闪烁光纤阵列探测器最小可探测活度浓度仿真计算

吕汶辉， 杨永新， 衣宏昌， 曾志， 刘翠红， 陈迎锋， 丁雄， 商学利

(1.中国人民解放军92609部队， 北京 100077； 2.清华大学 工程物理系， 北京 100084)

日本福岛核事故放射性废水排放再次引发人们对水体放射性污染的恐慌，为实现水中低水平放射性核素快速测量，避免放射性核素通过直接或间接方式进入人体造成辐射危害，各国都致力于水中低水平放射性在线测量装置的研发[1-2]。低水平放射性快速测量需解决水中放射性核素活度低、α/β粒子射程短等技术瓶颈，传统的在线式监测仪器探测限高，离线式蒸发浓缩法耗时较长[3-4]，当监测到水中放射性核素异常时可能已引发水体放射性污染扩散或对人体造成辐射危害。为解决水中低水平放射性在线测量难题，研发了一套基于闪烁光纤阵列的水中总β在线监测系统(原理样机)，对仪器工作状态、稳定性和基本性能进行了测试，该仪器10 min内最小可探测活度浓度可达到1.0 Bq/L[5-6]。为进一步提升仪器的性能，对闪烁光纤阵列探测系统基本结构进行了优化，本文主要采用蒙特卡罗方法对改进型闪烁光纤探测系统最小探测限进行仿真分析。

1 探测器模型

闪烁光纤阵列探测系统主要由3个子系统组成，即探测器子系统、电子学子系统和数据处理与显示子系统，各子系统之间的关系如图1所示。

图1 闪烁光纤阵列探测系统组成结构示意Fig.1 Structure of scintillation optical fiber array detector system

探测器子系统主要由闪烁光纤、光电倍增管、测量仓、铅砖、集束端外壳和不锈钢外壳等组成，其结构如图2所示。

图2 闪烁光纤阵列探测器结构示意Fig.2 Structure of scintillation optical fiber array detector

用于探测的单根闪烁光纤长度为100 cm，直径为1 mm，测量仓为长方体空心结构，材料选用放射性水平较低的聚氯乙烯(PVC)，测量仓内部为溶液的有效测量区域，两侧各有2 025个小孔，用于固定闪烁光纤，在测量仓中间固定一块支撑板，材料为塑料，支撑板下面和两侧不密封，水可在支撑板两侧自由流动。测量仓有2个功能：1)作为水体有效测量区域；2)测量仓的壁厚能够降低铅砖中放射性核素210Po对探测器本底的贡献。

2 最小可探测活度浓度理论分析

评价低水平放射性测量装置和方法的重要指标之一为最小可探测限，针对水中低水平放射性测量装置采用最小可探测活度浓度表示。水中低水平放射性核素测量时，由于被探测到粒子数较少，样品本身的计数率与本底计数率相当，本底计数率的不稳定性及测量仪器本身的缺陷、各种可能出现的干扰等，都会影响计数的稳定性，为确保仪器测量结果准确、可信，样本重复测量结果的置信区间应高于本底计数统计涨落的分布区间，即本底计数统计涨落越大，探测器的最小可探测限越高。

低水平放射性测量仪器的探测限是测量结果在一定的置信水平下净计数的期望达到的最小值，在实际应用过程中探测限要求计数犯第一类错误和第二类错误的概率应同时尽可能低，以95%的置信水平(第一类错误和第二类错误概率均为5%)为参考标准[7]，则仪器最小可探测限为：

(1)

式中：LD表示仪器的探测限；N0表示仪器的本底计数。

探测器的最小可探测活度浓度可表示为：

(2)

式中：N0为测量时间t内探测器的本底计数；t为探测器样品测量时间，s；ε0为探测器对于水样中β粒子的探测效率，%；I为放射性核素衰变的分支比；V为溶液的有效探测体积，L；探测系统探测效率ε定义为ε0·I·V，它表示单位体积活度为1.0 Bq/L的放射性溶液中β粒子的计数效率，s-1/(Bq/L)。

