莺歌海盆地东斜坡超高压气田天然气地球化学特征差异与成因

郭潇潇，徐新德，甘 军，熊小峰，汪紫菱，游君君

中海石油（中国）有限公司湛江分公司，湛江 524057

莺歌海盆地是位于中国南海北部的高温高压含油气盆地，多年来盆地油气发现主要集中在莺歌海凹陷中央底辟带，先后发现D1、L22及D13等多个气田，并取得丰富天然气成因及成藏研究成果（刘铁树等，1994；Huang et al., 2002, 2005; 裴健翔等，2011；李绪深等，2013；谢玉洪等，2014），如在天然气成因方面明确中央底辟带天然气主要为来自中新统的煤型气（Huang et al., 2002, 2005）；在成藏方面提出底辟带中深层高温高压气田具有幕式充注成藏的特点（李绪深等，2013；谢玉洪等，2014），底辟活动的能量差异控制天然气运聚和保存条件（徐新德等，2014）等，突破了以往高温高压圈闭主要聚集水溶气的传统认识。近年来，在与中央底辟带地质条件明显不同的莺歌海凹陷东斜坡南部勘探取得重大进展，首次在该区发现了超高压高温低孔低渗气田。目前关于该气田天然气成因及成藏研究较少（杨计海等，2018, 2019），关于气田内部天然气地球化学特征差异性及其成因的研究更少，制约了该气田进一步评价与周缘区域的勘探进展。本研究基于天然气地球化学资料，分析气田内部天然气地球化学组成的差异性，结合区域石油地质条件、烃源岩资料及包裹体资料等剖析导致其差异性的内在机制，以期为本区成藏精细研究和勘探实践提供有益借鉴，同时为超高压高温低孔低渗天然气气田成藏理论研究提供新的材料支撑。

1 地质背景

莺歌海盆地是新生代沉积盆地，盆地主要包括莺东斜坡、中央坳陷及莺西斜坡等一级构造单元，其中中央坳陷包括莺歌海凹陷、临高低凸起等二级构造单元（图1a）。受区域应力场及新生代快速沉积等因素影响(李思田等，1997；郝芳等，2001；韩光明等，2012)，莺歌海凹陷中部发育多排底辟，底辟及周缘区域通常被称作为莺歌海凹陷中央底辟带，而底辟带与莺东斜坡之间区域被称之为东部斜坡带（图1a）。中央底辟带部分底辟在全新世仍有活动（韩光明等，2012）。

盆地发育了古近系岭头组湖相沉积、崖城组及陵水组海陆过渡相至浅海相沉积，新近系三亚组、梅山组、黄流组及莺歌海组滨浅海相沉积与第四系乐东组滨浅海相沉积（图1b）。盆地主要气源岩为三亚组和梅山组浅海相泥岩（何家雄等，2000；董伟良等，2000; Huang et al., 2002），尽管有机质类型都主要为腐殖型，但由于时代及沉积环境等方面差异，三亚组和梅山组烃源岩生成的天然气有一定差异（郭潇潇等，2017; 熊小峰等，2017）。盆地已发现的高温高压气田主要赋存在三亚组、梅山组和黄流组。

L气田位于莺歌海凹陷东斜坡南部，由多个岩性圈闭气藏组成，从近凹至近隆依次为L1、L2及L3等（图1）。主要储集体为海底扇—轴向水道砂，以粉细砂岩和中砂岩为主，孔隙度低于15%，渗透率多低于 2.0×10-3μm2（杨计海等，2018, 2019），具有低孔、低—特低渗的特点。L气田具有异常高的温度（180～190℃）和压力（压力系数2.19～2.29），为高温超高压气田。L气田不同气藏主力产层有所差异，L1气藏为黄流组，L2气藏为黄流组和梅山组一段，L3气藏为梅山组二段。

图1 莺歌海盆地构造区划与地层柱状图（据杨计海等，2019修改）Fig. 1 Sketch map and stratigraphic column map of Yinggehai Basin

