李会 李德源 闫学文 张鹏鹏 陈法国 李华
摘 要:中子剂量与能量关联性较大,针对校准场的能谱与现场工作场所的能谱不同导致校准设备的现场实用存在剂量测量值与实际值偏差较大的问题,采用模拟现场谱技术校准设备将使剂量测量更准确。结合压水堆及核燃料循环现场中子谱的特点,基于DT 中子源研究压水堆场所模拟现场中子谱模块化构建方法和装置结构设计方法研究,通过分析T( d,n) 4 He 反应能谱和角分布规律,采用平均能量14. 1 MeV 高斯分布各向同性发射的点源近似DT 中子源;根据中子与物质相互作用截面,选择14 种备选材料,分析相对中子注量比和平均中子能量,从中子倍增、能量衰减、能谱调节及实用性角度对构建模拟谱装置的材料进行了选型。选择压水堆主泵房间和反应堆厂房两个现场目标谱,设计主慢化组件、调节层和反射组件,构建了针对两目标谱的模拟现场谱及装置结构。结果表明,建立的模拟现场谱构建方法有效,模拟谱与归一化目标谱匹配良好,且采用模块化设计,可拓展性强,可以适应多种现场目标谱构建模拟谱。
关键词:模拟工作现场中子谱;蒙特卡罗模拟;中子慢化;Geant4
中图分类号:TL72;TL81 文献标识码:A
常见工作现场下的中子能谱与根据国际标准化组织(ISO) 8529 构建的参考辐射场差异较大。
根据国际原子能机构(IAEA)403 号报告[1] ,核能与核燃料循环、医学应用和宇航应用等不同场景的中子能谱特征不同;即便是同一场景,不同地点的能谱特征也不同。例如,核能与核燃料循环场所中子谱具有裂变特征[2-3] ,能谱峰的形状、幅度和平均能量大小以及场的方向性都强烈地依赖于屏蔽结构和场所的构造。而现有中子剂量测量仪表校准辐射场多采用ISO 8529 标准[4-6] ,校准场的能谱与工作现场的能谱不同,经过该校准场校准的设备在工作现场的剂量测量值与实际值存在较大偏差。据欧盟EVIDOS 项目研究结果[7-10] ,采用不同中子剂量测量仪表对17 个核能设施现场进行测量,仪表的剂量响应差异大部分在1 ~ 2倍,部分甚至有数量级的差别。利用实验室中子源通过配置慢化体和散射体等建立更能代表工作场所能谱的校准场,即模拟现场中子谱技术是解决现场中子剂量测量不准确问题的有效途径[11] 。
根据ISO 12789 模拟现场中子谱装置通常基于3 类中子源构建[12-13] :加速器、同位素和反應堆中子源。反应堆中子源成本极高,而同位素中子源慢化后平均能量过低,注量率低,因此本文选择加速器中子源。其中DT 源中子能量高,构建模拟谱装置能量范围更广,中子产额相对较高,基于此可构建的模拟现场中子谱更多。全球基于DT 中子源构建模拟现场中子谱装置并进行应用的单位目前有两家,分别是法国辐射防护与核安全研究所( IRSN )[14-16] 和我国的原子能科学研究院[17-18] ,两个装置均应用于压水堆核电站各现场模拟谱的构建,并且得出结论模拟现场中子谱装置校准的设备剂量读数优于根据ISO 8592 参考场校准的设备读数,但装置模块化可拓展性仍有欠缺。此外,美国太平洋西北国家实验室对DT 中子源的模拟谱装置进行了设计但并没有建设[19-20] 。
针对我国工作现场中子剂量仪表校准需求,本文建立了基于DT 中子源设计模块化的模拟现场中子谱装置方法, 为模拟谱装置建设奠定基础。
1 DT 中子源的能谱与角分布特征分析
1. 1 T( d,n) 4 He 反应模型
