脉冲激光损伤阈值测量技术及光学元件损伤性能

马 彬，侯志强，焦宏飞，张锦龙，沈正祥，程鑫彬，王占山

（同济大学物理科学与工程学院精密光学工程技术研究所，先进微结构材料教育部重点实验室，上海市数字光学前沿科学研究基地，上海市全光谱高性能光学薄膜器件与应用专业技术服务平台，上海 200092）

1 引 言

我国的聚变级激光驱动器[1］、激光雷达、激光测距设备以及激光武器等强激光装置在使用和升级换代过程中存在突出的光学元件激光损伤破坏问题，导致激光系统无法长时间满负荷运行，这也成为制约高功率激光技术应用和发展的瓶颈。因此，激光损伤阈值这个量化参数成为各类强激光装置与系统用光学元件最为核心的检测指标。一方面，损伤阈值表征了光学元件能够承受激光能量或功率的最大极限，是光学元件研制和工艺攻关的“眼睛”，直接指导了加工制备[2］和工艺优化[3］的方向；另一方面，该指标是最终决定光学元件及系统是否满足强激光环境应用、能够正式列装上线的首要条件。

激光损伤问题自上世纪六十年代初激光器[4］出现起便被关注，美国休斯研究实验室（HRL）的Giuliano于1964年观察到红宝石激光引起的蓝宝石与石英晶体出口面损伤[5］，损伤导致的材料失效会影响激光系统的可靠性。针对这种情况，美国材料与试验协会（ASTM）于上世纪六十年代后期成立了激光和激光材料第二分委员会，展开了一系列对光学材料激光损伤的研究[6］。随着激光系统向高功率迈进，损伤阈值成了光学材料的一个重要参数，譬如激光增益介质的损伤阈值会限制激光放大器的输出功率[7］。因此，元件实装前的损伤阈值测试变得尤为重要。上世纪六十年代末，由美国空军武器实验室的Guenther与韦恩州立大学的Glass牵头，各大工业实验室对激光玻璃损伤阈值展开交流讨论[8］，大范围普及了激光损伤阈值测试。

激光损伤的不可再现性使得损伤阈值的测试环节十分繁琐，需要对光束进行校准与分析。上世纪七十年代，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LLNL）逐步搭建了自动化激光光束质量分析平台[9］，并将其用于多光束的损伤阈值测试平台[10］以提高测试效率。早期的测试方案主要是单脉冲[11］与N-on-1[12］，由胶片成像并结合呼吸测试（呼吸时冷凝的水分对表面进行雾化，变化的凝结揭示了损伤部位）检测损伤，其中单脉冲测试用于研究损伤阈值的统计规律，N-on-1测试则考虑了激光器输出脉冲的重复频率。后期发展出的R-on-1[13］测试可模拟部分场景中的激光预处理效果[14］，成像设备也逐步转到CCD相机并由Nomarski显微镜检测损伤。由于不同实验室的测试条件各不相同，同一个元件的测试结果在各个实验室之间往往难以复现，于是在上世纪八十年代初开始了一系列多轮对标循环测试以评估各类测试程序，如涉及八家实验室的Balzers循环测试[15］。在国际上多家研究机构和单位的参与下，损伤阈值的测试方法与程序逐渐发展并统一，最终于上世纪九十年代初由国际标准化组织（ISO）的激光与光电系统分委员会发布ISO/DIS 11254（现为ISO 21254[16］）国际标准草案[17］，其中规定了1-on-1[18］与S-on-1[19］测试标准。国内等效采用ISO/DIS 11254，由中国兵器工业集团公司负责，国家技术监督局发布GB/T 16601-1996（技术内容包括1对1测试[20］）；后又修改采用ISO 21254，由全国光学和光子学标准化技术委员会负责，中国兵器标准化研究所等单位起草，国家质量监督检验检疫总局与国家标准化管理委员会发布GB/T 16601-2017（技术内容包括1对1测 试 与S对1测 试[21］）并 成 为 现 行 国 家标准。

