四川省重点城市PM2.5-O3复合污染的非线性相互作用

鲍冰逸 李友平 文烨 罗静 钟心宇 史凯

摘 要：为探究四川省PM2.5和O3相互作用演化的多尺度效应，并阐释PM2.5-O3复合污染事件发生及演化的动力机制，应用去趋势互相关分析（DCCA）对2015—2021年四川省15个重点城市高浓度的PM2.5和O3质量浓度数据进行分析。首先，PM2.5和O3质量浓度及超标天数年际变化的分析结果表明，PM2.5总体呈下降趋势，O3总体在2015—2018年呈上升趋势，但二者的超标天数均呈现不稳定的波动趋势。其次，应用DCCA对2015—2021年各城市高浓度PM2.5和O3的相关性分析结果表明，二者相互作用的演化呈现出较强的长期持续性非线性特征，且各年份之间无较大差异。最后，进一步应用DCCA对各城市高浓度PM2.5和O3相关性随时间尺度的演化趋势进行分析，结果表明，DCCA指数的变化趋势在各年份表现为良好一致性，均在1～12 h显著上升，在12～28 h逐渐趋于平稳。本文结合自组织临界（SOC）理论讨论了PM2.5、O3时空演化的内在动力规律，认为四川省PM2.5-O3复合污染事件的发生受到大气系统非线性SOC理论的控制，四川省独特的气象条件为SOC状态的维持提供了稳定的外部环境。

关键词：细颗粒物；臭氧；大气复合污染；自组织临界；去趋势互相关分析

中图分类号：X511 文献标志码：A 文章编号：1673-5072（2023）03-0244-09

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来，我国环境空气质量，尤其是大气颗粒物防治方面得到显著改善，但区域大气复合污染形势依然严峻［1-2］。例如，Qin等［3］研究发现，2015—2019年长三角城市群PM2.5-O3同时超标的双高污染事件发生存在显著的时空异质性，区域大气复合污染协同控制依然任重道远。因此，深入研究区域PM2.5-O3复合污染相互作用的时空演化机制及特征，有助于制定更具针对性的PM2.5和O3污染防治策略。

PM2.5和O3的生成存在极其复杂的关联，二者不仅有共同的前体物质，还通过多种大气化学反应相互影响［4-5］。首先，PM2.5可以通过影响云的光学厚度、散射太阳辐射等因素改变光分解速率，从而直接影响O3的浓度［6］。其次，O3浓度升高将增强大气氧化能力，产生生成二次气溶胶所需要的各种光化学氧化剂，从而导致二次气溶胶粒子的快速成核，助推PM2.5的爆发式增长［8-9］。此外，还有部分研究强调了气溶胶参与非均相大气化学反应过程，其表面提供了丰富的化学反应床，使光化学反应过程趋于复杂化，从而影响光化学反应进程及O3生成［10-11］。

PM2.5和O3的相互作用存在复杂的时间尺度效应。首先，在不同的时间尺度上，PM2.5和O3相互作用的主导机制会发生较大的变化。一方面，O3等光化学氧化剂促使二次气溶胶粒子快速成核的光化学机制主要发生在从秒到小时的时间尺度上，Wang等［12］发现PM2.5小时质量浓度的爆发式增长主要发生在数小时的时间尺度上；另一方面，PM2.5通过散射和反射太阳辐射影响O3生成的动力机制会在日、周、月乃至更长的时间尺度上发生，Xing等［13］研究表明在1个月的时间尺度上气溶胶直接效应（ADEs）会导致中国近地层O3浓度持续降低。其次，PM2.5和O3之间相互作用关系还与研究时间的长短密切相关。Zhao等［14］研究表明，在冬季3个月时间尺度上，O3浓度与PM2.5日极大值呈负相关，而Le等［15］研究表明，新型冠状病毒肺炎（COVID-19）疫情期间中国北方PM2.5和O3在冬季22 d的时间尺度上呈正相关。