D 离子轰击TiT2 靶,其模型结构如图1 所示,根据离子入射方向,将θ 从0° ~ 180°按5°分成36等分角,并将分割的球面转换成球面度。半径为10. 0 cm 的球形壳层为探测信息记录层,记录中子的能量、位置和动量。其中,真空环境下TiT2 靶的直径为1. 5 cm,靶的密度为5. 0 g/ cm3 ,D 离子束的直径为0. 5 cm,靶源距离1. 0 cm。采用SRIM2013 计算不同能量D 离子在TiT2 靶中的射程,如图2 所示,射程随着D 离子能量的增大而增大。
400 keV D 离子在TiT2 靶中的射程约2 μm,200keV D 离子在TiT2 靶中的射程约1 μm,DT 中子源常用D 离子能量400 keV 以下,因此靶厚1 μm 左右即可。
1. 2 T( d,n) 4 He 反应能谱与角分布
结合图1 中的模型,采用Geant 4. 10. 07p02模拟D 离子与TiT2 产生中子的粒子输运过程,分析DT 反应中子产额、能谱与角分布。物理过程采用参考列表QGSP_BIC_AllHP,该列表主要包含两个物理过程包G4ParticleHP 和G4NeutronHP,前者描述200 MeV 以下轻离子与物质相互作用过程,后者描述20 MeV 以下中子与物质相互作用过程。
其中氘氚相互作用的数据库采用TENDLE 1. 3. 2双微分截面数据库,G4NDL 4. 6 的中子相互作用数据库来自ENDF/ B-VIII. 0。
采用1010 个100 keV D 离子入射1 μm TiT2靶,计算的DT 反应中子产额为3. 23 × 1010 1/mA·s,与文献[21] 中积分中子产额一致,论证了建模正确有效。采用不同能量D 离子入射1 μmTiT2 靶,相对中子产额比(中子产额能谱分布与总中子产额的比)能谱分布如图3 所示,D 离子能量小于300 keV,中子产额能谱分布近似高斯分布,平均中子能量14. 06 ~ 14. 19 MeV。100 keV D 离子入射1 μm TiT2 靶,不同角度下,相对中子产额比如图4 所示,85° ~ 90°范围内,中子单能性最好,能量展宽最小;小于90°中子产额分布较大于90°对称位置更低更宽;尽管各角度范围内中子产额能谱分布不同,但积分中子产额相近。因此,后续计算中DT 中子源近似采用平均能量14. 1 MeV高斯分布各向同性发射点源。
2 模拟中子谱慢化材料选型
2. 1 选材原则
在复刻工作现场中子场时,归一化慢化中子谱与现场中子谱相似的情况下,归一化平均中子能量、周围剂量当量H?(10)至少接近。而在实践原则上,要求模拟谱中子注量较高从而减少仪器校准耗时,这就要求中子慢化材料不仅具有降低中子能量的作用,还需要具备中子倍增的能力。
通过查阅ENDF/ B-Ⅷ. 0 核数据库[22] ,拟采用Fe、Cu、Zr、W、Pb、Bi、U 几个重元素材料作为中子倍增材料,H、D、Be、C 几个轻元素材料作为中子能量衰减材料。常用的含有上述元素的材料化学分子式中含有O 或F,会与中子发生共振吸收。根据上述轻原子序数元素和重原子序数元素核数据库截面分析,选择了14 种备选材料,其物理及实践特性列于表1。
2. 2 14. 1 MeV 中子慢化建模
DT 中子点源位于10. 0 cm 直径的空气球心,球外包裹不同材料不同厚度的慢化壳层,轻元素材料步进厚度5. 0 cm,重元素材料的步进厚度2. 5 cm,重元素材料的壳层厚度变化范围2. 5 ~15. 0 cm,轻元素材料的壳层厚度变化范围5. 0 ~30. 0 cm,建模结构如图5 所示。采用探测器记录直径为50. 0 cm 处壳层的中子注量、中子平均能量。模拟运行的粒子数为107 个粒子,中子注量的相关统计误差约10-4 。
2. 3 中子注量与平均能量分析