ISO标准中涉及的1-on-1与S-on-1测试方法倾向于测量元件材料的本征损伤阈值，无法有效统计元件的缺陷密度[22］，不能完全适用于工程任务和大口径光学元件研发，导致该类方法的使用范围受限。为此，在本世纪初，根据美国国家点火装置NIF（激光惯性约束核聚变）的建设需求[23］，LLNL发展了面向工程应用的全口径光学元件光栅扫描（Raster Scan）激光损伤阈值测量规范[24-25］并建立了美军标MEL01-013-0D，后来Borden、Ness等人又对其进行了丰富和补充[26-27］。应用光栅扫描测量标准对测试平台的要求较为苛刻，其策略复杂、逻辑关系缜密，快速同步采集的参数多、数据量大（采用10 ns、10 Hz的脉冲激光器进行1-on-1方式测量约需要5 min、200张图片；采用光栅扫描方式测量，测量1 cm2区域，仅单一能量的单次扫描就需要近5 min、约2500张图片，如果复检任一缺陷并进行稳定性测试，则耗时更长、数据更多）。同样为服务于工程应用，国内中物院激光聚变研究中心等单位于2019年也制定了系列惯约标准等相应的测量规范。激光损伤的研究与激光器的发展密不可分。随着各国对高性能激光系统的需求日益迫切，各个国家先后开展了大型超高功率激光装置的建设。美国由于起步较早取得领先，诸如罗彻斯特大学激光能量实验室（LLE）于1977年开始研发OMEGA激光设施[28］并于2008年上线全球首个多光束KJ级设备OMEGA-EP[29］；LLNL于1996年将Nova激光器的一条光束线重新配置并组装了全球第一台PW级设备[30］，同样由其主导的NIF于2009年正式投入使用并成为全球第一个全面运行的MJ级设施[31］；同年劳伦斯伯克利国家实验室（LBNL）的激光加速器项目BELLA得到美国能源部资助并于2012年运行全球第一台1 Hz重 频PW级 激 光 器[32］。欧 洲 的 装 置 包 括 法国原子能总署（CEA）的LMJ（MJ级）[33］、英国中央激光设施（CLF）的Vulcan（PW级）[34］、德国亥姆霍兹中心（GSI）的PHELIX（TW级）[35］、俄罗斯科学院应用物理研究所（IAR RAS）的PEARL（TW级）[36］。我国的神光系列装置面向国家战略需求不断迭代，中科院上海光机所高功率激光物理联合实验室于1987年交付神光Ⅰ装置，两路输出总能力为1.6 kJ/ns，于2001年交付神光Ⅱ主体装置，八路输出总能力达到6 kJ/ns[37］；中物院激光聚变研究中心于2007年开始设计神光Ⅲ并于2015年建设完成主体装置，输出能力达到180 kJ/3 ns[38］。这类超高功率激光装置对光学元件的抗激光损伤性能提出了新的挑战。参与装置建设过程和设备维护与新器件研发的单位必须根据工程需求不断提高光学元件的制造与测试能力，因此大幅推动了高校和科研院所的激光损伤阈值测量水平以及高损伤阈值激光器件研发能力的提升。国际上例如美国的LLNL、罗彻斯特大学和新墨西哥大学，德国的汉诺威激光中心，法国的菲涅尔研究院，立陶宛的维尔纽斯大学等[39-45］，同时涌现出的一批开展激光损伤阈值测试业务的公司，如Spica Technologies、Quantel、Lidaris等，加速了激光损伤测试技术的发展并进一步促进了测试流程中各个环节的迭代升级，同时不断引入损伤概率拟合程序[46-47］、Monte Carlo模拟分析[48，49］等数据优化方案提升测试分析能力。

自1969年 第一届Boulder损伤研讨会[8］（BDS）在美国科罗拉多州举办以来，各国的激光损伤研究机构每年会聚于此，引发了学界的广泛讨论。劳伦斯利弗莫尔实验室的Stolz C J在2008年第四十届BDS会议上发起了一轮薄膜激光损伤竞赛[50］以评估不同薄膜激光损伤行为的总体趋势，采用“双盲”测试和相同的激光损伤测试流程能公平地展现参赛者所提供薄膜的抗损伤性能。从2008年到2021年已经举办了十四轮竞赛[51-62］，对于国内一些激光薄膜研制单位而言，参加BDS竞赛能让其制备能力实时跟踪国际主流。十四年间每轮都有国内单位提供样品，共有十家国内单位成为参赛者；送测的薄膜样品包括高反（HR）膜、增透（AR）膜、Fabry-Perot滤光片以及偏光片，测试激光波段跨越近红外（1 064 nm）至远紫外（193 nm），脉宽从18 ns到40 fs，测试方法包括ISO标准与光栅扫描。经过多轮BDS竞赛的历练，国内单位对于影响薄膜抗损伤性能的工艺参数积累了丰富的经验。在近些年的BDS竞赛中，同济大学与上海光机所提供的部分薄膜样品在激光损伤测试中均取得过第一的名次，标志着我国在高损伤阈值光学薄膜领域达到国际先进水平。

