深圳市2019年非农业源氨排放清单及特征分析*

黄俊霖 邱向阳# 程义君 贺达观 曹亚首 吴家浩 张启明 袁 博 曾维斌

(1.深圳中环博宏环境技术有限公司,广东 深圳 518000;2.北京中环博宏环境资源科技有限公司,北京 100012)

大气污染物排放清单是指在一定时间和空间跨度内所有污染源对大气环境所排放的污染物的量的合集,为解析区域大气污染特征、制定精准的污染削减计划和空气污染防控预警系统提供重要的指示作用[7]。国外对氨排放清单的研究起步较早,20世纪末已有相关学者采用模型估算法[8]和排放系数法[9]衡量了天然源[10]、人为源[11]的氨排放贡献。随着我国对NOx与SO2的污染控制趋于稳定,近年来大气颗粒物开始向碱性演化[12]。国内学者也相继从国家级、省市级的空间尺度研究区域大气氨的排放特征及污染来源,并已明确了农业源是我国最主要的氨排放源[13-14];但随着区域城镇化和一体化的发展,非农业源将逐渐成为城市大气氨的主要贡献源[15];对于人口密集和经济发达的地区而言,建立非农业源氨排放清单,可为政府部门制定合适的城市大气氨污染防治规划提供理论依据。

深圳市是我国的全国性经济中心城市,也是人口高度密集和车流量很大的国际城市。随着工业基础和城镇化建设不断完善,城市人口规模不断扩张,对资源和能源的过度消耗以及由此引发的大气污染已逐渐成为制约该城市绿色低碳发展的关键因素。深圳市大气PM2.5源解析表明,二次硝酸盐对PM2.5总质量贡献达9.3%[16];而二次硝酸盐的形成与本地源的氨排放存在密切联系[17]。因此,笔者在全面调查和筛选各类非农业源的活动水平和排放系数的基础上,建立了2019年深圳市非农业源的氨排放清单,研究该城市的氨排放结构、空间分布及不确定性;在借鉴国内外关于氨减排技术策略相关研究的基础上,对本清单的主要贡献源提出了减排建议,以期为制定“十四五”城市区域大气氨污染防治规划提供科学的决策依据。

1 方 法

1.1 数据来源

非农业源活动水平均以2019年为基准。其中,废物处理的活动水平(污水实际处理量、垃圾实际填埋量、垃圾实际焚烧量)来源于《2019年深圳市水质净化厂运行情况》,以及深圳市城管部门、环卫部门、生态环境主管部门提供的年度统计数据;道路移动源的活动水平(市内各类机动车保有量、行驶里程)来源于深圳市交通部门提供的年度统计数据及《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》的推荐数值;燃料燃烧的活动水平(工业燃油量、工业天然气使用量、生活天然气使用量、发电燃煤量)以及常住人口数来源于《深圳市统计年鉴2020年》、深圳市燃气行业协会年度统计数据,如表1所示。

1.1.2 排放系数

垃圾填埋、垃圾焚烧、燃煤发电、污水处理采用原环境保护部发布的《大气氨源排放清单编制技术指南(试行)》(以下简称《指南》)[18]提供的排放系数进行估算;由于深圳市全市已完成卫生厕所革命,人体排放不考虑粪尿的氨排放,仅核算人体呼吸和人体汗液的氨排放量,排放系数的选取参考文献[19];燃料燃烧、道路移动源的排放系数分别选自参考文献[20]、[21]。具体排放系数见表2。

表1 2019年深圳市非农业源的活动水平Table 1 Activity level of non-agriculture sources in Shenzhen in 2019

表2 非农业源的排放系数Table 2 Emission factors of non-agriculture sources

1.2 研究方法

1.2.1 氨排放量核算方法

采用《指南》推荐的排放系数法,估算深圳市行政区域内不同区、不同排放源的氨排放量,通过累加各排放源贡献以得到深圳市非农业源的氨排放总量,计算公式如下:

表3 影响因素的不确定性等级描述1)Table 3 Uncertainty level description of the influencing factors

(1)

式中:E为深圳市非农业源的氨排放总量;i、j分别表示各区、源类别;A表示活动水平数据;EF表示氨排放系数;γ为氨转换系数,取值为1.0;各参数单位按实际情况确定。

1.2.2 排放清单不确定性分析方法

没想到，几天之后，竟然听到她去世的消息。我整个人呆掉了，一瞬间很多往事涌上来，眼泪止不住地往下掉。自那之后，只要谁说让我回电话，我都会马上打回去。

由于氨排放源的复杂性,编制排放清单过程所搜集数据种类繁多,包括活动水平、排放系数、相关参数及核算方法,而数据的来源与核算方法的选择都会造成排放清单结果的不确定性[22]。采用定性评级方式来定义本清单活动水平、排放系数、核算方法及相关参数的不确定性等级,如表3所示。

