核电站中子能谱测量和评价

王平全， 杨竣凯， 张辉， 任忠国， 王仁生， 张健

(1.中国计量科学研究院， 北京 100029； 2.中国工程物理研究院 应用电子学研究所，四川 绵阳 621900； 3.苏州大学 医学部放射医学与防护学院，江苏 苏州 215123； 4.江苏省高校放射医学协同创新中心，江苏 苏州 215123)

中子辐射是反应堆核设施运行人员人身安全的重大威胁，准确测量中子辐射水平是核电站安全运行和管理的重要环节[1-3]。核电站现场的中子辐射水平通常采用中子周围剂量当量仪(简称中子剂量仪)测量[4]，目前中子剂量仪主要根据ISO 8529-1推荐的中子参考辐射场进行校准和刻度[5]，由于中子剂量仪在标称能量范围内没有与中子注量-剂量当量转换系数h*(10)变化一致的响应函数，当校准能谱与现场能谱存在差异时，仪器可能无法给出正确的中子周围剂量当量H*(10)。为解决由于能谱差异导致现场测量结果不准确的问题，ISO 12789系列标准推荐使用与被测现场中子能谱相近的中子参考辐射场或者直接在现场校准中子剂量仪[6]。为提高现场H*(10)测量准确度，测量了秦山核电3个厂区安全壳内不同位置的中子能谱。通过测量现场中子能谱，利用ICRU 74号报告给出的中子注量-剂量当量转换系数h*(10)能够推导出H*(10)[7]，相较于中子剂量仪直接测量，理论上能谱方法避免了中子剂量仪响应随能量变化的问题，测量结果相对准确可靠，同时能谱方法的结果包含更多的现场中子辐射信息。常见的中子能谱测量仪器包括飞行时间谱仪、反冲质子谱仪、多球中子谱仪(简称多球谱仪)和阈探测器等[8-11]，与其他能谱测量装置相比，多球谱仪的中子探测效率高，响应几乎各向同性，尽管响应函数重叠导致能量分辨率稍差，但仍然可以比较精确地给出中子注量和H*(10)，不确定度分别能够达到10%和15%[12]，能够覆盖热中子到20 MeV甚至更高能量范围，且设备简单、便于携带，非常适合于现场中子能谱测量工作，在中子辐射防护领域应用非常广泛。

1 多球谱仪

1.1 基本原理

多球谱仪(multisphere neutron spectrometer)由R. L.Bramblett 等提出[10]，主要由多个不同直径的慢化球和热中子探测器组成，不同直径的慢化球与位于其中心的热中子探测器构成了敏感能区不同的中子探测器(称为组合探测器)。随着慢化球直径增加，组合探测器的中子灵敏区逐渐向高能移动。

多球谱仪的响应函数代表了其注量响应随中子能量的变化关系，使用多球谱仪首先需要确定每个探测器的响应函数。假设有m个慢化球，第i个球的计数Mi可以表示为：

(1)

式中：Ri(E)为第i个慢化球对能量为E的中子响应；Φ(E)为能量为E的中子注量。将能谱测量范围划为n个能群，为了得到数值解，将式(1)离散化为：

(2)

式中：Ri,j为第i个慢化球对第j个能群的中子响应；Φj为第j个能群的中子注量。在实际应用中，由于n≫m，方程(2)没有唯一解，但当实验计数Mi和能量响应矩阵Ri,j已知时，通过适当的解谱算法可以确定中子能谱Φ。

1.2 测量装置

本次使用的多球谱仪包括1个热中子探测器、12个高密度聚乙烯慢化球和相应配套的电子学单元。热中子探测器为英国Centronic公司生产的球形3He正比计数器(型号SP9)，通过3He(n, p)T反应测量热中子，并具有优异的γ射线甄别能力。3He正比计数器不锈钢球壳内直径32 mm、壁厚1 mm，20 ℃下3He气体的标称压力为230 kPa的，36Kr气体的标称压力为120 kPa。12个聚乙烯慢化球的直径分别是7.63、8.88、10.2、11.4、12.7、15.3、17.8、20.3、22.8、24.1、25.4和30.5 cm，平均质量密度实测结果为0.938 g/cm3。电子学单元由前置放大器、主放大器、多道脉冲分析器、高压电源和低压电源组成。

