中国全身计数器测量比对2014年—2019年总体介绍——

肖运实， 刘立业， 熊万春， 李晓敦， 郁恩剑， 李阳， 徐明华， 王悦， 唐玉琴， 赵鸿翮， 肖佐诗， 王璞

(1.中国辐射防护研究院，山西 太原 030006； 2.大亚湾核电有限公司，广东 深圳 518124； 3.阳江核电有限公司，广东 阳江 529500； 4.福清核电有限公司，福建 福清 350318； 5.中核核电运行管理有限公司，浙江 海盐 314300； 6.三门核电有限公司，浙江 三门 317100； 7.江苏核电有限公司，江苏 连云港 222051； 8.海南核电有限公司，海南 昌江 572733； 9.山东核盾辐射监测技术有限公司，山东 海阳 265118)

全身计数器(whole body counter，WBC)是一种用于体外直接测量人体放射性内污染的计量设备，在探测灵敏度满足要求时，是人体放射性内污染测量的首选方法。它能够快速测量大多数光子发射体，不需要代谢模型便能直接估计身体中的放射性含量；对能谱的分析可以同时检测多种核素。但是全身计数器对于低能量光子发射体的探测灵敏度有限，对全能峰重叠的分析可能带来较大的误差，设备较为复杂昂贵，需要校准模型和校准源进行定期校准以保障设备的可靠性。

在核设施现场，如核电厂等全身计数器监测人数较多，大多采用阴影屏蔽，铁屏蔽厚度约为100 mm，探测器大多采用长条型大体积碘化钠探头(站立式)或圆柱型大体积碘化钠探头(椅式)。在常规监测中，对60Co和137Cs探测限大约200 Bq，相应的剂量探测限在0.1 mSv以下。

全身计数测量作为内照射监测的重要手段，包括设备的效率校准、谱分析、体内滞留量计算、摄入量和待积有效剂量估算等多个环节，过程比较复杂，对于设备性能和工作人员技能有相当的要求。

比对作为重要的质量保证措施，通过检查和验证测量结果，来保障设备与方法的可靠性。国际上较大规模的全身计数器测量比对工作的开始报道集中在20世纪90年代，并建立了相关国际标准，比对活动也逐渐常规化开展。1993年国际间组织了第1次WBC测量比对，18个国家的35个监测机构参与比对，测量对象为1个4岁小孩BOMAB模型，核素包括137Cs、88Y和40K。其后在1996年-1999年期间，组织了第2次国际比对，23个国家的45个机构参与，测量对象为成年女性参考人BOMAB模型，测量核素为137Cs、60Co和40K。另外欧盟、美国在1995年组织了其区域内监测机构开展比对，加拿大在1989年-1993年期间，开展了6次比对[1-6]。

为了进一步促进我国内照射监测与剂量评估能力，提高内照射全身计数器活体监测的质量，自2014开始第1次中国全身计数器测量比对，中国辐射防护研究院(简称中辐院)组织实施了3次全国范围内的全身计数器测量比对活动，全面了解内照射全身计数器监测能力。

1 材料与方法

1.1 全身物理模型与放射源

比对测量模型，是由中辐院研制的中国成年男性参考人全身物理模型系列BCAM(BOMAB phantom for China reference adult men)，它代表身高170 cm、体重70 kg的中国成年男性[7]。

第1套BCAM模型根据美国BOMAB模型制作标准ANSI/HPS N13.35-2009[8]，采用中国成年男性参考人体格参数制作而成(图1所示)。模型由10个体积形状不同的空心柱形聚乙烯容器组成，聚乙烯容器内充满放射性溶液。这些椭圆柱或圆柱容器代表人体的头部、颈部、手臂、胸部、腹部、大腿、小腿等部位，能较好地模拟放射性核素在体内的均匀分布。

图1 BCAM模型Fig.1 BCAM phantom

在2014年第1次比对实施后，为了提高模型及运输的安全性，中辐院使用高密度聚乙烯代替水作为组织等效材料制作成固体的全身模型，使用1926个点源模拟放射源全身均匀分布。固体全身模型如图2所示。这套模型可组合布置成不同的姿态，用于不同测量几何的全身计数器性能检测、校准和比对等工作。