然而，在真实的大气系统中，PM2.5与O3的演化不仅受到二者相互作用的影响，而且是污染源排放、气象条件和区域输送等综合作用的结果［16-17］。例如，Chen等［18］研究表明，受到气象差异的影响，PM2.5与O3的相关系数在温暖季节小于0.4，而寒冷季节较弱或呈负相关。因此，结合气象条件深入探究高浓度PM2.5和O3之间的非线性相互作用，这对于实现我國城市PM2.5和O3的协同控制有重要意义。

近年来，众多学者利用分形等方法对城市污染物演化过程中的非线性展开了深入研究，其结果均表明污染物的演化呈现长期持续性、标度不变性和幂律分布等典型非线性特征。例如，Shi等［19］运用去趋势互相关分析（Detrended Cross-Correlation Analysis，DCCA）方法探究了香港地区温度、降水、PM10对环境二恶英演变的长期影响，结果表明环境二恶英与降水（或PM10）之间在1个月至1年的时间尺度上表现出长期的互相关关系，在超过一年的时间尺度没有互相关关系。He［20］运用DCCA方法对香港城市和农村地区污染物与气象因素分别进行了互相关检验，发现污染物与气象之间在10年的时间尺度上具有长期互相关行为，且农村地区表现得更加明显。进一步，一些学者利用自组织临界（Self-Organized Criticality， SOC）理论科学解释了城市污染物演化非线性特征产生的动力学根源。例如，Shi和Liu［21］基于SOC理论解释了上海市PM10、SO2和NO2三种污染物长期演化中呈现分形特征的内在动力学机制。Chelani［22］在其综述性论文中指出空气污染演化出现长期持续性的原因完全可以由SOC理论进行解释。因此，利用分形方法对区域PM2.5-O3复合污染进行刻画，有助于深入揭示大气复合污染条件下PM2.5和O3相互作用演化的内在规律。

本文针对成渝双城经济圈中四川省的重点城市，应用DCCA方法，结合当地气象条件，分析了自2015—2021年高浓度PM2.5和O3在不同时间尺度上的非线性相关特征的差异性变化，并进一步根据SOC理论阐明了四川省重点城市PM2.5-O3复合污染发生的演化特征及其动力学成因，以期为建立城市大气复合污染物协同控制策略提供科学依据。

1 研究区域与数据

成渝双城经济圈中四川省的15个重点城市包括成都、德阳、泸州、南充、宜宾、绵阳、自贡、达州、广安、乐山、眉山、内江、遂宁、雅安、资阳。这些城市主要分布于四川省东部的四川盆地内部及周边，主要气候类型为亚热带季风气候［23］。根据中国气象局气象信息综合处理系统（http：//cma.gjzwfw.gov.cn/）显示，2015—2021年该区域平均温度为17.66～18.41 ℃，平均相对湿度为76.72%～79.63%，大气气压稳定，地表平均风速为1.12～1.59 m·s-1，较大频率出现静风现象。

2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》后，四川省政府于2013年签订了《四川省大气污染防治目标责任书》，并于2014年正式出台《四川省大气污染防治行动计划实施细则》，多次开展了大量针对性的大气污染防治专项行动。本文主要研究《大气污染防治行动计划》的实施对四川省空气质量演化过程带来的影响。考虑到政策实施效果的滞后性和数据的可获取性，本文选取2015年1月1日至2021年12月31日各城市监测站点PM2.5和O3小时平均质量浓度（以下简称“质量浓度”）数据作为研究数据，该数据来源于全国城市空气质量数据服务平台（http：//mee.gjzwfw.gov.cn/）。由于仪器校准、停电和故障等因素导致个别数据缺失，缺失比例约为0.10%，对于缺失的数据，利用该数据前后时刻监测浓度值的算术平均值进行补充。