2 结果与分析

2.1 2019年深圳市非农业源氨排放特征

2019年深圳市非农业源氨排放清单如表4所示。由表4可见,6类源的氨排放总量为4 950.98 t,其中排放量最大的是垃圾填埋,为1 527.50 t,贡献率达30.85%。然后依次是道路移动源和垃圾焚烧,排放量分别为1 516.11、930.84 t,贡献率分别占30.62%、18.80%。

表4 2019年深圳市非农业源氨排放清单Table 4 Non-agricultural ammonia emission inventory in Shenzhen in 2019

深圳市是我国对外开放的主要窗口,也是我国重要的经济贸易中心。随着经济高速发展,人员流动量加大,生活垃圾的产生量也在日益增长。据深圳市城管部门统计,2019年深圳市生活垃圾(含餐厨垃圾)清运量为760.19万t,相比2010年增长58.6%;其中,35.9%的生活垃圾采取卫生填埋处理。填埋垃圾中的蛋白质、核酸等大分子含氮有机物可被氨化细菌降解为多肽、氨基酸及氨基糖等小分子含氮有机物,再经过脱氨基产生NH3[24]。虽然2019年深圳市垃圾焚烧量是填埋量的1.65倍,但由于焚烧过程氧气充足,含氮有机物易被氧化为NOx,因此焚烧过程的氨排放量低于填埋处理。燃料燃烧作为全市第四大氨排放源,主要源于南山区的燃煤电厂。为实现NOx超低排放,脱硝过程通常过量喷氨导致氨以粉煤灰途径间接排放[25],在高湿、静稳气象条件下可经二次复合形成以硫酸铵和硝酸铵为主的PM2.5[26],表明以氨法脱硝的烟气治理模式可能会促使大气雾霾趋向碱性化。

随着城市机动车保有量的不断增加,道路移动源已成为区域大气污染物的主要排放源。机动车尾气的NOx和PM2.5是造成城市雾霾的重要影响因子[27],也是深圳市除O3外最主要的大气污染源。为控制机动车尾气排放对大气环境的影响,现阶段普遍安装了以三元催化器(TWC)和选择性催化还原(SCR)为主流的尾气处理装置。一方面,由于TWC催化效率的有限性,部分未能还原为N2的NOx以NH3的形式排放,形成碱性气溶胶。另一方面,随着SCR系统的车用尿素使用量增加,而尿素通过热解生成NH3，再与NOx反应生成N2和H2O,期间温度升高引起的尿素逃逸也会造成氨排放量增加[28]。因此,机动车保有量大,以及TWC和SCR的普及应用是导致深圳市道路移动源氨排放量偏高的主导因素。从图1可知,2015—2019年期间,轻型汽油车对道路移动源氨的贡献最大,占比65.46%～68.99%;其次是重型柴油车,排放贡献为23.03%～26.19%,两类机动车对大气氨的排放贡献保持稳定水平,说明近年老旧汽车淘汰比例和新车登记比例基本一致,也反映出目前深圳市轻型汽油车和重型柴油车的氨减排能力处于瓶颈期,需进一步提升油品质量并改进尾气净化装置。

2.2 2019年深圳市非农业源氨排放空间结构

由于缺少各行政区的机动车保有量统计数据,为分析道路移动源氨排放量的空间分布特征,参考郑君瑜等[29]提出的“基于交通流量与道路系统的机动车污染物排放标准道路长度空间分配方法”,以实际道路网作为氨排放的分配基底,根据不同等级道路的车流量差异引入“标准道路长度”转换体系,借助ArcGIS地理信息系统软件构建道路移动源氨排放量的空间网格化图层,如图2所示。从图2可知,全市道路移动源氨排放量的空间分布差异明显,主要集中于中心城区(福田区、罗湖区、南山区),单位网格氨排放量介于2.0～3.5 t,总体呈现“西南高、东北低”的走势。由于中心城区道路网密度位居全国榜首(9.50 km/km2),目前基础道路设施已趋完善,未来新增道路空间有限,因此实行限行措施以优化路网的通行能力是中心城区实现道路移动源氨减排的重要途径。