在本世纪初，我国的高损伤阈值光学元件研制能力与国外顶尖水平还存在差距，落后的制备工艺和激光损伤测试水平影响了激光薄膜的抗损伤性能[63］，而薄膜在高功率激光系统中起着举足轻重的作用[64］。近二十年来，国内很多单位为提高光学薄膜的损伤阈值做了方方面面的研究，如中物院激光聚变研究中心、同济大学、中科院上海光机所、国防科技大学、哈尔滨工业大学、长春理工大学、西安工业大学、中科院空天信息创新研究院等多家单位，分别根据强激光装置建设需求和各自发展需要先后建立了各自的激光损伤阈值测量系统，包括基于大装置的测量系统[65-66］和小光斑测量系统[67-71］，测量方法以ISO标准为主，少数系统具备光栅扫描测量功能[72-73］。尽管国内外对激光损伤阈值的测试流程已达成共识，损伤阈值的标注仍需包括测试细节，否则其仅仅作为一个数字（J/cm2或W/cm2）是没有意义的[74］。具体到每个光学元件，其激光损伤阈值对测试所用激光的波长（1 064 nm、532 nm、355 nm等），光束尺寸（μm、mm、cm等），脉冲持续时间（fs、ps、ns等），脉冲数（单脉冲、多脉冲等）乃至重复频率（kHz、MHz、连续等）都具有依赖性，同时阈值的高低对测试环境（大气、真空、低温、浸没液体等）也有一定敏感性。由于损伤机理的复杂性[75-76］，同一光学元件的前后表面损伤阈值往往存在差异[77］，甚至体内自聚焦效应也会对测试结果产生影响，在表征光学元件的抗损伤性能时应考虑其在光学系统中的实际应用。此外，对于大部分光学元件，相比于脉宽在ms以上（热损伤）或ps以下（冷加工）的激光，ns脉冲尺度激光损伤的热力效应[78］更为复杂，使用ns脉冲激光进行测试可以给ms至连续与ps至fs激光损伤提供更多信息，因此，结合强激光装置建设背景和需求，1 064 nm波长激光（及其倍频和三倍频）的纳秒损伤测试结果被更多地用于损伤阈值标注。同时，以纳秒测试为主，国内研究人员对研磨、抛光等基板（BK7、熔石英等）加工工序，离子辅助沉积、电子束蒸发等镀膜（高反、增透膜等）工艺，激光预处理、刻蚀、退火等后处理技术，以及薄膜本身的膜厚、缺陷等因素对激光损伤阈值和损伤性能的影响开展了系统性研究，对我国高损伤阈值光学元件性能的提升和强激光装置与系统的快速发展起到了巨大的推动作用。

本文将重点介绍同济大学建立的高精度、高置信度激光损伤阈值测量系统，及其建设进程与系统构成、测量方法与测试能力，以及基于该测试装置开展的系列激光损伤机理、损伤规律和损伤动力学研究工作，全面总结与梳理课题组以激光损伤性能评价为主的科研工作。

2 激光损伤阈值测量装置

2.1 测量系统建设进程

同济大学激光损伤阈值测量系统的建设源自国家科技重大专项工程任务驱动与关键核心元件研制多轮迭代、国内外广泛的学术交流、以及全流程全闭环的岗位分工与密切协作。我们始终致力于建成一套高精度、高置信度的科研级激光损伤阈值测量系统。系统需要具备以下能力，首先，能够甄别不同类型光学元件的限制性因素。光学元件中存在着大量的微观缺陷，每一个缺陷的位置、尺寸和轮廓形貌等特征信息在损伤阈值测量过程中必须被完整记录并可供后期复位检测和确认。其次，能够对各种缺陷的引入源头进行溯源性分析。在基板加工、清洗、传递和镀膜工序中，记录下每一个缺陷的特征信息，并对每一道工序中的缺陷信息进行比对。最后，具备微小尺寸缺陷点识别和高精度复位确认的快速自动化检测功能；同时，需要消除电机移动、光源抖动、图像分析和时间延迟下坐标读取等因素的影响。该测量系统的建设历程为，2008年至2009年：初步完成，采用了半自动化加人工辅助方式；2010年至2011年：基本完善，实现了全自动化测量和参数采集；2012年至2013年：迭代更新，优化了测量策略和人工复检标准；2014年至2015年：新增瞬态，引入了瞬态诊断初始损伤源功能；2016年至2018年：新增原位，建立了多种手段对位的原位测量；2019年至2020年：新增飞秒，新建了基于飞秒激光的测试系统；2021年至今：仪器开发，致力于将科研级仪器发展为商用仪器。

激光损伤阈值测量和系统构建以提升光学元件激光损伤阈值为目标，课题组基于闭环的全流程工艺，十多年来系统研究了基板研磨与抛光工艺、超声清洗与表面残留、薄膜设计与大角度抑制、三维电场模拟与透镜聚焦效应、镀膜材料选择与氧化工艺、节瘤几何成型控制与平坦化、环境保持与传递控制、镀膜优化与辅助工艺、退火工艺与后处理技术、存放环境与人为污染等各类因素对激光损伤阈值的影响和作用规律[79-98］，并不断迭代和反馈。此外，借助于广泛的学术交流、标准样品的双盲测试、工程任务供货和预研，我们和许多国际、国内的主要研究机构及公司进行了测量结果对标，并进一步丰富了我们对激光损伤测量中各因素的影响机制、以及激光损伤阈值这一参数内涵的理解。

2.2 测量系统构成

激光损伤阈值测量装置双1 064 nm激光的双延时探测光路如图1所示，系统外观如图2所示，软件操作和限制性缺陷识别界面如图3所示。测试系统包括Nd：YAG激光器，能量监控系统，光束分析系统，脉宽监控系统，样品夹持和移动控制系统，损伤监测系统，软件控制界面等。使用Spectra Physics的Nd：YAG激光器（飞秒激光损伤阈值测量系统采用Coherent飞秒激光器，重复频率1 kHz，脉宽35 fs，中心波长800 nm，输出功率7 W），输出波长为基频1 064 nm，输出模式为TEM00，调Q后脉宽为10 ns，最大脉冲能量2 J，工作频率10 Hz；通过倍频晶体后可分别获得二倍频532 nm和三倍频355 nm激光输出，输出脉宽分别为8.5 ns和8 ns。该测试平台的激光能量衰减系统是由一个可旋半波片和一个偏振片组成的；由Ophir激光能量计实时监测激光器的输出能量，光路中的能量分光比经两台校准后的能量计多次测量后得出；采用Spiricon激光光斑分析仪测量与样品等焦面处光斑的有效直径；由连接示波器的光电探测器采集脉宽信息；样品被固定在由电脑实时控制的一个三维步进电机驱动的平台系统上，样品上测量点的损伤信息由多台放大倍数分别为70～350倍的光学显微镜在线观测。光栅扫描中缺陷识别重复性如图4所示。