2 研究方法

2.1 去趋势互相关分析方法

由于污染物演变过程的复杂性，现有的大气化学模型难以满足研究数据高精度的要求，在极端条件下还可能导致空气质量预测的偏差［24］。为了避免研究时间序列的多尺度效应非平稳特征造成的伪相关，2008年Podobnik等［25］提出了DCCA方法，对于2个非平稳时间序列，该方法通过去除不同时间尺度下序列中的趋势特征，从而消除序列的非平稳性。目前，DCCA方法也广泛应用于金融［26］、医疗［27］、生物［28］、气候［29］等多个领域。该方法主要研究序列中DCCA波动函数F（s）与时间尺度s之间是否存在如下关系：ln［F（s）］∝αln（s），其中，α即DCCA指数，其值定量地描述了2个序列之间相互作用的长期持续性，当α=0.5时，表明2个序列彼此毫无关联，一个序列任意时刻的值的变化不会对另一序列任意时刻的值造成影响；当α>0.5时，2组序列存在正相关且以幂律形式在一定时间尺度上长期存在，这意味着如果一个序列在某个时间尺度上存在一个增长（减小）趋势，使另一组序列在随后的时间上也存在增长（减小）的趋势，且α越大，这种长期持续性强度就越大；当α<0.5时，则意味着2个序列之间具有反持久性的长期幂律相关性。

2.2 PM2.5和O3极大值序列生成方法

上述关于PM2.5和O3的DCCA分析利用的是污染物同步的质量浓度数据。实际过程中，由于高浓度污染物的健康效应，更希望关注高浓度的PM2.5和O3之间的相关性。而高浓度污染物的形成强烈依赖于时间尺度，因此，需要针对不同时间尺度研究高浓度PM2.5和O3之间的非线性相互作用的变化。

为了获得不同时间尺度下PM2.5和O3同步动态的高浓度值，本文采用Muchnik等［30］提出的不同间隔周期极大值序列生成的方法进行分析。图1展示了48 h内1组PM2.5、O3序列以4 h为间隔周期的极大值序列生成方法。具体做法为：针对PM2.5和O3原始质量浓度数据（图1a），以4 h为间隔周期对原始数据进行分割。在每个4 h的分割区间内，分别标示并提取PM2.5和O3原始数据的极大值，从而获得一个新的极大值序列（图1b），其反映的是PM2.5和O3在4 h间隔周期下的高浓度值时间序列。类似于图1的方法，通过改变间隔周期的长度，就能获得不同间隔周期时间尺度下高浓度的PM2.5和O3时间序列。当改变不同的间隔周期尺度时，就可利用DCCA模型计算相应的DCCA指数，该指数随间隔时间的变化而变化，其反映了不同时间尺度下高浓度PM2.5和O3的相互作用关系。

2.3 自组织临界理论

自组织临界（SOC）理论是Bak等［31］提出的新概念，该理论从宏观整体性的角度阐释了复杂系统演化产生幂律特征及产生长期持续性的动力根源，认为复杂系统内的时空关联函数会在宏观上涌现出长期持续性和幂律分布规律。著名的沙堆模型可用来形象地说明SOC形成的过程及特点：让沙子一颗一颗地落在平面并逐渐形成一个沙堆，初始阶段，沙粒的下落只是造成沙堆体积的不断增大。然而当沙堆增大到一定程度时，其停止增長并达到临界状态，此时，对于新添沙粒造成的结果是无法预料的。新添的沙粒可能会堆积在沙堆上，还可能造成沙堆小范围的滑坡甚至引发更大规模的崩塌事件。此时，沙堆崩塌的规模与其发生的频率呈现典型的幂律分布。目前，该理论已被广泛运用到地震［32］、水华暴发［33］、大气污染［34］等灾难性事件发生机制的解释中。

大量研究已经证明了各种大气污染物的波动并非随机，而是在统计上遵循典型的幂律分布［35］。而污染事件发生规模在统计上呈幂律分布可以作为该大气系统演化达到SOC状态的表征，表现为污染事件发生的频率随着其规模大小呈现幂指数下降。如果污染浓度序列的时空演化具有SOC特性，则需满足关系式：lg［P（ΔcΔc0）］∝-Δλlg（Δc），其中，Δc表示污染物浓度波动值，P表示大于某一污染物波动值，Δc0表示出现的概率，λ表示标度指数。

