然较高. 因此屏蔽加固方案中选用对2.5 MeV快中子慢化效果好  ［14］，对热中子俘获截面大  ［15］的含硼高密度聚乙烯材料. 在初始方案模型基础上，基于MCNP6模拟结果且经过多次改进，D-D中子发生器屏蔽加固方案最终采用在控制区与监督区、相邻实验室之间各增加16.8 cm厚含硼高密度聚乙烯材料，控制区与一层实验室之间增加22.4 cm厚含硼高密度聚乙烯材料，迷宫墙增加5.6 cm厚含硼高密度聚乙烯材料，并将上述材料在模型中围成有一侧开口的长方体结构，尺寸为3.5 m×2.8 m×2.3 m. 屏蔽加固后的D-D中子发生器屏蔽室模型俯视图如图6所示，正视图如图7所示. 控制区与一层实验室之间的含硼高密度聚乙烯材料放置在源上方90 cm处. 该屏蔽室位于地下负一层，屏蔽层开口侧及迷宫墙侧面向地层土壤，为无人员活动区，因此未在上述方向布置较高等级屏蔽.

将含硼高密度聚乙烯材料位置设计在控制区混凝土屏蔽结构内部的原因有两点，一是能量低于10 MeV的快中子与原子核之间主要发生弹性散射  ［16］，聚乙烯中大量氢原子能够有效慢化2.5 MeV快中子；二是由于  10B具有很大的热中子俘获截面  ［17］，当2.5 MeV快中子被慢化为热中子后，会被  10B俘获. 在俘获热中子时，发生  10B（n， ɑ）  7Li核反应，该反应会产生二次γ射线，外层混凝土能够实现对二次γ射线的屏蔽.

与前期工作类似，使用FMESH卡统计改进方案中各区域50～150 cm高度（用于模拟人体主要受照射位置）的中子注量分布，将模拟得到的归一化结果乘以中子产额（1×10  8 n·s  -1），即可得到各区域中子注量率分布情况. 设置事件运行1×10  9次，得到的模拟结果标准偏差在10%以内. 屏蔽加固后负一层实验室中子注量率分布如图8所示，一层实验室中子注量率分布如图9所示.

模拟结果表明，屏蔽加固后，各区域中子注量率显著下降，监督区中子注量率降为0.2～1.3 n·cm  -2·s  -1，相邻实验室中子注量率降为0.5～5  n·cm  -2·s  -1，一层实验室中子注量率降为0.2～3.4 n·cm  -2·s  -1，走廊区域的中子注量率低于0.2 n·cm  -2·s  -1. 从注量率分布图中可以明显看到，楼上实验室中子注量率峰值位置与建筑方案中的峰值位置相比发生了偏移. 这是由于含硼高密度聚乙烯材料围成的长方体结构并未完全覆盖控制区且有一侧开口，在源正上方位置屏蔽加固的情况下，中子在弱屏蔽处发生散射进而影响注量率分布，使得峰值位置发生偏移（未出现源正上方）. 因此在模拟除控制区外其余区域中子的周围剂量当量率时，除建筑方案中所选位置外，还需在中子注量率较高的位置（弱屏蔽处）布置探测器. 此外，更多的探测器可以给出更详细的各区域中子的周围剂量当量率. 因此在工作人员活动的监督区以及公众可能停留的区域（统称为感兴趣区域）布置更多的探测器. 屏蔽加固后负一层实验室探测器位置分布如图10所示，距离地面1.4 m高（与源同一高度）. 一层实验室探测器位置分布如图11所示，贴近一层地面. 负一层位置1、11、14正对源，一层实验室位置50在源正上方.

与前期工作类似，使用MCNP6提供的F4卡统计上述探测器的中子通量，并结合DE/DF插值剂量转换卡将统计到的中子通量转换为对应的辐射剂量当量. MCNP6程序运行事件2×10  9次，将归一化周围剂量当量率乘以D-D中子发生器中子产额1×10  8   n·s  -1和时间3600 s，即为每小时的中子周围剂量当量. 屏蔽加固后的模拟结果见表3.