1.3 响应函数计算

由于实验获得的响应函数信息极为有限，因此采用蒙特卡罗方法(Monte Carlo n-particle transport，MCNP)计算了多球谱仪的响应函数[13]。模型(见图1)描述了热中子探测器和组合探测器各个单元的结构、尺寸和相对位置。中子源模型为面源，距离热中子探测器中心25 cm，中子入射方向垂直于热中子探测器长轴方向，平行中子束直径稍大于慢化球直径，中子能量范围10-9～20 MeV，每个数量级选取20个对数等间距的能量点，并包含6个在PTB刻度采用的中子能量。中子截面数据库为ENDF/B-VII.0以及热中子截面库S(α,β)[14-15]，计算得到的响应函数见图2。结果表明，当中子能量为10-9MeV时，热中子探测器响应最大，结果为6.4 cm2，组合探测器的响应函数峰值约为3 cm2，随慢化球直径增加，峰位逐渐向高能区移动，30.5 cm慢化球响应的峰位接近10 MeV，随着能量进一步增加响应迅速下降，所有组合探测器在10 MeV以上能区的响应变化趋势基本相同。

响应函数的不确定度分量主要包括3He充气压力(或3He原子数密度)、聚乙烯慢化球密度、慢化球与热中子探测器之间的空气间隙、慢化球各向同性和MCNP计算的统计涨落5部分。

1)3He探测器的热中子响应在德国联邦物理技术研究院(PTB)进行标定[16]，响应为(3.21±0.3) cm2，计算出3He原子数密度为6.07×1019cm-3，相应的充气压力为246 kPa。3He充气压力造成的响应函数不确定度为1%，主要来自于MCNP计算模型与实际模型的结构差异。

2)12个慢化球的平均密度的测量结果为(0.938±0.01) g/cm3，不确定度分量主要来自于测量误差、慢化球密度分布均匀性和各慢化球之间的密度差异等方面，当慢化球直径逐渐增加，由密度不确定度造成的响应不确定度从5%增加到13%[12]。

3)慢化球直径越小，与探测器之间的气隙对响应函数结果的影响越大，根据测量结果，只对7.63 cm和8.88 cm球设定0.4 mm的气隙，当慢化球直径逐渐增加，响应不确定度从12%减小到4%[12]。

4)多球中子谱仪各向同性不确定度分量随慢化球尺寸的增加逐渐减小，根据PTB的刻度结果，热中子探测器的各向异性为4.8%。

5)由于能量响应差异，MCNP计算的统计涨落最大值分别出现在大尺寸慢化球的低能区和小尺寸慢化球的高能区，整体小于4%。

合成不确定度从9%到15%，见表1。

图1 多球谱仪响应计算模型示意Fig.1 Schematic diagram of the model used in the response calculation of multisphere neutron spectrometer

图2 MCNP计算的多球谱仪响应函数Fig.2 Response function of the multisphere neutron spectrometer calculated by MCNP

表1 响应函数的不确定度评定Table 1 Uncertainty of response function

1.4 响应函数验证

根据在PTB进行的单能中子响应刻度结果对多球谱仪响应函数的蒙特卡罗计算结果进行了评价，实验刻度采用的中子能量分别为0.144、0.250、0.565、1.2、2.5和14.8 MeV[17-18]。单能中子响应与计算响应函数的对比如图3(a)所示，刻度结果的不确定度来源主要包括单能中子注量率参考值、能散度、影锥法散射中子修正和计数率测量结果统计涨落。图3(b)为每个组合探测器在所有刻度能量点下实验响应与模拟响应的比值，由于配备小尺寸慢化球的组合探测器对高能区中子能量响应偏低，14.8 MeV能量时小尺寸慢化球的响应比值偏差较大，8.88 cm球偏差最大(18.2%)，其余组合探测器偏差均小于5%。响应比值的偏差一方面源自蒙特卡罗计算模型过于理想，在响应函数计算过程中有一些关键影响因素无法确定，主要是慢化球密度和慢化球内气隙的分布均匀性；另一方面源自评估响应实验值时有些因素未被考虑，包括束流不稳定性、束流方向散射中子无法扣除等。为了评估计算值偏离实验值的整体趋势，将组合探测器在所有刻度能量点下实验响应与计算响应比值的平均值作为该探测器修正因子Rc，可以看到所有球的修正因子Rc与平均修正因子的偏差小于3%，表明计算值与实验值一致性好，利用修正因子Rc分别对每个组合探测器的响应计算结果进行单独修正[19]。

2 现场测量及解谱

2.1 现场测量

测量在秦山核电一厂、二厂和三厂反应堆安全壳内6个位置进行，三厂反应堆为重水堆，其余均为轻水堆，由于测量点所处位置空旷、空间大，认为辐射场分布均匀，且测量仪器对被测位置的中子能谱扰动很小。具体测量位置见表2。