此外，对于泵浦-探测功能，短时延迟（百纳秒范围）可以将同一激光器同时输出的不同波长分别作为泵浦光和探测光，利用空间光路的距离差异实现时间延迟；大范围时间延迟，需要2台Nd：YAG激光器由信号发生器同步触发，以此实现不同延时时间的自主可调；不仅如此，采用35 fs脉宽的飞秒激光作为探测光，将进一步增强瞬态切片能力。激光损伤瞬态测量如图5所示。

利用该系统平台可完成1-on-1、S-on-1、Ron-1和光栅扫描等多种损伤阈值的自动化测试工作[70］；1 064 nm、532 nm、355 nm，飞秒激光800 nm单波长或多波长共同作用下损伤性能检测；可覆盖毫米尺寸至米级尺寸样品元件测量；能量、光束、脉宽的实时监控和分析；各类图像数据的实时保存与复检；能够开展损伤诱因、损伤演化和损伤机理研究。

3 激光损伤阈值测量方法研究

根据近些年来国际上对激光损伤阈值不同测量技术建立起来的相应检测规范和标准，建立了能够实现1-on-1、S-on-1、R-on-1和光栅扫描四种高置信度的损伤阈值测试系统。每一种测量方式都能相应地、独自地反映光学元件的损伤性能，在某种程度上表征了薄膜的抗激光辐照能力[99-100］。

3.1 S-on-1和R-on-1测量方 法

S-on-1（含1-on-1）模式激光损伤阈值测量策略是依据ISO 21254国际标准设计，辐照多个位点得到损伤的统计性规律，S表示单个位点上辐照脉冲数；R-on-1模式是根据国际广泛采用的、对单点进行渐进式提升能量测试直至发生损伤，每个位点都能单独给出数据。其中1-on-1和Son-1的测量结果是用零几率损伤阈值表示；Ron-1体现了激光预处理的效果，每个测试点都有独立的损伤阈值，其最低的损伤阈值反映了薄膜本身的阈值。测量过程中，一般选取100～200个测试点，具备亚微米以上损伤点识别精度，以及损伤过程中相关图像的处理、分析、存储等功能；后续还会根据需求对测量点在Nomarski显微镜200～500放大倍率下进行复检。

图6为1 064 nm高反射膜的激光诱导损伤阈值（Laser-induced Damage Threshold，LIDT）测量结果（换算至3 ns）。如图6（a），为了与1-on-1数据进行对比，采取相同的数据处理方式给出了R-on-1损伤几率曲线，由此可以直接比较0%阈值（40.8 J/cm2和50.2 J/cm2）、50%阈值（57.1 J/cm2和107.2 J/cm2）和100%阈值（73.4 J/cm2和160.1 J/cm2）的差异，即预处理作用对不同损伤阈值的提升效果。图6（b）为S-on-1的测量结果，其中S=200，300，500，1 000，3 000，5 000，7 000和10 000。仅有前几百个脉冲对损伤阈值结果产生了一些影响，其后，尽管脉冲数达到10 000，损伤阈值曲线趋势仍然基本稳定。主要原因是10 Hz的激光辐照频率属于低重频，同时被测光学元件的平均吸收较低，因此未产生显著的光热累积效应。

由于样品尺寸较小，在每个选定的能量密度下测试20个位点，得到不同能量密度下的损伤概率并进行线性拟合，由函数关系外推可定义0%、100%以及平均损伤阈值。三种测量方法的激光损伤阈值测量结果依次减小，即LIDTR＞LIDT1＞LIDTS。

3.2 光栅扫描测量方法

光栅扫描测试方法是基于美国NIF对小尺寸光学元件损伤性能要求而提出的测试方法，其技术实现难度和逻辑关系复杂程度明显大于前面几种测量方法。首先，是对较大区域进行全面覆盖（至少选取1 cm2），仅单次辐照就历时4～5分钟，约2 500次脉冲，并需要对任何一次扫描中各位置的数据点进行全面记录以供后续调用和比较；其次，能够实时分析并判定每一个脉冲辐照下出现的损伤点是已有缺陷点生长或是新增损伤点，其检测精度要在10 Hz激光辐照频率下达到微米量级；另外，需要准确记录和调用每次扫描出现的损伤点的尺寸信息、位置信息，并能够进行跟踪复位，进而对新增损伤点和损伤生长点进行后续稳定性测试。

