基于中国人群暴露特征的污染物职业接触与环境空气浓度限值转换系数研究

郭 敏，王宗爽*，姜 楠，顾闫悦，徐 舒，谭玉菲，段小丽

1. 中国环境科学研究院环境标准研究所，北京 100012

2. 北京科技大学能源与环境工程学院，北京 100083

有毒有害大气污染物(hazardous air pollutants，HAPs)是指在一定范围大气中浓度达到会对人体健康和生态环境造成危害的污染物质[1]. 目前，国内外已经开展很多有毒有害大气污染物的相关研究[2-3]，中国[4]、世界卫生组织[5]、欧盟[6-8]、英国[9]、日本[10]、印度[11]等许多国家、地区或组织均在各自环境空气质量标准或指南中规定了部分有毒有害大气污染物的浓度限值. 我国政府历来高度重视生态环境安全和人民健康，《中华人民共和国大气污染防治法》[12]要求制定有毒有害大气污染物名录，《中华人民共和国国民经济和社会发展第十四个五年规划和2035年远景目标纲要》[13]《关于深入打好污染防治攻坚战的意见》[14]《新污染物治理行动方案》[15]等文件均提出关于“重视新污染物治理”“建立健全有毒有害化学物质环境风险管理制度”和“以有效防范新污染物环境与健康风险为核心，统筹推进新污染物环境风险管理”的要求. 有毒有害大气污染物是新污染物的重要组成部分，鉴于此，迫切需要制定有毒有害大气污染物的环境空气浓度限值. 目前，我国生态环境部发布的基于保护公众健康的《环境空气质量标准》(GB 3095−2012)[4]中仅规定了苯并[a]芘、铅等7项有毒有害大气污染物浓度限值，已发布的58项国家固定源涉气污染物排放标准中也只规定了48项有毒有害大气污染物的企业边界环境空气浓度限值，但与发达国家相比，涉及的有毒有害大气污染物数量十分有限，不能满足当前环境风险管理需求. 此外，我国国家卫生健康委员会于2019年修订发布的《工作场所有害因素接触限值第一部分：化学有害因素》(GBZ 2.1−2019)[16]中虽规定了358种工作场所空气中化学有害因素的职业接触限值，但该标准仅适用于劳动者在工作场所中与化学有害因素职业接触的管理与控制，不能直接作为保护公众健康的有毒有害污染物环境空气浓度限值.

有毒有害大气污染物种类繁多、成分复杂，快速制定各项有毒有害污染物浓度限值的难度较大. 为解决这一难题，美国和欧盟均建立了有毒有害污染物职业接触与环境空气浓度限值之间的转换系数(transformation coefficient，TC)，从而根据职业健康保护的有毒有害物质接触限值高效确定有毒有害污染物环境空气浓度限值，如美国环境保护局(US EPA)针对非致癌物，基于职业接触暴露和终生环境暴露关系、个体敏感性差异及数据质量不确定性等确定了适用于美国居民的转换系数(0.002 4)[17]，从而将美国政府工业卫生学家协会(ACGIH)650多项化学有害因素职业接触限值转化为保护人体健康的有毒有害污染物环境空气浓度限值；欧盟也根据其区域人群暴露特征提出了适合其自身的转换系数(0.002 7)[18-20]，为制定镉、镍等有毒有害大气污染物限值提供支撑.但是，欧美的转换系数计算公式未考虑人群生理因素以及行为活动模式的影响，且在我国已有研究中关于转换系数的相关研究较为鲜见. 因人种以及行为活动模式等差异，我国人群暴露特征与欧美国家不同，直接采用欧美的转换系数并不科学. 因此，有必要分析提出基于中国人群暴露特征的污染物职业接触与环境空气浓度限值转换系数，以期对科学、准确、合理、高效地制定我国有毒有害大气污染物限值以及有毒有害物质的环境风险管理提供技术支撑.

1 材料与方法

1.1 转换系数推导模型建立

无论有阈化合物(一般是非致癌物)还是无阈化合物(一般是致癌物)，都建立在对暴露量计算的基础上，再结合剂量-反应关系的相关因子进行健康风险评价[21]. 对有阈化合物而言，其健康风险评价模型[22-23]为

式中：R为发生某种特定有害健康效应造成等效死亡的终身危险度；ADD为有阈化学污染物的暴露剂量，mg/(kg·d)；RfD为化学污染物在某种暴露途径下的参考剂量，mg/(kg·d)；10−6为与RfD相对应的假设可接受的危险度水平；C为空气中污染物的浓度，mg/m3；IR为呼吸量，m3/d；ET为暴露时间，h/d；EF为暴露频率，d/a；ED为暴露持续时间，a；BW为体质量，kg；AT为平均暴露时间，d.