图3 PTB单能中子响应实验结果Fig.3 Experimental result of PTB monoenergetic neutron response

表2 秦山核电站测量位置说明

测量开始时先连接多球谱仪组件，预热15 min，利用示波器对计数管的输出脉冲进行检查，确认无误后开始测量。热中子探测器工作电压为800 V，脉冲信号采用ORTEC 142PC前置放大器和ORTEC 570整形放大器进行处理，测量信号采用APG700A多道分析器采集。为减小计数率测量结果的统计涨落对最终结果的不确定度贡献，每个探测器的测量时间不少于200 s，测量总计数不少于13 000，保证计数的重复性优于1%。测量数据的有效性评价是保证多球谱仪测量数据可靠的前提，有效性评价主要是通过评价不同尺寸慢化体条件下计数率测量结果的趋势实现的，图4为多球谱仪在各测量位置下各球的归一化计数率，多球谱仪的计数率测量结果有先上升再下降的趋势，计数率峰值在7.63 cm到11.4 cm慢化球组合之间。如果各慢化球的计数率随慢化球尺寸增加出现多个峰值，则测量数据存在问题，测量过程中及时发现问题以便再次测量。

图4 多球谱仪各尺寸球的归一化计数率Fig.4 Normalized counting rate of Bonner spheres spectrometer

为了比较能谱方法与现有测量方法的差异，在相同位置采用2台中子剂量仪直接测量H*(10)，2台中子剂量仪分别为LB123/LB6411(德国Berthold)和FH40 G/FHT762(美国Thermo)，2台仪器均在采用241Am-Be中子源的中子参考辐射装置上进行校准，校准因子分别为0.998和1.089[20]。

2.2 解谱

为保证解谱结果的有效性和可靠性，采用最大熵算法(maximum entropy deconvolution, MAXED)、迭代算法(GRAVEL)和遗传算法(genetic algorithm, GA)进行解谱，其中最大熵算法和迭代算法由PTB开发[21-23]，这2种算法的解谱结果依赖于所选择的预制谱，需要根据测量位置的情况选择相应的预制谱，本文选择文献[1]中核电站工作场所的中子能谱。最大熵算法采用模拟退火算法求解约束条件下的优化问题，解谱过程中模拟退火算法的温度参数为1，降温系数参数为0.85，迭代算法的最大迭代次数为2 000，2种算法每自由度的χ2均设为0.25。遗传算法是一种随机优化算法，通过模拟生物进化过程在解空间中搜寻最优解，解谱过程不需要预制谱，在本工作中，遗传算法种群规模30 000，遗传代数500，交叉算子为0.3，遗传算子为0.2，变异算子为0.001。解谱结果如图5所示。

2.3 结果与讨论

如图5所示，最大熵算法和迭代算法由于选择了相同的预制谱，谱形变化一致，整个能谱由3部分组成，快中子区(En>10 keV)，中能中子区(1 eV

图5 秦山核电厂房内6个位置的中子解谱结果Fig.5 The unfolded neutron spectrum at 6 locations in the Qinshan Nuclear Power Plant

由于解谱过程是病态方程求解的过程，为评判解谱过程的可靠性，利用解谱结果的反解计数率以及能谱的特征参数进行验证。将解谱得到的中子能谱代入式(2)得到反解计数率，6个位置3种算法的反解计数率Ci与实际计数率Cm的偏差见图7，平均偏差采用热中子探测器和12个组合探测器计数偏差的均方根来衡量，在图6中进行标注，当平均偏差小于解谱不确定度时认为解谱结果有效。3种解谱方法在1A位置的平均偏差分别为8.8%、8.7%和8.9%，反解计数率与实际计数率偏差的变化趋势一致，偏差可能来自于响应实验值的评估过程；其余位置解谱结果的能谱结构相似，3种方法分别在各位置处的偏差变化趋势基本一致。由于解谱过程中利用偏差作为收敛条件，遗传算法的平均偏差最小(1.5%)，最大熵算法和迭代算法由于预制谱的原因平均偏差为8%，均小于响应函数的不确定度，认为解谱结果可靠。

图6 各能量区间的中子注量占比Fig.6 Proportion of neutron flux in each energy region

图7 反解计数率与实测计数率的比值Fig.7 The ratio of the folding count rate to the measured count rate