2 样品和方法

本研究采用钻杆测试（DST）和测压取样（MDT）获取的天然气样品，分别测定了天然气组分、碳同位素和稀有气体同位素。天然气组分测定是采用Agilent 6890N气相色谱仪，柱箱初始40℃,以5℃/min速率升至100℃。前、后进样口温度均为200℃，载气分别为氦气和氮气。色谱柱1为Chromtec多孔聚合物型填充柱，恒流模式；色谱柱2为HP-1 Methyl Siloxane型毛细柱，50.0 m×0.2 mm×0.5 μm，恒压模式，压力：214.7 kPa。前、后检测器分别为FID和TCD。采用外标法定量。天然气碳同位素是通过Aglient Technologies 6890N型GC仪进行单个化合物的分离，由GV Instruments Isoprime质谱仪测定。色谱柱HP-PLOTQ，30 m×0.32 mm×10 um，载气为氦气；升温程序：起始温度50℃，恒温2 min，再以25℃/min的速率升至190℃，恒温20 min。标准CO2气体在烃类分子测试前、后作为参考气执行，样品分析间仪器状态的检测由标样完成，每个样品至少重复分析2次以上（甲烷和其它烃气分开分析），VPDB标准。天然气样品中的氦同位素比值（3He/4He）使用VG-5400静态真空质谱计进行测定，以兰州空气（3He/4He比值为1.4×10-6）作为氦同位素测量的工作标准，同一样品均进行多次测量，测量结果偏差小于1.5%。

3 天然气地球化学特征及差异性

对L气田不同气藏的天然气样品的天然气地球化学分析测试结果显示研究区天然气地球化学特征呈现出3个特征。

3.1 天然气烃类含量变化大，黄流组更富含烃类气

L气田天然气主要有烃类气、N2和CO2组成，不同气藏不同层系组分变化较大（图2）。L1气藏黄流组烃类含量在43.15%～85.79%之间（平均含量为65.34%）（表1）。L2气藏黄流组烃类气含量比L1气藏略高，分布范围为78.71%～98.91%（平均含量为88.81%），但其梅山组烃类气含量比黄流组低，平均含量为32.88%（表1; 图2）。L3气藏梅山组烃类气平均含量为55.48%，比L1和L2气藏黄流组低（表1; 图2）。因此，L气田烃类气含量变化较大，但也呈现一定规律：从层系来看，黄流组较富烃类气，其含量整体比梅山组高；从气藏来看，三个气藏中L1气藏整体富烃，但局部也有较高CO2。

图2 L气田烃类含量分布图Fig. 2 Distribution of hydrocarbon content in L gas field

表1 L气田天然气组分及碳同位素表Table1 Composition and carbon isotope of natural gas in L gas field

3.2 梅山组天然气干燥系数高，而黄流组天然气干燥系数低且变化范围较大

L气田天然气重烃含量较低，C2-C5含量多低于5.0%，显示天然气具有较高的干燥系数，与钻探测试揭示气藏中无明显凝析油的特征相一致。尽管气藏整体偏干，但不同气藏不同层系略有差异。如L2与L3气藏梅山组干燥系数范围分别为0.97～0.99 与 0.97～1.00，平均值分别高达 0.98 和0.985（表1），显示其组分较干。相比而言，L1与L2气藏黄流组干燥系数变化大，且相对偏低，分布范围分别为0.95～0.98（均值0.965）和0.94～0.96（均值0.950）。可见，L气田组分整体呈较高的干燥系数，其中梅山组干燥系数较黄流组偏高，黄流组干燥系数变化范围较大。这一特征暗示气藏天然气来源不同或成熟度存在差异。

3.3 梅山组天然气碳同位素偏重，黄流组变化范围较大，且黄流组碳同位素系列部分呈现倒转特征

L气田不同层系天然气烷烃碳同位素组成存在明显差异（图3）。L1和L2气藏黄流组天然气甲烷碳同位素值（δ13C1）整体较L2和L3气田偏轻，黄流组δ13C1多轻于-30.89‰（VPDB, 下同），而梅山组的多重于-30.80‰。此外，黄流组天然气甲烷碳同位素值变化范围较大，在-41.72‰～-30.89‰之间。天然气乙烷碳同位素值（δ13C2）也呈现出与甲烷相似的差异性，即梅山组天然气δ13C2较黄流组整体偏重，且变化范围大（图4）。气田天然气的丙烷碳同位素值（δ13C3亦呈现出类似的差异。气田天然气碳同位素系列整体表现为正碳同位素系列（δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4），局部出现倒转（图4）。其中，发生碳同位素倒转的天然气主要分布于黄流组。综上，梅山组天然气碳同位素值偏重，黄流组变化大，且黄流组碳同位素系列有倒转现象。梅山组与黄流组重烃碳同位素值的差异揭示气田天然气的生烃母质可能存在一定差异。需注意的是，天然气成熟度也可能对天然气碳同位素组成造成一定影响。

图3 L气田天然气碳同位素分布（图版据Chung et al., 1988）Fig. 3 Carbon isotope distribution of natural gas in L gas field (plot modified after Chung et al., 1988)

图4 L天然气成因类型判识图（图版据戴金星, 2018）Fig. 4 Identification of genetic types of natural gas in L gas field