图2 固体BCAM模型Fig.2 Solid BCAM phantom

1.2 参与机构

2014年比对，中辐院与大亚湾核电厂共同发起，由中辐院组织，除了中辐院个人剂量监测实验室以外，参与机构主要是中国核电厂的个人剂量监测部门，这些机构开展绝大多数中国内照射活体监测工作。第1次比对活动参与方包括11个监测机构的14台全身计数器，第2次比对为8个机构10台全身计数器，第3次比对为4个机构7台全身计数器。

各核电厂参与方使用的全身计数器主要为立式全身计数器。设备型号包括Canberra公司的Fastscan、Canberra公司的AccuScan以及Ortec公司的StandFast II和SSCAN，探头形式包括双碘化钠(NaI)站立式、双高纯锗(HPGe)站立扫描式、单高纯锗(HPGe)站立扫描式。其中碘化钠(NaI)探测器尺寸一般为10 mm×10 mm×40 mm或7.5 mm×12.5 mm×40 mm，对于60Co在1 min测量时长的最小可探测限约为150 Bq(不同地区环境本底存在差异)。中辐院参加比对的全身计数器设备包括自主研制的双碘化钠(NaI)站立式、多探头卧式全身计数器和椅式全身计数器。表1是3次比对参与方的全身计数器信息汇总。

表1 全身计数器比对参与方Table 1 Participants of WBC intercomparison

在比对测量前，主办方发放调查问卷，了解参与机构相关信息，包括测量设备类型、校准方法、监测程序等。2014年比对前各核电厂参与方均使用设备自带的模型(Ortec设备是WBP-6，Canberra设备是RCM-Ⅱ)进行校准，中辐院的卧式全身计数器采用的BCAM进行校准、椅式全身计数器基于BCAM模型采用蒙特卡罗模拟计算。

参与方中共9台设备使用厂家推荐的“8核素混合源”(109Cd、57Co、139Ce、203Hg、113Sn、137Cs、88Y、60Co)进行设备校准，4台设备使用了60Co和137Cs的点源进行日常效率曲线检查，1台设备使用了133Ba、60Co、137Cs和88Y进行设备校准。中辐院2台设备使用BCAM模型系列放射源实际测量或者模拟计算。

各电厂使用的“8核素源”均已超过证书标明有效期限，其中的短寿命核素大多已经衰变得不可使用了，这使设备的能量校准和效率校准不好。

1.3 比对过程

中辐院负责准备测量模型与放射源，通过均匀分布多种混合放射源在BCAM模型中，用来模拟受内污染的人员。测量程序假定已知人员遭受放射性内污染，并被常规监测筛查出来，需要进一步测量，以判断内污染核素种类和活度。

比对组织方负责将比对模型运送到各参与方设备所在地。在现场测量过程中，由组织方工作人员指导模型的安装、拆卸等，各参与方按照各自实验室全身计数器操作规程完成现场测量。

各参与方在完成BCAM模型测量后，分析能谱，识别模型内的核素种类，计算各核素的活度，并在现场测量完成后的1个月内将测量结果报送组织方。2014年比对模型在每个参与方实验室停留约1～2周，整个比对现场测量工作持续约3个月。

1.4 统计分析

2010年国际标准化组织(International Organization for Standardization, ISO)发布了ISO 28218-2010《辐射防护——放射生物检测的性能准则要求》(Radiation protection-Performance criteria for radiobioassay)[9]，通过2014年比对，了解我国内照射监测是否能够满足该标准要求。对于参与比对设备报送的核素活度，组织方按照衰变规律，修正到放射源校准证书的标注日期，以便各测量结果间的比较。比对结果的统计分析内容包括：

1)核素活度测量结果的相对偏离(relative bias,Br)。通过分析某WBC设备对某种核素的多次测量平均值与标称值之间的差异，计算相对偏离Br，它反映了该WBC设备的测量准确性。根据ISO 28218-2010，对监测服务实验室(service laboratory)的活度测量准确性进行判定，规定其相对偏离Br的数值应在[-25%，+50%]。

2)多次测量的重复性(repeatability，SBr)。分析某个WBC设备，计算某种核素单次测量结果相对偏离Br的标准偏差，即SBr，它反映了该WBC设备的测量重复性。ISO 28218-2010规定了测量重复性应小于或等于0.4，即SBr≤0.4。

相对偏离Br和重复性SBr指标评价的参考范围，如图3所示。

图3 相对偏离Br和重复性SBr的评价准则Fig.3 Acceptable limits for relative bias Br and repeatability SBr