图7 为1 064 nm高反射薄膜的光栅扫描测量结果，以90%强度光束直径进行平移，能量梯度增量为5 J/cm2。首先，图7（a）和（b）分别给出了测量辐照前光学元件的缺陷分布和测量过程中大于10μm及灾难性损伤分布，右侧颜色条表示每平方毫米缺陷个数。通过追踪所有潜在的损伤源头——节瘤和其它缺陷，能够详细记录损伤的起始和演化过程。图7（c）给出了激光辐照能量和损伤点数目及尺寸的1 064 nm波长高反射薄膜的光栅扫描测量全过程追踪，各种尺寸的初始缺陷在激光辐照下的喷溅生长、不稳定扩展等，均被详细分析。其中，在20 J/cm2时观察到＞10μm的损伤点，在80 J/cm2时发生灾难性损伤（＞100μm），光栅扫描损伤阈值（或功能性损伤阈值）为77.5 J/cm2。

3.3 损伤诱因的瞬态诊断

即使是纳米尺度的强吸收性杂质和深入材料内部的纵向裂纹也可能成为透射元件激光损伤的主要诱因和元件使用寿命的短板。不同于易于检测的表面缺陷，亚表面缺陷隐藏于表面以下几十纳米至上百微米的区域，用传统方法不能直接检测，通过荧光成像技术可以实现20μm深度范围的无损检测[101］，但对于更深位置的直接检测手段缺乏相应研究。为此，我们在1-on-1测量方法的基础上，引入泵浦-探测技术，在明确激光损伤的时域演化过程后，经过标准样品校准，建立了对纵向损伤源头进行直接瞬态识别的新型激光损伤阈值测量技术，实现了对更深位置吸收或损伤源的直接识别和准确表征[102］。

使用泵浦-探测技术，通过泵浦光辐照透射样品产生损伤，期间由不同延迟的探测光捕获样品在该过程中不同时刻的损伤信息，选取脉宽为8 ns的355 nm和8.5 ns的532 nm激光分 别作为泵浦光和探测光，利用配有7-70×& 350-3500×两组镜头的HIROX长工作距离显微镜，结合Spiricon CCD，在采用去除背景、滤波等图像处理技术来进一步提高图像清晰度后，最终获得了约1μm的成像分辨精度。此外，通过制备吸收型的人工缺陷来获得具有明确损伤源深度和诱因诊断的标准样品，校准成像精度和初始破坏结构的识别能力。将10 nm厚的金属Hf镀制在熔石英基板上，然后在Hf膜层上再分别镀制1μm、2μm、4μm和8μm厚的SiO2膜层，等效将吸收性缺陷植入在基板内部的不同深度。

图8为透射元件激光损伤源头的瞬态诊断。其中，图8（a）给出了损伤源在1μm深度损伤前图像、-1.5 ns时的瞬态图像和最终形貌，其中激光辐照能量密度为15 J/cm2。对于金属Hf在1μm深的标准样品，损伤发生在样品表层下约1.11μm深的位置，随后以该区域为起始不断向周边扩展，最终形成更大的破坏尺度，损伤深度约为1.8μm。图8（b）为普通样品的损伤源在内部的瞬态图像，可知损伤源于内部36μm处。图8（c）为四种标准样品的瞬态深度与激光辐照能量的关系，即使辐照能量达到100%损伤的1.5倍时，瞬态深度仍然与吸收性缺陷的植入深度基本一致，表现出非常好的损伤源识别能力。图8（d）为-1.5 ns延迟时间下普通基板损伤点尺寸信息，最初终态深度与瞬态深度的比值约为4.5，终态宽度与瞬态宽度的比值约为3.1；随着能量的增加呈上升趋势，识别误差也同比增大。

通过标准样品和实际样品的测量结果表明，我们利用一台同时输出两个波长的纳秒脉宽激光器，建立了微米空间分辨和纳秒时间分辨泵浦探测系统，对于-1.5 ns时间延迟、8.5 ns脉宽的探测光，在100%损伤的1.2倍激光能量以内，对于在表层1～3μm及以下深度的损伤源，或者60 μm凹坑直径、15μm凹坑深度的损伤诱因均具有较好的识别能力。

3.4 微纳表征和原位测量

在一定能量范围内用单脉冲辐照光学元件，表面会产生纳米尺度损伤，同时在损伤区域产生一部分喷射物附着在周围。高倍率的在线光学显微镜虽然可发现亚微米损伤凹坑、但轮廓较为模糊，更无法识别纳米损伤凹坑和损伤喷射物，难以对该尺度的损伤形貌、生长规律和损伤机理进行深入研究。为了实现纳米尺度激光损伤的定点原位探测，通过设计特定结构工装，如图9（a），确保了被测样品在激光损伤测试和原子力显微镜测量中都有微米级的定位精度。结合标记点的二次定位和原位校正，可以将激光损伤特征的分辨能力提高到纳米尺度，原子力显微镜原位测试的位置误差可以控制在测试范围的10%以内，如20μm测试范围的误差约1～2μm，而且扫描方向具有一致性，重复性高。图9（b）为不同范围进行的纳米尺度激光损伤的高精度复位检测效果，其中a1和a2、b1和b2分 别 为5μm和2μm范 围 的 区 域 受 激 光 辐 照前后的复位测试效果。