针对非致癌的有毒有害大气污染物，该研究基于等效健康风险评估法，采用中国人群暴露特征参数，推导出工作场所空气中化学有害因素职业接触限值与环境空气中有毒有害污染物浓度限值之间的转换 系数(TC)的计算模型：

式中：Cair为环境空气中有毒有害污染物的浓度限值，mg/m3；Cwork为工作场所空气中化学有害因素的职业接触限值，mg/m3，取GBZ2.1−2019中污染物的时间加权平均容许浓度值(PC-TWA)；I Rwork为职业人群呼吸量，L/min；E Twork为 职业人群暴露时间，h/d；EFwork为职业人群暴露频率，d/a； EDwork为职业人群暴露持续时间，a；B Wair为 一般人群体质量，kg；A Tair为一般人群平均期望寿命，a； IRair为一般人群呼吸量，m3/d；ETair为 一般人群暴露时间，h/d； EFair为一般人群暴露频率，d/a；E Dair为 一般人群暴露持续时间，a；B Wwork为职业人群体质量，kg；A Twork为职业人群平均期望寿命，a；0.014 4为单位修正值，0.014 4=1.44(1 L/min=1.44 m3/d)×0.01(不确定性系数)〔个体间敏感性差异的不确定性因子(0.1)×数据质量等不确定性因子(0.1)[6]〕.

1.2 中国人群暴露参数选取

暴露参数是决定环境健康风险评价准确性和科学性的关键因子[24-26]. 2011−2014年，我国开展了中国人群环境暴露行为模式研究[27-28]，获取了我国31个省(自治区、直辖市)的159个县/区、636个乡镇/街道、1 908个村/居委会的18岁及以上的91 121份成人居民样本(不包括港澳台地区数据)，以及我国30个省(自治区、直辖市)的55个县/区、165个乡镇/街道和316所学校的0～17岁儿童的75 519份儿童居民样本(不包括西藏自治区和港澳台地区数据)，建立了能够反映中国人群暴露行为特征的暴露参数数据库，具有很好的年龄、性别、区域、职业等代表性. 该研究中不同人群呼吸量(IR)、体质量(BW)暴露参数均来源于该数据库，具体取值见表1. 呼吸量可分为短期呼吸量和长期呼吸量，短期呼吸量按每分钟或每小时吸收氧或释放二氧化碳的量(L/min或m3/h)计算，按活动强度可分为休息、坐、轻微活动、中体力活动、重体力活动和极重体力活动下的呼吸量；长期呼吸量按每天吸收氧或释放二氧化碳的量(m3/d)计算[29]. 一般人群呼吸量( IRair)则是在实测人群身高、体质量的基础上通过人体能量代谢估算法得出的长期呼吸量[30-32]；职业人群的工作强度属中到重度运动，其呼吸量( I Rwork)选取了中度、重度运动下短期呼吸量的平均值. 体质量是指人体的质量， B Wair和 BWwork主要通过实测及问卷调查的方式获取. 此外，该研究采用直方图、QQ图、K-S检验等多种检验方法，分别对一般人群和职业人群的体质量、呼吸量数据进行正态检验，结果显示数据均服从正态分布.

表 1 我国不同亚组人群暴露参数Table 1 Exposure factors of Chinese populations groups

行为特征参数主要包括暴露时长(ET)、暴露频率(EF)和暴露持续时间(ED). 对成人活动模式参数的调查通常采用问卷调查方式获得，记录受访者前一天(24 h)在所有活动和地点中消耗的时间[33-34]. 对于暴露时长，一般人群每天暴露时长为24 h(即 ETair取值为24 h)，职业人群每天暴露时长按我国基本工时制度规定的法定工作时长8 h计算[35](即 EFwork取值为8 h). 对于暴露频率，一般人群暴露频率为365 d/a(即 E Fair取值为365 d/a)，职业人群除去周末和法定节假日后的暴露频率为225 d/a (即E Fwork取值为225 d/a).对于暴露持续时间，一般人群在计算终生风险时，暴露持续时间与平均期望寿命值相同(即 EDair=A Tair)；职业人群的暴露持续时间则参考相关文献[6]选取平均值30 a(即E Dwork取值为30 a). 平均期望寿命(AT)的统计数据来源于2019年《中国统计年鉴》[36]，且该研究认为职业人群与一般人群的平均期望寿命相同，我国人群的平均期望寿命为76.34岁(即 A Tair和 ATwork的取值均为76.34岁)，其中，男性平均73.64岁，女性平均79.43岁.