由于缺少各行政区道路移动源、工业燃油、工业及生活天然气的活动数据,深圳市2019年主要排放源的氨排放空间分布图仅统计了污水处理、燃煤发电、垃圾焚烧、垃圾填埋、人体排放的氨(见图3)。从图3可看出,罗湖区和南山区的氨排放量较大,分别占全市排放总量的31.80%、22.58%;相比之下,大鹏新区和坪山区的氨排放量较小,在全市的占比仅分别为0.10%、0.30%。5类排放源中,垃圾填埋、垃圾焚烧、燃煤发电等点源对区域氨排放总量贡献较大,排放系数大小依次为垃圾填埋(0.560 kg/t)>垃圾焚烧(0.210 kg/t)>燃煤发电(0.155 kg/t)。根据2019年深圳市城管部门统计数据可知,罗湖区的垃圾填埋量(181.88万t)以及宝安区的垃圾焚烧量(229.26万t)属全市最大;若不考虑道路移动源、工业燃油、工业及生活天然气的氨排放贡献,罗湖区的垃圾填埋及宝安区的垃圾焚烧分别占各区氨排放总量的97.87%、67.48%,占全市非农业点源氨排放量的32.44%、15.24%;南山区拥有全市唯一的燃煤电厂,燃煤发电占该区氨排放总量的72.16%,占全市非农业源氨排放量的16.88%。因此,在经济和技术可行的前提下,控制罗湖区、宝安区、龙岗区、南山区的点源排放是实现全市非农业源氨减排的有效途径。

2.3 同类排放清单比较

为进一步阐述城市地区非农业源氨排放清单的合理性,将深圳市2019年非农业源氨排放清单与其他同类排放清单进行对比,考虑到区域经济发展和城镇化特征,选取珠三角城市作为参考,对比结果如表5所示。以往研究表明,珠三角地区及其各大城市的人体排放是非农业源氨的首要贡献源,占比为30.93%～46.24%;而本清单人体排放仅占非农业源的5.57%。从排放系数来看,因时间跨度大导致区域发展进程存在较大差距,2003、2010年珠三角地区卫生设施相对落后,文献[30]、[31]均考虑了农村地区人体粪便的氨排放,且相比人体呼吸和汗液,粪便排放系数高出36倍,从而导致该类排放清单以人体排放贡献为主;截止2019年深圳市已彻底完成卫生厕所改造,生活污水处理率100%,成为全国唯一一个无农村城市,因此不存在粪便的氨排放,人体氨的排放贡献相比2010年下降89.38%。

表5 不同城市非农业源氨排放清单1)Table 5 Inventories of non-agricultural ammonia emissions in different cities

若不考虑人体排放,2006—2019年珠三角城市非农业源的氨排放贡献以道路移动源(14.72%～60.62%)或废物处理(11.32%～64.23%)为主,同一年份、不同城市首要排放源的排放贡献相差较大。例如,2010年,广东省沿海发达城市非农业源氨虽均以道路移动源贡献为主(占比33.05%～60.62%),但氨排放大区集中于机动车保有量大、路网密集、交通流量大的广州市、深圳市及东莞市。由于道路移动源氨排放系数受尾气催化装置、行驶状态等诸多因素影响,且活动水平随着时间及车辆类型而改变,导致同一城市、不同年份的各类机动车氨排放量也不尽相同。以深圳市轻型汽油车、重型汽油车、轻型柴油车、重型柴油车为例,从文献[30]可知,2010年上述4类机动车的氨排放贡献分别为87.12%、6.46%、1.38%、5.05%;本次估算的2019年4类机动车氨排放贡献则分别为70.12%、0.65%、4.64%、24.60%。具体来看,本研究选取的轻型汽油车氨排放系数仅为文献[30]的33.5%,可能是文献[21]的测试路况较文献[30]顺畅,导致汽车行驶过程的排放量较少。即便2019年轻型汽油车保有量较2010年增加106.2%,但其氨排放量仍减少了30.9%。随着重型汽油车的逐年淘汰,2019年保有量仅为2010年的6.3%,氨排放量也因此减少91.4%。2019年,深圳市轻型、重型柴油车数量分别较2010年增加2.0%、56.7%,为控制尾气PM2.5和NOx,柴油车均配置了SCR,因此现阶段柴油车的氨排放系数较文献[30]增加167.1%～183.3%,从而导致柴油车的氨排放贡献升高。