3.5 真空与大气环境因素

激光诱导元件损伤的过程中，往往会出现等离子体、冲击波和喷射粒子等现象，这些现象同时也对激光损伤的演化产生着影响。激光等离子体在产生的膨胀过程伴随冲击波的出现；而激光损伤时喷射出的体材料，如基板损伤的喷射粒子或薄膜损伤的喷溅粒子，这些喷射材料的传输距离可以达到几十厘米量级，其速率在喷射过程中会急速衰减。由于真空环境下空气十分稀薄，等离子体强度会十分弱，等离子体对损伤阈值、损伤时域演化的喷发、损伤形貌等的影响与大气环境不同。

图10是1 064 nm波长的激光在真空与大气环境下等离子体喷发特征对比。可以看到，随着真空度的不断降低，等离子体的强度不断减弱，直至无法观测到闪光等离子体、爆鸣声消失，样品内部基本已无等离子体的影响，只有靶材外部有极小的等离子体存在[103］。

4 激光损伤阈值测量参数研究

4.1 飞秒和纳秒激光损伤特性

激光损伤过程与激光器的类型密切相关。对于飞秒脉冲激光，受激非线性电离要比晶格和原子之间的能量转移以及温度梯度场的形成快得多，损伤阈值和现象表现出高度的确定性。人们已经对飞秒激光薄膜的损伤机理以及影响因素已经进行了一定的研究；但是对于薄膜表面的节瘤缺陷是否导致、以及在多大程度上影响了飞秒激光损伤阈值的降低这一问题的研究相对较少。可以肯定的是，在飞秒激光损伤领域，节瘤缺陷依然是降低光学元件损伤性能的主要因素[104］。

为此，我们设计了800 nm（fs）/1 064 nm（ns）双波段高反射薄膜，研究了不同尺寸人工节瘤缺陷对双波段高反射薄膜的飞秒和纳秒激光损伤行为的影响；获得了节瘤损伤的微观过程和影响因素，并结合电场模拟和FIB剖面图像对各个状态进行分析，以此澄清节瘤在fs激光损伤领域的损伤机理和损伤行为。飞秒激光实验采用美国Coherent公司生产的Astrella型号Ti蓝宝石飞秒脉冲激光器，输出最大功率为7 W的TEM00模激光，频率为1 kHz，中心波长800 nm，经展宽后作用于样品时的脉宽约为50 fs，1/e直径为94μm，入射角度45°；纳秒激光实验采用Spectra Physics公司生产的Pro-290型号Nd：YAG激光器，输出最大功率20 W，频率为10 Hz，中心波长1 064 nm，脉宽10 ns，1/e直径为96μm，入射角度45°。

Blister是常见的fs激光作用下的初始破坏形态，往往产生于薄膜电场最强的位置。但因为节瘤的存在，节瘤诱导的激光损伤过程与电场增强、Blister的关系尚不明确。图11（a）～（d）给出了2μm种子节瘤在激光能量逐步提升的过程中，所经历的几个损伤状态的表面形貌及FIB剖面图。首先，如图11（a），在更低的能量下，内部还未出现损伤时，节瘤左侧表面已经有所剥落，其实该破坏就是节瘤表层薄膜的Blister破坏；随后，如图11（b），是节瘤内部破坏，其位置与节瘤导致的电场调制增强位置一致；接着，如图11（c），节瘤旁边的薄膜区域出现Blister，这是典型的薄膜初始损伤；最后，如图11（d），以节瘤为中心，出现分层式的薄膜破坏，由于入射角度是45°，考虑到穿透效应、大角度入射和节瘤最先接触激光的表层已被破坏和剥落，在很多大面积破坏形貌中节瘤仍未完全喷出。

由于状态1和状态2难以区分，因此，图11（e）仅给出了节瘤和高反膜（HR）在激光持续上升作用过程中经历的状态2、3和4所对应的损伤阈值。很明显，节瘤在状态1或2的阈值明显低于薄膜，且节瘤的阈值受到其结构尺寸的影响，尺寸越大其阈值越低。但节瘤和薄膜在状态3和4的阈值非常接近。相对而言，薄膜发生大面积破坏的状态4阈值呈相反的趋势，即节瘤略高于薄膜，且节瘤尺寸越大阈值越高。这一现象的可能原因是节瘤的存在展宽了接触面入射角度范围，尺寸越大范围越大，越多的光能量透过表面沉积在了膜层内部，相对应的表面所累积的能量就有所减少，就需要更多的能量诱导其发生破坏，宏观上就表现为阈值略微升高。

同样地，作为对比，使用纳秒激光对同批次样品进行了激光损伤阈值测试。纳秒损伤测试装置与飞秒测试类似，同样采用R-on-1测试方式。由于微分干涉显微镜下难以观察到小尺寸节瘤表面出现的微破坏，实验中未给出相对应的损伤阈值。

首先是双波段膜系中对1 064 nm反射部分在外的样品，图12（a）和（b）表明，2μm种子节瘤在纳秒激光辐照下主要经历两个过程：（1）初始破坏，节瘤结构被破坏，有时会观察到节瘤喷出，并常伴随着周围薄膜区域的烧蚀；（2）大面积的破坏生长，先是区域的扩大后向深层破坏，以及典型的薄膜损伤。图12（c）给出了双波段膜系中对1 064 nm的反射部分在内的一系列节瘤样品的纳秒激光损伤阈值结果，其损伤主要涉及三个过程：节瘤结构破坏、有限程度生长以及大面积灾难性破坏。与飞秒激光损伤结果相比，节瘤缺陷同样明显的导致了薄膜损伤阈值的降低，尺寸越大的节瘤阈值越低。有所不同的是，纳秒激光作用下节瘤发生大面积灾难破坏的阈值同样明显低于薄膜阈值，因为不同于飞秒激光，纳秒激光损伤的“热力作用”使得节瘤缺陷在激光作用下发生破坏后将一直处于结构不稳定的状态，极容易发生更加剧烈的生长破坏。