此外，L气田天然气中CO2碳同位素值（δ13CCO2）在黄流组与梅山组中分布也呈现一定差异。黄流组δ13CCO2变化范围较大，在-18.08‰～-1.44‰之间，而梅山组δ13CCO2较为集中，主要分布于-2.61‰～-0.70‰之间（表1）。梅山组层段天然气的稀有气体分析显示，3He/4He比值为7.78×10-8，与幔源及空气中氦同位素值差异大，而具有明显壳源特征（Wakita and Sano, 1983; Xu et al., 1994; Lollar et al., 1994）。

4 天然气成因及勘探启示

4.1 天然气成因

由上述天然气地球化学特征的分析可知，气田δ13C1多大于-48‰，δ13C2多重于-28‰，天然气干燥系数多大于0.95，天然气呈现出煤型气的特征。基于戴金星（2018）提出的天然气成因判识图（图4），L气田天然气均落在煤型气区，进一步证实该气田天然气为典型煤型气。此外，依据Bernard（1978）和Whiticar（1990, 1999）等提出的天然气成因解释图版，L气田天然气整体表现为热成因气，大部分具有Ⅲ型干酪根热解气的特征（图5）。

图5 L天然气甲烷碳同位素与组分的关系（图版据Whiticar, 1999）Fig. 5 Relationship between methane carbon isotopes and molecular compositions of nature gas in L gas field(plot modified after Whiticar, 1999)

4.2 天然气类型划分

已有研究显示，天然气中烃类气组分与碳同位素组成受烃源岩的母质类型、成熟度等因素影响。其中，烷烃中重烃碳同位素的母质继承性较强，而甲烷碳同位素组成既受烃源岩的母质类型影响，也受成熟度影响（戴金星等，2011; 2018）。除烷烃碳同位素外，烷烃碳同位素的差值及其变化特征同样会因烃源岩母质类型的不同而表现出差别，因而也常用于天然气成因类型的划分（Chuang et al.,1988; 黄第藩等, 1996a, b; Burruss et al., 2010; 戴金星等，2011, 2018）。L气田天然气无论是在组分还是碳同位素值上均有差异性，表明这些天然气尽管都是煤型气但应为不同亚类型。笔者认为天然气地球化学特征的的差异可能主要归结于其烃源岩生烃母质的差异性，而受成熟度的影响较小。

在L气田天然气地球化学特征差异性认识的基础上，依据甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值和δ13C1-δ13C2等参数将L气田煤型气种类作进一步的细分。如图6所示，L气田天然气可分为M型和S型。从图6a中可以看出，尽管两类气在δ13C1与δ13C1-δ13C2关系图中均具相关性，但二者的截距不同，M型煤型气要小于S型气。与S型气相比，M型气的δ13C2与δ13C3整体上偏低（图6b）。M型气δ13C2与δ13C3分别轻于-23.52‰和 -22.00‰，而S型气δ13C2与δ13C3则分别重于-24.45‰和-19.69‰。此外，M型与S型气的δ13C2与δ13C3之间均表现出较为明显的正相关关系。值得注意的是，S型气δ13C2-δ13C3拟合直线的斜率相对较小（图6b）。两类气在δ13C1与δ13C2关系图中位于不同区域，并且二者之间的关系也具有一定的差异性（图6c）。此外，在δ13C1与1/CH4关系图（图6d）中，两类气也分布于不同区域。

L气田的天然气的地球化学指标可能也受到烃源岩成熟度的影响。一般认为δ13C1受成熟度影响较为明显。从 δ13C1值和 δ13C1-δ13C2、δ13C2相关性中可以看出，随着δ13C1的增大，δ13C1-δ13C2值与δ13C2值亦增加（图6a, c）。这表明随着成熟度增加，天然气重烃碳同位素值及其差值都发生改变，说明烃源岩成熟度对天然气的地球化学特征产生了一定影响。然而，从图6中也可以看出，随着δ13C1的增大，两类天然气的δ13C1-δ13C2值与δ13C2值增加规律不同。例如，在相同δ13C1值时，相对S型气，M型气δ13C1-δ13C2值更低且δ13C2值更小，这说明烃源岩成熟度不是造成两类气差异的主要原因。

图6 L气田天然气成因类划分Fig. 6 Classification of gas genetic types in L gas field

4.3 天然气来源

关于莺歌海和琼东南盆地的油气源—烃源岩对比分析显示，莺歌海盆地中央底辟带气田天然气主要来自中新统烃源岩（何家雄等，2000；董伟良等2000）。L气田天然气与中央底辟带L22气田来自中新统烃源岩的煤型气的地球化学特征极为相似（杨计海等，2019），且L气田天然气重烃碳同位素值与中新统梅山组—三亚组烃源岩干酪根碳同位素值（-27.7‰～-22.3‰ ; 郭潇潇等, 2017）的范围基本一致，而多高于下渐新统崖城组烃源岩干酪根的碳同位素值（平均值-27.2‰ ; 杨计海等，2019）。综上，L气田天然气主要来自中新统梅山组—三亚组烃源岩。