3 结 果

3.1 PM2.5和O3质量浓度及超标天数年际变化

图2展示了2015—2021年四川省重点城市PM2.5和O3质量浓度及平均超标天数的年度变化过程。2015—2021年O3质量浓度（此处采用O3日最大八小时数据）分别为：80、87、90、93、83、86、84 μg·m－3，平均超标天数分别为：21.07、20.60、25.13、29.13、20.00、21.93、16.33 d，总体呈不稳定的波动变化，其中，在2015—2018年呈现上涨趋势，2019年O3质量浓度出现明显下降，主要得益于2018年《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的实施。2015—2021年PM2.5平均质量浓度分别为：56、55、49、43、39、35、36 μg·m－3，平均超标天数分别为：77.80、85.40、65.47、49.27、34.73、24.80、35.00 d，其质量浓度总体呈现下降趋势，超标天数在2016—2020年逐步下降，但在2021年仍存在反弹趋势。以上结果表明，近年来，四川省重点城市PM2.5和O3质量浓度并未呈现同步下降趋势，O3、PM2.5超标天数年度变化也并未明显递减，实现二者的协同控制具有复杂性与艰巨性［36］。

3.2 PM2.5和O3极大值的DCCA分析

首先以成都市为例，利用PM2.5和O3极大值序列生成方法，分别以1、4、8、12、16、20、24、28 h为间隔周期（其中1 h间隔周期正是原始浓度同步数据），利用DCCA方法对不同间隔周期下高浓度PM2.5与O3的相互作用进行分析。同时，为了检验DCCA方法是否真实地反映非平稳序列间相互作用的长期持续性特征，将PM2.5与O3原始质量浓度时间序列进行随机重排后再对其进行DCCA分析。结果如图3所示：成都市2015—2021年不同时间尺度下PM2.5和O3原始序列和随机重排序列的ln［F（s）］∝ln（s）关系呈现出显著的线性，各时间尺度下PM2.5和O3质量浓度原始序列的DCCA指数α分别为1 h（0.87）、4 h（0.94）、8 h（0.91）、12 h（0.92）、16 h（1.05）、20 h（1.06）、24 h（1.08）、28 h（1.09），均显著高于0.5，说明成都市PM2.5和O3的相互作用展现出较强的长期持续性特征。而随机重排序列在各时间尺度下DCCA指数α分别为1 h（0.50）、4 h（0.50）、8 h（0.53）、12 h（0.52）、16 h（0.52）、20 h（0.49）、24 h（0.50）、28 h（0.52），均接近0.5，这说明重排后的序列完全随机，重排序列之间不存在内部关联性，对比可知DCCA方法可以有效地揭示PM2.5与O3原始序列间的相互作用在较长时间尺度上的长期持续性。

然后，对2015—2021年四川省各重点城市分别进行DCCA分析，结果如表1所示：各年份PM2.5与O3相互作用的DCCA指数α的均值均显著大于0.5，这意味着总体而言，四川省重点城市PM2.5和O3之间的相互作用具有较强的长期持续性，即过去时刻PM2.5（O3）浓度的变化会对未来一定时间尺度内O3（PM2.5）浓度变化产生持续性影响。为了检验DCCA指数的空间分布，应用小数据量的Shapiro-Wilk正态分布检验方法，对各年份的DCCA指数的正态性进行检验。检验结果表明，各样本呈正态分布。此外，t检验表明，各年份不同城市的DCCA指数不存在显著差异。此结果表明，2015—2021年四川省重点城市PM2.5与O3相互作用的DCCA指数并未发生较大变化，即使在2020年COVID-19疫情期间PM2.5与O3的前体物大幅减排的情况下［37］，PM2.5和O3相互作用的DCCA指数也并未显著降低。

进一步对四川省15个重点城市2015—2021年高浓度PM2.5和O3进行DCCA分析，其DCCA指数α随间隔周期变化的结果如图4所示：首先，在不同年份不同间隔周期下，α的波动趋势呈现较好的一致性，且总体波动范围介于0.87～1.13，这说明高浓度PM2.5与O3的相互作用表现为较强的长期持续性，且在各年度之间差异不大；其次，随着时间间隔的增大，α值呈现规律的波动变化，在1～12 h时间间隔内呈快速上涨趋势，而后在12～28 h时间间隔内逐渐趋于平稳。