1.3 敏感性分析方法

参数敏感性分析是概率风险评估的重要内容，敏感性分析所得敏感度若为正值，表示该值与预测结果呈正相关；敏感度若为负值，则表示与预测结果呈负相关；所得结果的绝对值越大，对预测结果的影响越大[37-38]. 由转换系数推导模型〔见式(6)〕可知，一般人群和职业人群暴露参数ET、ED、EF、AT均为定值，且身体特征暴露参数(IR和BW)均符合正态分布.为分析转换系数推导模型中暴露参数的敏感度，该研究使用Crystal Ball 16.0软件对暴露参数分布特征进行蒙特卡洛模拟，对不同人群身体特征暴露参数的分布特征模拟运算10 000次，得到平均值、中位数以及百分位数，并分析身体特征暴露参数对转换系数变化敏感度的贡献率. 该研究使用Excel 2019、Origin 2018软件进行数据处理及制图.

2 结果与讨论

2.1 我国城乡居民总体转换系数

由于城市、农村人群的自然环境以及生活习惯等不同，不同人群的暴露参数存在差异. 该研究将中国人群分为8类，选取表1中相应暴露参数代入转换系数推导模型，得出不同区域(城市、农村)、不同性别(男性、女性)以及居民总体的污染物职业接触与环境空气浓度限值之间的转换系数(见表2). 我国居民的总体转换系数为0.002 1，男性转换系数为0.002 1，略高于女性(0.002 0). 结果显示，城市和农村居民的总体转换系数均为0.002 2，且城市和农村男性的转换系数均0.002 2，高于城市和农村女性的转换系数(0.002 0). 由此可见，城市和农村居民的转换系数没有显著差异，且男性的转换系数普遍高于女性. 因经济、社会、人种等各方面差异，不同国家的转换系数有所不同，如我国居民总体转换系数为0.002 1，美国为0.002 4[17]，欧盟为0.002 7[18-20]，其原因主要是该研究在转换系数推导模型建立时考虑了人群生理因数和行为活动模式(即IR和BW)的影响，因此不同国家居民行为特征参数取值有所不同.

表 2 我国城乡不同性别人群的转换系数Table 2 The TC values with gender difference in urban and rural China

2.2 转换系数随年龄的分布特征

由于人群在不同年龄段生理特征存在差异，特别是未成年人的暴露参数随生长发育过程变化较大，因此在污染物暴露水平相同的情况下，儿童较成人可能面临更高的健康风险. 为研究转换系数随年龄的分布特征，并识别转换系数对于敏感人群的影响，该研究将一般人群分为儿童与成人，其中儿童分为13个年龄段[39]，成人分为4个年龄段，各年龄段的暴露参数来源于中国人群暴露参数数据库中的平均值[27-28]，作为参照组的职业人群暴露参数选取表1中职业人群总体平均值. 我国不同年龄段人群的转换系数如表3所示，15~18岁未成年人的转换系数已经接近成人总体水平；6岁以下儿童较成人敏感，其转换系数接近成人的50%，其中1岁以内儿童最为敏感，转换系数低至0.000 9. 综上，儿童由于其体质量、呼吸量等暴露参数较低，相应的转换系数也较低，建议在制定有毒有害大气污染物限值时应给予儿童暴露健康风险更多关注.

表 3 我国不同年龄段人群的转换系数Table 3 The TC values of different age groupsfor Chinese populations

2.3 转换系数随地区的分布特征

由于我国地域辽阔、地区经济发展不平衡且差异性较大，该研究选取中国人群暴露参数数据库收录的我国31个省(自治区、直辖市)居民的暴露参数[28]，采用转换系数推导模型计算出不同省份成人的转换系数(见图1). 由图1可见：不同省份的转换系数差异显著(P<0.05). 如只考虑性别因素，各省份的转换系数均呈现男性普遍高于女性，且人群总体平均值介于男性、女性数值之间的分布规律；如只考虑地区因素，西藏自治区转换系数(0.002 3)最高，上海市转换系数(0.001 9)最低. 如将地区与性别因素结合考虑，男性转换系数在西藏自治区(0.002 5)最高，在天津市(0.002 0)最低；女性转换系数在新疆维吾尔自治区(0.002 2)最高，在甘肃省(0.001 9)最低. 综上，我国各省份在制定有毒有害大气污染物地方标准时应考虑这种差异性.