尽管中新统梅山组和三亚组烃源岩均主要是浅海环境中形成的具有较高陆源有机质含量的腐殖型烃源岩（干酪根类型主要为Ⅲ型，部分为Ⅱ2型）（徐新德等，2019），但是两套烃源岩的干酪根碳同位素值存在一定的差别，表现为梅山组干酪根碳同位素值（范围为-27.7‰～-24.3‰）明显轻于三亚组干酪根碳同位素值（范围为-25.7‰～-22.3‰）。此外，通过氯仿抽提获得两套烃源岩残留烃的族组分碳同位素值也呈现出类似的特征，即梅山组族组分碳同位素值（各组分轻于-25.5‰）比三亚组的（各组分重于-25.5‰）偏轻。这两套烃源岩的碳同位素值的差异与前文所述的L气田两类天然气重烃碳同位素的差异形成较好的对应关系，即M型煤型气重烃碳同位素值（δ13C2与δ13C3分别轻于-23.52‰和-22.00‰）与梅山组烃源岩碳同位素值具有良好对应关系，而S型煤型气重烃碳同位素值（δ13C2与δ13C3则分别重于-24.45‰和-19.69‰）与三亚组烃源碳同位素值具有一定对应关系，暗示M型煤型气可能与梅山组烃源岩有关，而S型气可能与三亚组烃源岩有关。

为了进一步证实这种气源对应关系，选取了梅山组烃源岩进行高温高压黄金管—高压釜封闭热模拟实验，并对实验获得的热裂解气进行了碳同位素值测定。测定结果显示，当烃源岩成熟度（Ro）低于2.0%时，热裂解气重烃碳同位素值变化不大，δ13C2与δ13C3分别轻于-24.7‰和-23.00‰；而当Ro高于2.0%时，热裂解气重烃碳同位素值急剧变重（图7）。依据莺歌海盆地中新统腐殖型烃源岩生成的天然气甲烷碳同位素值与Ro关系（ 徐新德等，2014），计算L气田天然气成熟度0.69%～1.97%，与利用Cooper盆地煤型气甲烷碳同位素值与Ro关系（Berner，1996）计算L气田天然气获得的结果（0.75%～2.08%）基本一致，即L气田天然气成熟度多在2.0%以下。通过对比梅山组烃源岩在成熟度低于2.0%热裂解气与L气田M型煤型气的碳同位素对比发现（图6），二者的重烃碳同位素及碳同位素差值变化特征基本一致且与S型煤型气的差异较大，进一步证实L气田M型煤型气来自梅山组烃源岩。此外，梅山组烃源岩成熟度高于2.0%热解气与S型煤型气的重烃碳同位素均较重，但是二者的δ13C2与δ13C3变化特征差异较大，也间接反映S型煤型气不是梅山组烃源岩在成熟度高于2.0%的产物。

图7 梅山组烃源岩热解气碳同位素值特征Fig. 7 Carbon isotopic characteristics of pyrolysis gas in source rocks of Meishan Formation

4.4 天然气差异分布成因探讨

由上文的论述可知，L气田天然气存在两种来源，两类煤型气在空间分布上有所差别。在纵向上，M型煤型气主要分布于L气田的黄流组气藏，而S型煤型气既在黄流组气藏中有分布，也在梅山组气藏中有分布；在平面上，L1和L2气藏均有M型和S型煤型气，而L3气藏则是以S型煤型气为主。