3.3 PM2.5和O3质量浓度波动的SOC分布特征

为了验证四川省2015—2021年PM2.5和O3质量浓度演化的内在动力学机制，进一步对二者浓度波动的宏观统计规律进行研究。图5首先以成都市为例分别展示了PM2.5和O3质量浓度波动（Δc）的累积频率统计分布。在双对数坐标中，PM2.5和O3质量浓度波动呈现良好的幂律分布，幂律分布标度指数λ分别为2.78、3.91。对四川省各重点城市分别进行分析，得到PM2.5和O3质量浓度波动幂律分布标度指数λ分别为德阳（2.50，3.60）、泸州（2.70，3.88）、南充（2.34，3.54）、宜宾（2.56，3.72）、绵阳（2.71，3.66）、自贡（2.53，3.65）、达州（2.43，3.67）、广安（2.61，3.79）、乐山（2.45，3.43）、眉山（2.39，3.40）、内江（2.66，3.90）、遂宁（2.51，3.47）、雅安（2.58，3.73）、资阳（2.60，3.69），各城市标度指数存在一定差异，采用针对小数据量的Lilliefors检验方法对各标度指数进行分析，结果表明，各标度指数在95%的置信区间上服从正态分布。因此，总体而言，可以认为各城市PM2.5和O3质量浓度波动的累计频率分布均服从幂律结构。复杂系统统计特征呈现幂律分布可以作为该系统演变达到SOC状态的标志。因此以上结果表明，2015—2021年四川省重点城市PM2.5和O3的演化可能遵循SOC的一般规律。

4 讨 论

上述结果表明，不同城市高浓度PM2.5和O3相互作用的演化呈现显著的长期持续性，且二者浓度波动的累计频率分布均服从幂律结构。这表明二者相互作用的演化不仅受到微观大气化学机制的影响，同时也是不同时间尺度下宏观动力学相互联系的结果。因此，为进一步阐述四川省重点城市大气复合污染系统中高浓度PM2.5和O3相互作用的动力演化过程，本文结合SOC机制进行类比分析。

第一，大气复合系统是一个开放性耗散结构体系，人类生产生活排放的一次污染物为该系统提供物质和能量。例如，NOX、VOCs等一次污染物通过各种大气光化学反应途径生成PM2.5和O3，此过程类比于向沙堆中持续投入沙粒。同时，大气系统又通过多种途径对二次污染物进行耗散。例如，高浓度O3增强大气氧化能力，促进光化学反应发生，该过程O3迅速消耗；颗粒物在降水洗刷作用下从大气系统中除去。此过程类比于沙堆中滑落的沙粒。第二，大气复合系统中的污染物组元能通过各种物理、化学机制形成短程近邻相互作用。O3可以通過影响各种氧化剂的浓度来影响NO-3、SO2-4和二次气溶胶的形成。相应地，PM2.5可以通过影响大气动力学、光解速率、云光学厚度和非均相反应过程等直接或间接地影响O3的形成。此过程类比于沙堆中沙粒间的相互挤压应力作用。第三，在静稳天气条件下，PM2.5和O3之间的短程近邻相互作用会推动整个大气系统自发演化到临界状态并锁定该状态，此时，系统外任何微小的扰动都可能造成遍及全局的连锁反应，当系统向临界状态演化时，系统内各组元（PM2.5、O3）间的短程近邻相互作用将演化出长期持续性特征。此过程类比于沙堆中沙粒间局域的挤压应力作用导致沙堆系统自发地演化至SOC状态。最后，当整个大气复合污染系统达到临界状态时，大气污染物输入和输出耗散结构的时空关联函数表现为幂律形式，只要静稳天气的外界气象条件没有发生根本改变，大气复合污染的临界状态将持续锁定，这是大气复合污染中污染组元（PM2.5和O3）之间相互作用的长期持续性特征所决定的。此过程类比于沙堆崩塌规模与频率之间展示出的幂律分布。