轻原子质量材料组相对中子注量比与平均中子能量如图6 所示。图6(a)中,轻原子质量材料中只有Be 和D2 O 对中子注量具有倍增效果,可用于中子倍增;C 和C2 F4 对中子注量的影响不大,适合用于能谱调节;H2 O 和C2 H4 对中子注量衰减较强,适合用于中子屏蔽。图6(b) 中,中子的能量衰减能力Be > D2 O > C2 F4 > C > C2 H4 ≈ H2 O,厚度15 cm 内C2 H4 和H2 O 能量衰减能力大于C。考虑上述材料对中子注量与能谱影响规律及材料实践特性,Be 粉有毒、D2 O 和H2 O 为液体存在泄露风险,而C2 F4 中F 的中子共振吸收截面大,导致产生的γ 射线较多,故而,选择C 作为能谱调节材料,C2 H4 作为中子屏蔽材料。
重原子质量材料组相对中子注量比与平均中子能量如图7 所示。图7(a)中,重原子质量材料在一定厚度内均对中子具有倍增效果,其中10 cmDU(贫铀) 对中子的倍增效果最为明显,最高达2. 6 倍;其次,7. 5 cm W 的最高中子倍增1. 4 倍;其他材料中子注量随着厚度的增加而略微增大;考虑装置体积,故而DU 及W 适合用于中子倍增。图7(b)中,一定厚度内中子能量的衰减能力DU>W>WC >Cu > Fe > Pb > Zr > Bi。DU 及W 与14. 1MeV 中子发生(n,2n)、(n,3n)及裂变反应[23] ,结合材料实践特性,DU 是特殊核材料,需存储资质及特殊管控措施,故而选用W 作为中子倍增材料,考虑加工厚度采用8. 0 cm;Fe 是工作现场最常用材料,且其对中子注量影响不大,用作模拟现场能谱调节材料。
2. 4 材料对14. 1 MeV 中子的能谱调节作用
针对中子注量倍增材料W,能量调节材料C、Fe, 强度衰减材料C2 H4 ,考虑装置尺寸大小限值计算W 厚度 8. 0 cm, C、Fe 和C2 H4 厚度分别30 cm 时,结果如图8 所示。W 通过高能中子裂变反应降低14. 1 MeV 中子能量,Fe 转换裂变中子,C 调节中能中子,C2 H4 降低中能中子增强热中子。
3 模拟现场能谱调节装置的设计
3. 1 目标谱的选择
我国以压水堆核电站为主,根据IAEA 403 号报告压水堆现场调查能谱信息,选择主泵房间和反应堆大厅内的现场测量谱为两个目标谱。如图9 所示,主泵房间和反应堆大厅能谱特征不同,主泵房间的快中子区和热能区较突出,而反应堆大厅的裂变中子峰较宽;即使是同一房间,不同位置现场测量谱的特征也是不同的,通过将同一房间内能谱进行求和平均获得平均能谱作为本文的目标谱。对目标谱进行归一化处理,然后计算归一化谱的中子平均能量和H?(10);主泵房间目标谱中子平均能量为0. 102 MeV, H? (10) 为67. 709pSv,反应堆厂房目标谱中子平均能量为0. 218MeV, H?(10)为110. 516 pSv。
3. 2 设计思路
基于DT 中子源的模拟现场中子能谱调节装置的概念结构如圖10 所示,其由中子管深入孔道、主慢化层、能谱调节层和反射组件及仪器测量区域组成。主慢化组件由W 和圆柱形Fe 套筒模块及Fe 芯组成,Fe 套筒可径向拓展厚度;反射组件由安装主慢化组件的45. 0 cm 宽主反射层和5. 0 cm 宽可轴向拓展复用的反射层模块组成,反射层组件是正八边形C2 H4 套筒模块,内部圆柱形中空通道;调节层采用不同半径的5. 0 cm 厚圆柱形C 圆片模块组成,圆片模块可轴向拓展复用;测量区域中心距离反射组件通道口50. 0 cm,测量区域半径20. 0 cm。首先设计主慢化组件,然后设计调节层,最后设计反射组件。