由最小可探测活度浓度公式可知，当仪器结构、测量时间一定时，仪器的最小可探测活度浓度取决于仪器的本底计数率和探测效率。

3 最小可探测活度浓度仿真计算

3.1 探测效率MC模拟

采用Geant4软件模拟了闪烁光纤阵探测器对不同能量β粒子的探测效率。其中放射源为β粒子，均匀分布在测量仓内的水溶液中，能量分别为10 keV～3 MeV，出射方向各向同性。闪烁光纤分为2个部分：一部分位于测量仓内，用于β粒子测量，另一部分位于闪烁光纤两侧的集束端，用于荧光传输，在光纤末端统计荧光光子数量。

单根光纤在穿过测量仓与集束端时，在两者之间的固定板处会发生弯曲从而使荧光发生损耗。由于光纤数量较多且在集束端末端位置不固定，因此在模拟过程中采用了简化处理，将闪烁光纤等效为拉直的状态，如图3所示。对2 025根闪烁光纤依次编号，当β粒子在某根光纤内产生的荧光传输至末端的过程中，读取闪烁光纤编号，然后对荧光光子模拟结果进行弯曲损耗修正和长度修正。

3.1.1 弯曲损耗修正

光纤发生弯曲时，会影响荧光在闪烁光纤内的全反射。为了研究光纤在经过不同角度时的损耗[8]，采用Gean4软件模拟了直径为1.0 mm的闪烁光纤在不同弯曲角度时的损耗系数。光纤弯曲角度θ如图4所示。

图3 闪烁光纤阵列探测器简化模型Fig.3 Simplified model of scintillation fiber array detector

图4 闪烁光纤弯曲损耗计算模型Fig.4 Calculation model of bending loss of scintillation fiber

闪烁光纤既有探测粒子的功能，又有荧光传输的功能，假设将测量仓内用于总β放射性测量的光纤定义为探测光纤，而将探测光纤与光电倍增管连接的光纤称为传输光纤。光纤在弯曲时，并非按照角度直接弯折，而是在弯折处形成一个较小的圆弧。

探测光纤在水箱中近似呈拉直的状态，在光纤末端做一个小圆，小圆与探测光纤相切，切点为探测光纤的终点(x1,y1)。假设传输光纤也呈拉直状态，且传输光纤与小圆也相切，2个切点之间的圆弧则是探测光纤与传输光纤连接的部分，传输光纤与探测光纤延长线的夹角θ为光纤的弯曲角度，θ与2个切点之间对应的圆心角相等，如图5所示。

图5 闪烁光纤弯曲角度计算模型Fig.5 Calculation model of bending angle of scintillation fiber

已经探测光纤末端的坐标为(x1,y1,z1)，传输光纤末端坐标为(x2,y2,z2)。将闪烁光纤阵列中心位置作为坐标原点，探测光纤径向方向为x轴方向，垂直方向为y轴方向，水平方向为z轴方向，由于探测器尺寸固定，因此x1和x2为常数。θ值可表示为：

(3)

已知x2-x1的值为光纤集束端箱体的深度28.6 cm，光纤半径r≪28.6 cm，tan(θ/2)<1，因此式(3)简化为：

(4)

采用Geant4软件模拟了闪烁光纤在不同角度圆弧中的荧光损失率。由于闪烁光纤的长度较长，光纤连接处的圆弧半径相对长度而言可忽略，因此选择半径为1 cm的小圆，模拟荧光经过不同圆心角后的荧光损失率。

弯曲光纤结构示意图如图6所示。圆弧半径为1 cm，圆弧外侧含半径为2 mm的圆环形放射性溶液，放射源采用40K产生的β粒子，溶液对应的弧度(S0S1)为90°，溶液边缘为圆环形铅，用于屏蔽水中的放射性粒子对溶液外侧光纤的直接贡献，铅对应的弧度角(S1S2)为30°。以铅砖边缘S2为起始点，分别改变光纤的弧度角(S2S3)，统计光纤另一端面(S3)的荧光光子数。