通过能谱推导出总注量率φt和中子周围剂量当量率H*(10)等中子防护量以及注量平均能量Eφ、剂量当量平均能量EH和注量-剂量当量转换系数h*(10)等参数(见表3)，各参数相对于平均值的偏差见图8。由于Eφ、EH和h*(10)结果可以反映出能谱结构，因此作为特征参数用于能谱评价。表中最大熵算法的不确定度采用UMG软件包的IQU子程序进行评估，主要来自于响应函数的不确定度和测量数据的统计误差，迭代算法和遗传算法主要用来验证最大熵算法的结果，未评估不确定度。可以发现，3种解谱方法的总注量率结果一致性很好，相对于平均值偏差-2%～2%；H*(10)和h*(10)结果的偏差一般-20%～10%，最大熵算法与迭代算法之间偏差小于4%，由于快中子区注量率偏小，遗传算法相比其他2种方法整体偏小6%～30%；Eφ和EH结果偏差-34%～20%，其中最大熵算法和迭代算法之间偏差小于7%，遗传算法结果整体偏低40%，主要是在解谱过程中陷入局部最优解，谱形波动较大。1A位置处中能中子注量占总注量50%，且多球谱仪中能区分辨率稍差，Eφ和EH结果偏差过大。从能谱结果和Eφ、EH和h*(10)结果可知，迭代算法和最大熵算法谱形一致，解谱精度高；遗传算法在不给出预制谱的情况下与其余2种算法能谱的相似度较高，对于辐照环境未知的情况有很大优势，得到的H*(10)结果在辐射防护范围内可靠。

图8 各参数相对于平均值的偏差Fig.8 Deviation of each parameter from the mean

由能谱结果推算的中子周围剂量当量率H*(10)与中子剂量仪对比结果见图9。

3种解谱方法的剂量结果基本一致，由于快中子占比少，不同位置遗传算法的H*(10)偏小6%～23%，由于3种解谱算法谱形相近且解谱过程相互独立，采用3种方法的平均值作为参考值与中子剂量仪直接测量结果进行比较。对于中子剂量仪的结果，LB6411和FHT762相对于能谱方法平均值的偏差从-20%到60%不等，主要是由于校准能谱和现场能谱不一致，导致中子剂量仪响应的不确定度较大，分别为40%和50%。FHT762测量值高于平均值25%～61%不等，LB6411低于平均值4%～21%不等(1A位置偏大60%)，说明LB6411对低能区比较敏感，FHT762对高能区比较敏感。能谱方法获得的中子H*(10)不确定度8%～12%，远小于中子剂量仪的40%和50%，说明能谱法测中子H*(10)更为准确可靠，同时为开展中子剂量仪现场校准提供了基础。

根据上述分析，能谱方法不仅可以有效地提高核电站现场中子辐射防护量的准确度，同时还可以为现场校准中子剂量仪提供参考值。根据多球中子谱仪给出的中子能谱，通过h*(10)计算校准位置的中子H*(10)，参考值为最大熵算法得到的H*(10)结果，将中子剂量仪放置在同一位置进行校准，LB6411和FHT762参考值的不确定度从8%～10%不等，仪器重复性分别为0.15%和0.87%，2台中子剂量仪现场校准因子和不确定度见表4。

表3 各位置处的中子相关参数汇总Table 3 Summary of neutron parameters at each location

表4 各位置处中子周围剂量当量仪器校准因子Table 4 Calibration factors for neutron dose equivalents at each location

3 结论

1)利用多球中子谱仪对秦山核电站3个厂区安全壳内6个位置的中子能谱进行现场测量，各球的响应函数曲线使用MCNP计算，并在热中子和单能中子辐射场对响应函数进行刻度校准。

2)采用最大熵算法、迭代算法和遗传算法3种算法进行解谱，通过能谱反解计数率、注量占比和能谱分区结构以及能谱推导出的总注量率φt、周围剂量当量率H*(10)、注量平均能量Eφ、剂量当量平均能量EH和注量-剂量当量转换系数h*(10)等结果的一致性认定解谱过程可靠有效。

3)由于预制谱选择准确，最大熵算法与迭代算法之间结果的偏差小于7%，解谱精度高，H*(10)不确定度8%～10%。在中子辐射环境已知的情况下，使用最大熵算法和迭代算法的解谱结果最好，测量时应优先选择，遗传算法稍差，与其余2种算法相比偏差-40%～4%。在未给定预制谱的情况下遗传算法与其余2种算法能谱相似度较高，适用于实际测量时中子辐照环境未知的情况。

4)由于中子剂量仪的响应缺陷以及校准谱与现场谱有所差异，H*(10)的直接测量结果与能谱结果偏差较大，除1A位置外，FHT762测量结果比能谱方法结果偏大25%～61%，LB6411的结果偏小4%～21%，不确定度分别为40%和50%。

5)能谱方法利用能量型探测器代替剂量型探测器进行剂量测量，最大程度上消除了中子探测器响应随能量变化对测量结果的影响，利用能谱方法的结果现场校准了中子剂量仪，可以提高现场中子剂量当量测量结果的准确性。

由于多球中子谱仪在中能区域响应函数分辨差导致1A位置的结果偏差较大，下一步工作中将通过掺硼聚乙烯或者添加镉层的方式改善，利用反应堆过滤谱进行实验刻度。