根据模拟结果可以得出如下结论：（1） 中子的周围剂量当量率最大值出现在一层实验室位置32处，为1.60 μSv·h  -1，低于GB18871-2002规定的2.5 μSv·h  -1职业暴露剂量限值，辐射防护设计方案符合国家相关规定. （2） 工作人员所在的监督区中子的周围剂量当量率最大值出现在负一层实验室屏蔽门附近的位置2处，为0.49 μSv·h  -1. 经分析认为，这一结果的产生是由于屏蔽门与混凝土墙体贴合无法达到理论上的紧密程度，客观上存在屏蔽弱点. 但其导致的中子周围剂量当量率仍低于GB18871-2002规定的2.5 μSv·h  -1职业暴露剂量限值，无需采取额外屏蔽措施. （3） 经中子注量率分布及周围剂量当量率模拟结果对比可得，相邻实验室出现中子注量率最大值位置与周围剂量当量率最大值位置不重合的情况. 原因在于中子穿透不同厚度屏蔽材料时损失能量不同，周围剂量当量率最大值位置剩余中子平均能量高，故在中子注量率较低的情况下仍具有较高的周围剂量当量率.

按上文设计的D-D中子发生器辐射防护方案建造屏蔽室后，将D-D中子发生器放置于图1所示标记位置. 使用日本Aloka公司生产的TPS-451C型中子剂量当量仪对上述区域中子的剂量当量率进行测量. 该设备采用高灵敏度  3He正比计数管作为探测器，高密度聚乙烯作为慢化剂，测量能量范围为0.025 eV～15 MeV，能量响应特性遵循国际辐射防护委员会（ICRP）第74号出版物中的能量响应标准，对中子的灵敏度为1.4 cps·（μSv·h  -1）  -1. 测量时实验环境数据见表4.

根据模拟结果，选取除控制区外其余区域中子剂量当量率最大值位置进行实际测量，3个位置分别为2，14，32. 开启D-D中子发生器后，将其中子产额调节至约1×10  8 n·s  -1，把中子剂量当量仪放置在目标位置，静置2 min后开始读数，每隔 10 s读取一个数据. 每个目标位置读取8个数据用于计算平均值以降低因统计涨落造成的误差. 上述平均值的计算公式为

X - = ∑  n  i=1X  i n ×C  F  （2）

其中，

X 是目标位置中子剂量当量率实际值; X  i 是仪器读数值; C  F 是仪器自检后给出的校准因子，为0.95. 目标位置中子剂量当量率实际值与模拟值数据见表5.

测量结果表明，各区域中子的周围剂量当量率最大值出现在一层实验室位置32处，为1 μSv·h  -1，低于职业暴露剂量限值2.5 μSv·h  -1. 经分析认为，目标位置中子剂量当量率实际值低于模拟值的原因主要为模拟采用的是2.5 MeV单色中子，而D-D中子发生器产生的中子能量客观上仍存在谱分布. 对比研究表明，MCNP 模拟结果与实验测量结果吻合较好，设计的辐射防护方案能够满足D-D中子发生器屏蔽室预期效果.

5 结 论

本文针对中国原子能科学研究院生产的DNG-130型桌面式D-D中子发生器开展辐射防护研究，通过MCNP6程序模拟设计了符合实验安全需求的D-D中子发生器屏蔽室. 模拟结果表明，在仅使用最大厚度为400 mm混凝土屏蔽墙的情况下， 监督区中子的最大周围剂量当量率为5.26 μSv·h  -1，超过GB18871-2002规定的2.5 μSv·h  -1 职业暴露剂量限值. 在此基础上进行屏蔽加固，增加最大厚度22.4 cm的含硼高密度聚乙烯屏蔽层后，监督区中子的最大周围剂量当量率为0.49 μSv·h  -1，低于国家标准，其余各区域中子的周围剂量当量率也符合设计时要求满足的安全标准. 实验测量结果与MCNP模拟结果基本一致. 本文研究结果对后续开展同类型D-D中子发生器辐射防护具有重要实际指导意义.

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