L气田天然气差异分布与天然气充注过程、气藏的空间位置及烃源岩生烃特征等因素密切相关。包裹体中油气的组成及其变化“记录”了油气的充注史，通过对L气田流体包裹体研究发现，储层段砂岩中流体包裹体较为发育，L3构造梅山组砂岩中包裹体主要呈线状分布于石英颗粒裂缝中（图8），少部分呈群状分布于石英颗粒表面。发育的包裹体类型主要有含气态烃包裹体、盐水包裹体、少量气态烃包裹体，个别出现CO2包裹体，含气态烃包裹体所占比例较多，并可见与其共生的可测温盐水包裹体。包裹体形态较小，多呈近圆形或椭圆形，少量气态烃包裹体由于表面吸附了微量液态烃而发出极微弱荧光。通过对乐东L3气藏与气态烃包裹体（含气态烃包裹体）同期的盐水包裹体进行均一温度测定，发现其均一温度分布直方图中，主频为一连续区间，反映该区各构造烃类气主要为一期连续充注为主，且与气态烃、含气态烃包裹体同期盐水包裹体和与CO2包裹体同期盐水包裹体的均一温度区间相同（图9），反映烃类气与CO2可能同期充注。结合单井地层埋藏史以及热演化史，可以得出天然气充注时间，整体上来看，乐东L3气藏天然气成藏时间较晚，约在1.1～0.5 Ma（图9）。与L3气藏相似，L1、L2气藏流体包裹体均一温度均主要分布在一个区间即各气藏均主要为一期连续充注。结合埋藏史，确定L1、L2气藏充注时间分别为1.2～0.1 Ma、0.99～0.1 Ma，充注时间均晚于1.2 Ma且时间较短，说明该气田天然气在晚期快速、连续充注成藏，这一充注与底辟晚期活动密切相关。在输导方式上，L气田天然气主要依靠气田下方的断裂和微断裂垂向运移成藏。晚期快速、连续充注与垂向输导形成L气田的天然气充注的两大特点。

图8 L3气田梅山组砂岩中包裹体照片Fig. 8 Photos of inclusions in sandstone of Meishan formation，L3 gas field

图9 L3气田梅山组砂岩中包裹体均一温度与埋藏史图Fig. 9 Burial history and homogenization temperature of inclusions in sandstone of Meishan formation，L3 gas field

L气田圈闭是在1.2 Ma后接收天然气的充注，此时L气藏下伏的梅山组和三亚组烃源岩均处于成熟—高过成熟阶段，且快速、大量生气，为气藏的形成奠定了充足的气源基础。但是由于三个气藏分布于不同层系，L1气藏位于黄流组，L2气藏位于黄流组和梅山组一段两个层系，而L3气藏位于梅山组二段的底部。三个气藏的天然气均为垂向充注，L1和L2气藏圈闭均可以接收梅山组和三亚组烃源岩生成的天然气，而L3气藏圈闭则主要是接收三亚组烃源岩生成的天然气。因此，烃源岩生烃过程、气藏的空间位置与垂向充注相配合导致了L气田天然气气源的差异，气源的差异进一步造成天然气地球化学特征的差别。

4.5 天然气成藏过程与勘探启示

全新世凹陷斜坡南部梅山组和三亚组烃源岩进入高—过成熟阶段，红河断裂右旋走滑诱发盆地构造活动，此时中央底辟带内的底辟再次活动，同时凹陷斜坡带断裂与微断裂也发生活动，这些断裂与微断裂沟通梅山组、三亚组烃源岩与黄流组、梅山组圈闭，为天然气垂向运移提供通道。黄流组气藏接收梅山组和三亚组烃源岩生成的天然气充注，梅山组气藏主要接收三亚组烃源岩生成的天然气充注，从而造成该区气藏天然气地球化学特征的差别。

从L1至L3气藏天然气的地球化学特征与气藏成藏过程来看，凹陷斜坡带不同区域勘探策略应有所不同。靠近凹中一侧区域与靠近隆起区一侧相比，其气源既有梅山组烃源岩又有三亚组烃源岩，且烃源岩厚度较大，气源物质基础更加雄厚。但是同一层系其储层因埋深增加会使其物性变差，因此近凹一侧应选择相对较新的层系勘探，如黄流组，而靠近隆起区一侧其勘探层可选择相对老层系，如梅山组。

5 结论

（1）位于莺歌海凹陷东斜坡南部的L气田，不同层系气藏天然气的地球化学特征差异较大，梅山组较黄流组天然气组分偏干，黄流组天然气湿度变化大；梅山组天然气重烃（乙、丙烷）碳同位素值较黄流组的整体偏重，且变化范围大。

（2） L气田天然气均为煤型气，依据甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值及δ13C1-δ13C2等参数进一步细分为M型和S型，M型气主要与梅山组烃源岩有关，S型气主要来自三亚组源岩。从近凹L1气藏至近隆L3气藏，天然气类型由既有M型也有S型，转变为以S型为主。

（3）L气田天然气分布的差异性与烃源岩生烃过程、气藏的空间位置与垂向充注过程密切相关。全新世凹陷斜坡南部梅山组和三亚组烃源岩进入高—过成熟阶段，近凹中一侧梅山组和三亚组烃源岩生成的天然气沿断裂与微断裂进入黄流组成藏，形成L1气藏，而近隆一侧来自三亚组的天然气进入梅山组二段成藏形成L3气藏。