2 结果分析

2.1 2014年结果分析

2014年的放射性核素包括137Cs、134Cs、54Mn、60Co、40K和57Co共6种。137Cs、134Cs、60Co作为测量结果的关键评价核素，要求被识别并报出活度值，其他3种核素作为干扰核素。参与方报告的各核素测量结果与标称值的相对偏离Br如图4所示，重复性SBr列于表2。

表2 2014年比对各核素测量结果重复性SBrTable 2 Repeatability SBr for radionuclides in 2014

2014年14台设备参与比对，从统计结果来看：

1)参与者均能将关键核素识别出来，正确识别率达到了100%。

2)各参与方134Cs活度测量结果的相对偏离在-29%～115%，平均值为(17%±36%)，除了2个参与设备未报告重复性结果，其他12台设备重复性在0.01～0.11，平均值为0.03；各参与方137Cs活度测量的相对偏离在-60%～91%，平均值为(0±38%)，重复性在0.01～0.07，平均值为0.03；60Co活度测量的相对偏离在-63%～41%，平均值为(2%±30%)，重复性在0.01～0.08，平均值为0.02。

3)在参加比对的14台设备中，3种关键核素分析结果中有3个134Cs，5个137Cs，2个60Co活度测量结果的相对偏离不满足[-25%，+50%]的能力验证要求，所有设备的重复性都小于0.4的能力验证要求。这说明2014年我国内照射活体监测与ISO相关标准要求存在差距。

图4 2014年比对134Cs、137Cs和60Co测量结果的相对偏离Br Fig.4 Relative bias Br for 134Cs, 137Cs and 60Co in 2014

2.2 2017年结果分析

2017年比对模型含有2种放射源，137Cs与152Eu。2种核素都要求被识别并报出活度值。参与方报告的各核素测量结果与标称值的相对偏离Br如图5所示，重复性SBr列于表3。

图5 2017年比对137Cs和152Eu测量结果相对偏离BrFig.5 Relative bias Br for 137Cs and 152Eu in 2017

表3 2017年比对各核素测量结果重复性SBrTable 3 Repeatability SBr for radionuclides in 2017

2017年9台设备参与比对，从统计结果来看：

1)参与者均能将核素识别出来，正确识别率达到了100%。

2)各参与方137Cs活度测量结果的相对标称值偏离在-11%～27%，平均值为(8%±14%)，重复性在0.01～0.08，平均值为0.03；各参与方152Eu活度测量的相对偏离在-20%～15%，平均值为(-3%±11%)，重复性在0.01～0.07，平均值为0.03。

3)所有比对参与者的相对偏离满足[-25%，+50%]和重复性小于0.4的能力验证要求。

2.3 2019年结果分析

2019年比对模型含有2种放射源，为110 mAg与137Cs的混合源。2种核素都要求被识别并报出活度值。参与方报告的各核素测量结果与标称值的相对偏离Br如图6所示，重复性SBr列于表4。

图6 2019年比对137Cs和110mAg测量结果相对偏离BrFig.6 Relative bias Br for 137Cs and 110mAg in 2019

表4 2019年比对各核素测量结果重复性SBrTable 4 Repeatability SBr for radionuclides in 2019

2019年7台设备参与比对，从统计结果来看：

1)参与者均能将核素识别出来，正确识别率达到了100%。

2)各参与方137Cs活度测量结果的相对标称值偏离在-5%～12%，平均值为(6%±5%)，重复性在0.01～0.06，平均值为0.02；各参与方110 mAg活度测量的相对偏离从-11%～46%，平均值为(20%±17%)，重复性在0.01～0.17，平均值为0.06。

3)所有比对参与者的相对偏离满足[-25%，+50%]和重复性小于0.4的能力验证要求。

3 结论

1)在2014年之前，全身计数器普遍在使用中缺乏有效的校准条件，各参与方测量结果的相对偏离较大，分布也比较分散，部分参与方报告结果的相对偏离不满足[-25%，+50%]的能力验证要求。

2)后2次比对结果相对偏离和重复性都较小，全部满足能力验证的要求。

3)设备的定期校准是全身计数器监测质量重要保证，伽马谱分析是全身计数器监测的关键技术。在2015年后，比对参与方的全身计数器都定期开展了设备校准，加强了人员培训，这使得全身计数器监测能力有了较大提高。