图6 荧光衰减计算模型Fig.6 Fluorescence attenuation model of scintillation fiber

荧光光子损失率随光纤弧度的变化模拟结果如图7所示。

图7 闪烁光纤荧光损失率随弯曲角度的变化Fig.7 Variation of fluorescence loss rate of scintillation fiber with bending angle

经最小二乘拟合可得到损失率R随角度α的关系为：

R=-9.47×10-6α2+1.75×10-3α+6.87×10-4

(5)

将式(4)中计算的角度值代入式(5)，可得到2 025根闪烁光纤对应的荧光角度损失率如图8所示。

图8 闪烁光纤荧光角度损失率与光纤对应关系Fig.8 Relationship between fluorescence angle loss rate of scintillation optical fiber and optical fiber

3.1.2 长度损耗修正

在闪烁光纤阵列探测系统性能模拟过程中采用了简化处理，2 025根闪烁光纤的长度相等，而实际探测器由于闪烁光纤位置的不同，单根闪烁光纤的长度存在差异，靠近外侧的闪烁光纤较长。为研究闪烁光纤长度引起的荧光损耗的差异性，采用Geant4软件对闪烁光纤的荧光损失率随光纤长度的变化进行了模拟[9]，模型设置如图9所示。

图9 闪烁光纤荧光传输效率模型Fig.9 Fluorescence transmission efficiency model of scintillation fiber

闪烁光纤直径为1.0 mm，外侧为放射性溶液。放射源为圆柱形，半径为5 mm，长度为100 cm。分别改变放射性溶液两端光纤的长度d，统计闪烁光纤两侧端面的荧光光子数随光纤长度d的变化，结果如图10所示。

对模拟结果进行拟合，可得2 025根闪烁光纤荧光损失率随光纤长度的变化关系式：

y=-0.849 9×e-0.006 573x+0.848 7

(6)

荧光长度损失率的模拟结果大于理论计算值，主要原因是荧光在闪烁光纤中传播并非沿着光纤轴线传播，因此光纤传输的实际距离应大于光纤的长度。2 025根闪烁光纤因长度差异而产生的荧光损耗系数如图11所示。

图10 闪烁光纤荧光损失率随光纤长度变化曲线Fig.10 Variation curves of fluorescence loss rate of scintillation fiber with fiber length

图11 闪烁光纤荧光长度损失率与光纤序列对应关系Fig.11 Relationship between fluorescence length loss rate of scintillation fiber and fiber sequence

3.1.3 β粒子探测效率

采用Geant4软件模拟了闪烁光纤阵列探测系统对不同能量的β粒子的探测效率，模型设置如图4所示，在进行粒子统计时，读取闪烁光纤对应的序号，乘以该序号下的角度修正因子和长度修正因子，获取光纤末端的荧光光子数。闪烁光纤阵列探测器β粒子探测效率模拟结果如图12所示。

图12 探测系统β粒子探测效率随能量的变化Fig.12 Variation of particle detection efficiency of detection system with energy

由模拟结果可知，当β粒子的能量在0.2～3 MeV变化时，闪烁光纤阵列探测系统对于β粒子的探测效率近似成线性变化关系。

3.2 本底计数率MC模拟

闪烁光纤阵列探测系统的本底来源主要包括宇宙射线、环境辐射和电子学噪声。其中，宇宙射线和电子学噪声是探测系统本底计数的主要来源；由于闪烁光纤阵列探测器周围设有铅砖，因此环境辐射主要考虑铅砖自身放射性。

3.2.1 宇宙射线本底

采用Geant4软件模拟了宇宙射线μ子对探测系统造成的本底贡献。其中宇宙射线μ子采用Geant4程序自带的Cosmic-ray Shower Library (CRY)软件包[10]。CRY能够模拟海平面、2 100 m和11 300 m这3个海拔高度产生宇宙射线粒子作为物理模型的输入源项。本模型中μ子产生的时间设置为2018年1月1日，产生位置为北纬40°的海平面，μ子产生的面积为300 cm×300 cm，μ子强度为1 cm-2/min。μ子产生的能量区间分布和天顶角分布模拟结果如图13和14所示。