四川省重點城市2015—2021年大气层结构稳定，在这种静稳天气状态的持续控制下，污染物在区域内部的传输及其向外的扩散均受到阻碍，这样的气象条件促进了PM2.5和O3的不断积累。PM2.5和O3浓度波动的概率统计分布表现类似于具有SOC特性的沙堆系统所展示的幂律分布，这是SOC复杂系统所具有的通性。所以，四川省重点城市PM2.5和O3时空演化的主导动力机制可能来自于大气系统中的非线性叠加作用。从非线性理论的角度来看，高浓度PM2.5和O3的发生是区域复杂大气系统演化过程中存在的一种宏观涌现现象。高浓度PM2.5和O3的相互作用在1～12 h的时间尺度内显著上升，12～28 h逐渐趋于平稳，表现出较强的长期持续性特征，该现象说明日尺度上的光化学反应是推动PM2.5-O3复合污染快速演化的重要推动力，而更长时间尺度上的强烈长期持续性主要受制于大气复合系统的SOC机制。

总体而言，四川省重点城市2015—2021年高浓度PM2.5和O3相互作用的演化规律特征表明，PM2.5-O3复合污染的涌现并非偶然，而是在特定气象条件下大气复合污染非线性演化的必然结果。大气复合污染的SOC机制实质上反应的是盆地区域城市大气系统中PM2.5和O3的非线性累积过程。大气复合污染SOC机制的长期动力学锁定，导致四川盆地PM2.5和O3复合污染事件时有发生。准确识别四川盆地大气复合污染的SOC特征将有助于科学评估未来PM2.5和O3复合污染发生的风险。

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Abstract：To explore the multiple scale effects of interaction between particulate matter （PM2.5） and ozone （O3），and explain the dynamic mechanism of the occurrence and evolution of compound pollution events in Sichuan province，detrended cross-correlation analysis （DCCA） is applied to analyze the mass concentration data of highly concentrated PM2.5 and O3 in 15 key cities of Sichuan province from 2015 to 2021.Firstly，the analysis results of the annual changes of O3 and PM2.5 mass concentration and the number of days exceeding the standard show that the concentration of PM2.5 has maintained a downward trend whereas O3 has been on an upward trend from 2015 to 2018，but the number of days exceeding the standard have both presented an unstable fluctuation trend.Secondly，DCCA is employed to analyze the correlation between the high concentration of PM2.5 and O3 in each city from 2015 to 2021.The results indicate that the evolution of their interaction is characterized by strong long-term sustainability and nonlinear feature，and there is no significant difference between each year.Finally，DCCA is further applied to analyze the evolution trend of the correlation between the high concentration of PM2.5 and O3 under time scale in key cities of Sichuan province.The results reveal that the variation trend of DCCA scaling exponent has shown good consistency in all these years，rising significantly in 1～12 h and tending to be stable in 12～28 h.This paper discusses the internal dynamic mechanism of evolution of PM2.5 and O3 by self-organized criticality （SOC） theory，and believes that the occurrence of PM2.5-O3 compound pollution events in Sichuan province is controlled by the nonlinear SOC theory of atmospheric system，and the unique meteorological conditions in Sichuan province have provided a stable external environment for the maintenance of SOC state.

Keywords：fine particulate matter；ozone；atmospheric compound pollution；self-organized criticality；detrended cross-correlation analysis

基金項目：国家自然科学基金项目（52160024）；湖南省自然科学基金项目（2022JJ30475）；吉首大学校级科研基金项目（JGY2022074）

作者简介：鲍冰逸（1997—），女，硕士研究生，主要从事应用统计方面的研究。

通信作者：史凯（1980—），男，教授，硕士生导师，主要从事大气环境非线性和复杂性研究。E-mail：einboplure@163.com

引文格式：鲍冰逸，李友平，文烨，等.四川省重点城市PM2.5-O3复合污染的非线性相互作用［J］.西华师范大学学报（自然科学版），2023，44（3）：244-252.