4.2 激光损伤尺度和演化规律

激光辐照下，初始损伤尺寸涵盖纳米、亚微米、微米、几十微米至更大。对于高反射薄膜，表层剥落后的喷溅污染和薄膜边界不规则是引发后续生长的主要诱因，因此通常只关注节瘤或各类缺陷尺寸及其稳定性问题。对于透射薄膜或基板，损伤形态最为复杂、损伤生长规律差异大，微米尺寸初始损伤的微观结构存在界面不连续、体材料破裂、局部吸收增加等特征，容易在后续发生损伤生长，因此在损伤阈值测试中往往会对此类初始破坏进行稳定性测试。其中，十几微米以上的损伤，一般以体材料破裂特征为主，形态主要为“火山坑”，后续极易发展至更大尺度的灾难性破坏；几微米尺寸的损伤，形态多样，有以力学破坏特征为主的、也有材料破裂为主的，损伤性能差异大、规律不一；而百纳米至亚微米尺寸的初始破坏，是介于结构稳定的纳米尺度破坏和易生长的微米尺寸破坏之间的过渡尺寸，该尺度结构对光学元件性能的影响，特别是后续多脉冲激光作用下的损伤演化规律应被澄清。

对于激光损伤机理和损伤生长（使用寿命）研究，需要了解元件的初始损伤是在哪个尺度范围、具有怎样的形态特征以及后续损伤演化规律和过程。图13（a）为典型的几十微米尺寸损伤形态，为“火山坑”形貌，是由于强烈的热应力和冲击波作用导致的体材料破坏。此类损伤形貌的后续损伤规律较为接近，图13（b）为损伤在1 064 nm激光多脉冲辐照下的生长规律，其中α为初始损伤大小、R2为拟合优度。由于体材料破裂后导致的界面不连续、禁带宽度改变、吸收增强等原因，极易在较低的后续辐照能量下发生损伤生长，直至更大尺度的破坏[105-107］。

图14 是主要介于5μm～20μm的壳型初始损伤形貌与尺寸信息，该尺寸范围的损伤形态多样，而壳型的损伤生长规律最为复杂。从图14（a）中可以看出壳型部分内部较为光滑，其产生的主要原因为热应力超过材料塑性形变极限时，材料发生脆性断裂，材料由塑性形变区逐渐进入脆性断裂区，其局部高压和剪应力导致了表面层的剥落。通过FIB切割，可以清晰地看到直径约5μm的双壳型损伤未切割前的俯视图和切割后的剖面图，主要包括中心源、两侧凹坑和纵向裂纹，中心附近的纵向裂纹长度大于3μm。图14（b）给出了部分双壳型损伤形貌的中心源深度、大凹坑深度和小凹坑深度数据。对于直径小于20 μm的壳型损伤，中心源深度一般小于1μm，两侧凹坑的尺寸大多是中心源深度的1～2倍，并且随着凹坑直径的增大而明显增大；对于直径大于20 μm的壳型损伤，中心源深度仍然在1～2μm附近，但两侧凹坑的最大深度明显增大，并且逐渐出现材料断裂和非连续界面的损伤形态。通过稳定性测试，壳型损伤一般会在11 J/cm2（@355 nm&3 ns）发生损伤生长，且尺寸越大越易生长[108］。

图15 为微纳尺寸初始损伤形貌和损伤生长规律。在较低激光能量辐照下，有时也会产生纳米尺度和亚微米尺寸的初始损伤。此类损伤结构难以用在线光学显微镜直接观测到，需要借助高精度重复定位的离线检测仪器进行原位追踪和分析。此类形貌是纳米尺度和微米尺寸破坏之间的过渡形态[109］。图15（a）为典型的损伤凹坑形貌，其中百纳米尺寸损伤凹坑的内部侧壁平缓光滑且边缘稍微凸起，损伤凹坑整体呈倒锥形，是典型的热力作用结果；在高能量下产生的不规则损伤凹坑，内部嵌入了材料碎片和非完全喷射的残留物、凹坑边缘出现材料破裂和不连续区域，此类凹坑是最不稳定的类型，容易诱发大尺度损伤，但在多脉冲激光辐照下，有些凹坑内部残留物和材料也会被去除，形成界面光滑、性能稳定的结构。