注：图13中E0～E6分别对应能量区间为(0, 10)、(10, 102)、(102, 103)、(103, 104)、(104, 105)、(105，106)、(106, 107) eV。图13 μ子能量分布Fig.13 μ particles energy distribution

图14 μ子天顶角分布Fig.14 Zenith angle of μ particles

宇宙射线μ子在闪烁光纤阵列探测系统中产生的本底计数模拟结果如表1所示。由模拟结果可知，宇宙射线μ子是探测系统本底计数的主要来源。宇宙射线μ子沉积能量传输至光纤末端的荧光光子数与水中40K产生的荧光光子数分布如图15所示。

表1 宇宙射线μ子在探测系统本底计数模拟结果

图15 β粒子和宇宙射线μ子产生荧光光子数分布Fig.15 Distribution of fluorescent photons produced by beta particles and cosmic ray μ particles

由模拟结果可知，测量仓内为空气或水样时宇宙射线μ子在探测系统内产生的荧光光子数分别为0～20 981和0～28 065个，荧光光子数主要集中于300～1 000 个。水中40K产生的荧光光子数主要分布在0～281 个。宇宙射线产生的荧光光子数约50%左右与40K产生的荧光光子数重叠，因此可通过设置上阈值来减小宇宙射线本底的影响。以40K产生的荧光光子数为例，通过设置上阈值可以将宇宙射线μ子产生的本底计数率降低为原来的一半。则宇宙射线μ子在探测系统内产生本底计数率约为60 s-1。

3.2.2 铅砖本底

采用Geant4软件模拟了铅砖中放射性对闪烁光纤阵列探测系统本底计数率的贡献。铅砖主要放射性核素为210Pb，比活度为183 Bq/kg。

由模拟结果可知，当测量仓内为水样时，铅砖内放射性核素在探测系统中产生的本底计数率约为1.07 s-1。

3.2.3 电子学噪声本底

电子学噪声主要由光电倍增管的暗电流产生，暗电流的主要来源包括热电子发射、级间漏电流、场致发射、残余气体放电等[11-12]，以上暗电流可通过降低PMT的温度和减小工作高压进行控制。采用符合测量的方式来减少光电倍增管暗电流的影响。

3.3 最小可探测活度浓度估算

由上述分析可知，忽略暗电流噪声和铅砖对探测系统本底计数率的贡献，闪烁光纤阵列探测系统的本底计数率约为60 s-1，探测器对于40K产生的β粒子的探测效率为1.86 s-1/(Bq/L)，则探测系统最小可探测活度浓度(CMDAC)与测量时间的关系曲线如图16所示。

图16 闪烁光纤阵列探测系统CMDAC估算结果Fig.16 The CMDAC estimation results of scintillation optical fiber array detection system

根据最小可探测活度浓度计算公式可知，探测系统的最小可探测活度浓度在30 min内可达到0.457 Bq/L，在48 h内可达到0.047 Bq/L，远远低于设计指标1.0 Bq/L和0.1 Bq/L的测量要求。

4 结论

1)由闪烁光纤阵列+双端光电倍增管读出系统组成的总β在线监测仪可用于水中低水平放射性在线测量；

2)经闪烁光纤弯曲损耗修正、长度修正等计算，闪烁光纤阵列探测器对于能量为0.2～3 MeV β粒子的探测效率近似成线性变化关系；

3)经反符合、多层屏蔽设计等方式，闪烁光纤阵列探测器本底主要由宇宙射线和铅砖中放射性引起，本底计数率约为60 s-1；

4)闪烁光纤阵列组成的探测系统对40K核素β粒子的最小可探测活度浓度在6 min内可达到1.0 Bq/L，30 min内可达到0.457 Bq/L，48 h内可达到0.047 Bq/L。