图 1 我国人群转换系数随地区、性别差异的分布情况Fig.1 The distribution of TC values with regional and gender differences for Chinese populations

2.4 转换系数随实际工龄的分布特征

职业人群的实际工龄随入职年龄不同而有所差异，因此职业人群暴露持续时间也存在较大差异，其会影响转换系数值. 该研究考虑不同性别的退休年龄差异，将职业人群分别设定4种不同入职年龄，男性分别为18岁、30岁、40岁、50岁，女性分别为18岁、30岁、35岁、40岁，一般人群暴露参数则选取居民总体平均值，分别计算不同工龄人群的转换系数(见表4). 假设一名男性职工18岁入职，60岁法定退休，实际工龄为42 a，则职业暴露持续时间为42 a，选取对应的BW、IR等参数计算得出转换系数为0.002 9.假设一名女性职工30岁入职，50岁法定退休，实际工龄为20 a，则职业暴露持续时间为20 a，计算得出30岁入职女性职工的转换系数为0.001 4，约为18岁入职男性职工转换系数的1/2. 此外，男性和女性职工在距离法定退休年龄10 a时，转换系数均低至0.000 7，则在相同的污染物暴露水平下可能面临非常高的健康风险，建议工业企业在设置有毒有害污染物暴露相关岗位时应考虑年龄的因素.

表 4 我国不同性别、工龄人群的转换系数Table 4 The TC values with gender and working-age differences for Chinese populations

2.5 敏感性分析

2.5.1一般人群敏感性分析

通过10 000次蒙特卡洛模拟的计算结果如图2所示，一般人群转换系数平均值为0.002 3，中位数为0.002 2，与转换系数推导模型计算结果(0.002 1)非常接近，即验证了计算结果的准确性. 计算值有20%的概率分布在0.001 6以下，即当转换系数值为0.001 6时，可以保护80%的一般人群；有10%的数据分布在0.001 4以下，即当转换系数值为0.001 4时，可以保护90%的一般人群. 检验转换系数敏感性结果如图3所示，一般人群暴露参数敏感度贡献率呈一般人群体质量(32.5%)>职业人群体质量(28.7%)>一般人群呼吸量(23.2%)>职业人群呼吸量(15.6%)的特征.结合敏感度的正负结果可知，一般人群体质量改变1个单位，转换系数结果会正向改变32.5%；职业人群体质量改变一个单位，转换系数结果则会反向改变28.7%；一般人群呼吸量改变一个单位，转换系数结果则会反向改变23.2%；职业人群呼吸量改变一个单位，转换系数结果则会正向改变15.6%.

图 2 一般人群和敏感人群转换系数的概率分布Fig.2 Probability distribution of the TC values for general populations and sensitive populations

图 3 一般人群和敏感人群转换系数的敏感性分析Fig.3 Sensitivity analysis of the TC values for general populations and sensitive populations

2.5.2敏感人群敏感性分析

该研究选取0~6岁儿童作为敏感人群，通过10 000次蒙特卡洛模拟计算，结果如图2所示. 敏感人群转换系数平均值为0.001 2，中位数为0.001 1. 计算值有20%的概率分布在0.000 7以下，因此当转换系数值为0.000 7时，可以保护80%的敏感人群；10%的数据分布在0.000 6以下，即当转换系数值为0.000 6时，可以保护90%的敏感人群. 检验转换系数敏感性的结果如图3所示，敏感人群暴露参数敏感度贡献率呈敏感人群体质量(48.3%)>敏感人群呼吸量(29.9%)>职业人群体质量(13.5%)>职业人群呼吸量(8.3%)的特征. 结合敏感度的正负结果可知，敏感人群体质量改变1个单位，转换系数结果会正向改变48.3%；敏感人群呼吸量改变一个单位，转换系数结果则会反向改变29.9%. 职业人群体质量改变一个单位，转换系数结果则会反向改变13.5%；职业人群呼吸量改变一个单位，转换系数结果则会正向改变8.3%.

3 结论

a)基于我国人群环境暴露行为特征，建立转换系数推导模型计算出我国居民职业接触与环境空气污染物浓度限值的总体转换系数为0.002 1，与蒙特卡洛模拟计算值(平均值为0.002 3，中位数为0.002 2)相近，但低于美国和欧盟的转换系数.

b)我国男性的转换系数普遍高于女性，且城市和农村居民之间不存在显著差异. 不同儿童组转换系数值比较发现，低龄人群需要更多保护，其中6岁以下儿童转换系数接近成人的50%，1岁以内儿童转换系数低至0.000 9. 我国不同省份成人的转换系数存在显著差异(P<0.05)，其中，上海市(0.001 9)最低，西藏自治区(0.002 3)最高.

c)通过转换系数敏感性检验发现，体质量、呼吸量等暴露参数对转换系数值的影响较大，因此在计算职业人群与一般人群的有毒有害大气污染物限值转换系数时有必要考虑人群暴露参数的影响.