AFM原位追踪的结果表明，这些存在风险的结构很可能会直接造成大面积破坏，却不存在首先发展至微米尺度、进而再生长的渐变过程。图15（b）给出了生长特征与损伤坑直径/深度之间的关系。安全损伤坑的典型形态是侧壁光滑的倒锥形，这样的凹坑通常尺寸较小，直径和深度分别在150～600 nm和15～200 nm的范围内，如图15（a）中Ⅰ和Ⅱ；随着尺寸的增加，出现了一些形状不完整、台阶结构和喷射残留物的可疑损伤坑，如图15（a）中Ⅲ和Ⅳ；最危险的损伤坑是存在没有完全喷射出来的残余物，并埋有物质碎片、不连续的断裂界面，当后续激光辐照损伤坑时，这些损伤坑的存在会影响光学元件的损伤阈值，如图15（a）中Ⅴ和Ⅵ，内部残留物的存在导致部分坑的深度可能被低估，图15（b）中已圈出。与安全型损伤坑相比，可疑类型损伤坑损伤阈值降低了15%左右，危险类型损伤坑损伤阈值降低了25%左右。

4.3 激光损伤的波长效应

激光损伤阈值的准确测量是对高损伤阈值薄膜制备工艺进行优化和改进的基础，而在不同工作波长、不同测量方式下得到的薄膜的损伤性能和损伤形貌有着显著的差异，不仅仅是因为不同波长的损伤机理有着一定的差别，也因为不同测量方式有着不同的测量步骤。损伤阈值和损伤形貌是研究激光薄膜特性的重要参数指标，为了深入分析激光薄膜的损伤性能及其损伤机制，准确评价光学薄膜元件的抗激光损伤能力，需要系统研究激光损伤阈值的各种测量方法以及不同波长作用下的损伤特征，针对不同的应用需求，来寻找特定的合适的测量和表征方式，从而指导薄膜制备工艺的优化和改进。参照国际上对激光损伤阈值不同测量技术建立起来的相应检测规范和标准，分别采用1-on-1，S-on-1，R-on-1和光栅扫描共4种测量方式，在1 064 nm、532 nm和355 nm波长下对某工艺HfO2/SiO2周期性高反射薄膜进行了激光损伤阈值的测量研究，其中1 064 nm光束1/e2直径约480μm，532 nm光束1/e2直径约290μm，355 nm光束1/e2直径约180μm。根据测量结果，细致比较并分析了不同波长下不同测量方式之间的差异，以及损伤形貌的显著不同。

图16为不同波长下高反射薄膜损伤形貌。图16（a）是1 064 nm激光作用下的高反射薄膜损伤形貌，由于薄膜在设计时电场强度是由薄膜表层至基板逐渐减小，特别是在薄膜表面几层中电场强度达到最强，因此当能量密度超过一定强度时，会在光束中心产生电场强区，并造成薄膜表层脱落形成破斑，破斑形状与光斑形状相对应，这是一类最为典型的非缺陷诱导的损伤形貌。图16（b）是532 nm激光作用下的高反射薄膜损伤形貌，1-on-1、S-on-1和R-on-1测量中在能量较高时才会出现这样的损伤形貌，损伤的尺度也较大；而在光栅扫描测量中出现的损伤点部分呈现出热熔融的特征，这是因为波长变短，局部的强烈吸收引起显著的温升，造成损伤点及周围区域被部分融化。图16（c）是355 nm激光作用下的高反射薄膜损伤形貌，由极小的吸收缺陷引起的蜂窝状脱落，很可能是因为薄膜中存在的密度较大的纳米吸收中心，由于很多元素对三倍频激光有着更为强烈的吸收，其吸收系数甚至是基频激光的1 000倍以上，因此吸收性缺陷的控制变得极为困难，特别是纳米尺度的缺陷，在膜层中不可避免且最先诱导小范围的局部损伤。

表1为不同波长下、由不同测量方法获得的损伤阈值。无论是哪种测量方式，由于存在波长效应，损伤阈值随着波长减小而显著减小，其中532 nm测量的结果比1 064 nm测量的结果低约2.5倍，而355 nm测量的结果也大约比532 nm测量的结果低2.5倍。但这种倍数关系并不绝对，具体和测量条件、样品的损伤限制性因素等因素密切相关。

5 总 结

针对光学元件中的缺陷是在低激光能量辐照下发生损伤的诱因，围绕损伤阈值限制性缺陷的甄别和缺陷引入工序的溯源性诊断，我们在常规损伤阈值测量系统所能够实现的功能上，基于缺陷高精度定位与复位方法、缺陷的精确辨识和逻辑算法，建立了能够实现缺陷点全程记录、微纳损伤识别的高精密激光损伤阈值测试平台。通过广泛的学术交流和国际损伤阈值评测，完成了测量结果的国际对标。在此基础上，以人工缺陷研究为特色，系统开展了高反射薄膜、透射元件等各类高损伤阈值元件的激光损伤阈值测量、损伤规律研究，结合FDTD、薄膜设计、光热吸收、微纳表征等，阐述了损伤机理；结合闭环的全流程工艺，实现了对限制性缺陷特征和引入源头的逆向可溯性分析，为课题组超高阈值和大尺寸激光薄膜的研制提供了关键支撑技术，为国内外数十家科研机构、高校院所和企业等提供高置信度的激光损伤阈值测试服务。

致谢：感谢中国工程物理研究院激光聚变研究中心张小民、杨李茗、黄进、丁磊、郑垠波和韩伟研究员，激光等离子体研究所隋展研究员在激光损伤性能表征方面的讨论交流和帮助。