目前,深圳市工业生产不涉及合成氨和化肥制造,并已全面禁止工业燃煤锅炉和生活用煤,天然气等清洁能源的推广促进了燃料燃烧的氨减排。但在城市固体废弃物的处置环节,本清单垃圾处理的氨排放量是文献[31]的1.88倍。一方面源于深圳市生活垃圾清运量近10年的高速增长导致末端设施二次污染加剧;另一方面,《指南》关于垃圾填埋、垃圾焚烧的排放系数分别是文献[31]的1.65、1.24倍。2019年,即便垃圾填埋量相比2010年下降6.85%,但该处置环节的氨排放量却增加53.4%,而焚烧量及焚烧排放的氨也分别较2010年增长137.8%、193.7%。从污水处理的氨排放差异来看,虽然2019年的处理量相比2010年增加88.0%,但本清单氨排放量却比文献[31]下降98%,主要原因在于《指南》推荐的排放系数较文献[31]的实测排放系数小3个数量级。文献[32]、[33]报道,不同地区、不同处理工艺的污水氨排放系数介于0.012～3 200.000 mg/m3,氨排放浓度除了受污水的氨氮浓度及总氮浓度影响外,还与水池的密闭性相关[32]。今后需开展深圳市污水处理厂的氨排放系数测试,针对不同处理工艺、处理单元建立一套符合本地化的排放系数库,进一步验证城市污水处理对非农业源氨的排放贡献。

2.4 排放清单不确定分析

本清单废物处理、人体排放、工业燃油、工业及生活天然气的活动水平均从相关部门公开统计数据获取,不确定性等级为“低”;由于缺少当地机动车实际行驶里程数据,该项活动水平参考《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》的年均行驶里程,因此道路移动源活动水平的不确定性等级为“高”;各排放源的排放系数、相关参数以及核算方法均来源于生态环境部的技术指南或国内公开文献提供的经验值和推荐公式,不确定等级均为“中”。根据各影响因素不确定性等级的递进关系可知,2019年深圳市非农业源的氨排放清单的综合不确定性处于中等级别(见表6),可信度比较贴近真实水平。考虑到本地化排放系数、相关参数及核算方法的特殊性,建议后续开展本地化排放系数的精细化定量研究,如卫生厕所排气口的氨排放系数、不同车龄和排放标准的机动车氨排放系数,以获取可信度、精确度及完整性更高的氨排放清单,为生态环境主管部门制定区域性或行业性的氨减排政策及技术规范提供更可靠的基础数据支撑。

表6 2019年深圳市非农业源氨排放清单的不确定性等级Table 6 Uncertainty level of non-agricultural ammonia emission inventory in Shenzhen in 2019

2.5 减排建议

为强化深圳市非农业源氨污染控制的科学性、针对性和有效性,对本清单主要贡献源的氨减排提出以下建议:

固体废物处理、烟气治理的点源排放控制需以排污许可制度为核心,以总量连续达标排放为目标。垃圾填埋和垃圾焚烧氨的源头减排在于减少厨余垃圾等含氮有机物的产生量,建议餐饮行业与卫生管理部门积极倡导消费者适量点餐,社区服务机构应深化居民关于厨余垃圾单独分类的宣传与督导,辖区城管部门则加强对厨余垃圾特许经营单位的监督和管理,市政府应加快推动末端资源化设施建设运行对厨余垃圾产量的全覆盖;末端减排可筛选和培育以甲烷氧化菌和除氨菌株为主的复合菌剂,接种至填埋垃圾的覆土层,自然状态下可将填埋场的CH4减排效率控制在70%～80%[34-35]。

考虑到社会生活对能源转型的适应性,短期内道路移动源的氨减排可从3个方面着手:一是建立互联网+城市网络通行量智能显示与调控系统的决策平台,通过实施适当的限行措施来优化城市路网的通行能力,以减少中心城区机动车的通行时间来间接控制尾气氨排放;二是实施可持续的环保补贴和税收优惠政策来强化高龄机动车的淘汰力度以及新能源汽车的推广力度;三是探索SCR尿素喷射剂量智能控制系统的应用可行性,借助智控反馈系统来避免尿素的过量喷射[36-37],也是控制烟气脱硝氨排放的重要措施,并针对TWC研发可提高N2生成效率的绿色新型催化剂。

3 结 论

(1) 深圳市2019年非农业源氨排放总量为4 950.98 t,垃圾填埋是非农业源的首要贡献源,占排放总量的30.85%,然后依次是道路移动源和垃圾焚烧,分别占30.62%、18.80%。

(2) 道路移动源中,轻型汽油车的排放贡献最大,占道路移动源氨排放总量的68.99%,其次是重型柴油车,其贡献率为24.20%。

(3) 罗湖区的垃圾填埋是深圳市2019年非农业点源排放的首要贡献源,然后依次是南山区的烟气脱硝以及宝安区的垃圾焚烧,分别占非农业点源氨排放量的32.44%、16.88%、15.24%;道路移动源氨排放量集中于中心城区,总体呈现“西南高、东北低”的走势。