现场目标谱与调节得到的模拟谱均进行归一化处理,其相似性评价采用如下2 个参数描述:(1) 平均中子能量Emean ; ( 2 ) 周围剂量当量H?(10)。由于采用DT 中子源,尽管经过W 的降能,14. 1 MeV 的中子极大减少,但仍然存在,此外,由于快中子转换材料Fe 的使用,导致共振中子较多,故而归一化后的模拟谱与目标谱的中子平均能量偏差较大,因此H?(10)作为核心指标。
模拟谱装置实用性能采用如下2 个参数描述:(1)装置慢化后测量位置中子注量与裸源中子注量的比值Фn / Фbared ,描述经过模拟装置慢化后中子注量的利用率;(2)测量位置大于10 MeV 的高能中子占比Ф10 / Фn ,描述模拟谱中高能中子占比。Фn / Фbared 越大, Ф10 / Фn 越小, 装置实用性越高。
3. 3 模拟现场中子谱装置构建
3. 3. 1 主泵房间的模拟谱装置
对主慢化组件进行设计,W 的中子倍增厚度为8. 0 cm,Fe 的厚度可变。模拟Fe 厚度5. 0 ~60. 0 cm,间隔5. 0 cm,通过不同厚度Fe 慢化层的中子谱与目标谱的对比,发现W 8. 0 cm+Fe 30. 0cm 慢化谱的高能部分及中能部分与目标谱该部分吻合较好,故而,主慢化组件采用W 8. 0 cm+Fe30. 0 cm。调节反射组件,组件拓展模块厚度10. 0cm,计算结果列于表2。反射层厚度为30. 0 cm时,计算谱与归一化目标谱的平均中子能量相对偏差36%,H?(10) 相对偏差<5%;模擬谱装置的Фn / Фbared 为0. 018,相对折中,Ф10 / Фn 为0. 003,较小。主泵房间的模拟谱及装置的结构如图11 所示,因此,主慢化组件W 8. 0 cm+Fe 30. 0 cm,反射层厚度为30. 0 cm。
3. 3. 2 反应堆厂房的模拟谱装置
对主慢化组件进行设计,W 的中子倍增厚度为8. 0 cm,Fe 的厚度可变。通过不同厚度Fe 慢化层的中子谱与目标谱的对比,发现W 8. 0 cm+Fe10. 0 cm 慢化谱的高能部分与目标谱该部分吻合较好, 故而, 主慢化组件采用W 8. 0 cm + Fe10. 0 cm。根据材料慢化特性,采用不同厚度的石墨进行调节层设计,5. 0 cm 厚度时快中子部分吻合。由于目标谱热中子峰不突出,故而反射组件拓展模块在此不设置。调节圆柱形调节层半径,计算结果列于表3,半径为25. 0 cm 时,低于10MeV 中子与目标谱最相似,计算谱与归一化目标谱的平均中子能量相对偏差168%,H? (10) 相对偏差<2%;模拟谱装置的Фn / Фbared 为0. 042,相对折中,Ф10 / Фn 为0. 026,较小。反应堆厂房模拟谱及装置的结构如图12 所示,因此,主慢化组件W8. 0 cm+Fe 10. 0 cm,调节层为C,厚度为5. 0 cm,半径为25. 0 cm。
4 结论
本文建立了基于DT 中子源构建压水堆现场模拟谱装置结构设计方法,模拟谱装置由主慢化组件、调节层和反射组件3 部分组成,采用模块化设计,可拓展和复用,能够适应多现场模拟谱的构建。主慢化组件采用W 8. 0 cm+Fe 套筒组件组成,调节层采用石墨调节片,反射组件采用模块化聚乙烯套筒。根据IAEA 403 号报告,针对压水堆主泵房间和反应堆厂房两个目标谱构建了模拟现场谱及装置结构,归一化模拟谱与目标谱匹配良好,装置具有实用性。后续将进一步分析测量区域中子注量的角分布情况,并搭建实物装置在加速器上进行实验验证。
本文提出的模拟谱装置设计方案采用模块化结构,可拓展性更强,适应多种现场目标谱构建模拟谱,并且通过模块共用,能够极大地减少多现场谱模拟构建成本。
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