碘[131I]原料液瓶中放射性废气收集装置的研制和应用

程海旭，孙锐锋，郭宏利，毛宝丰，张雪峰，付 博

(原子高科股份有限公司，北京 102413)

随着我国核医学的快速发展，碘[131I]系列体内放射性药物临床应用日益广泛[1]。碘[131I]化钠口服溶液、碘[131I]化钠胶囊可用于甲状腺功能亢进症和甲状腺相关肿瘤的诊断和治疗；碘[131I]美妥昔单抗注射液以单克隆抗体为载体，可特异性结合肝癌细胞表面抗原，通过免疫阻断和β射线双重靶向杀伤肝癌细胞，为肝癌的治疗提供了新的选择[2]；碘[131I]苄胍注射液作为精准靶向诊疗一体化药物，可用于神经内分泌肿瘤如嗜铬细胞瘤和神经母细胞瘤的诊断和治疗[3-6]。

随着市场对放射性诊断与治疗药物需求的不断增长，碘[131I]系列体内放射性药物产量也大幅上升，对碘[131I]原料液需求量也相应增加。碘[131I]原料液密封装载在由胶塞、铝盖密封的青霉素瓶中。放射性碘[131I]原料液运输过程中瓶内积存的放射性废气在瓶盖开启的瞬间集中大量释放。碘[131I]常温下易挥发，空气中最大允许浓度低，属于亲甲状腺的高毒性核素[7-8]。放射性废气的大量释放使放射性废气年排放总量增高，易造成生产操作人员个人剂量升高，并对周边环境造成较大压力。

在现有生产条件下，对碘[131I]原料液瓶中放射性废气进行收集和暂存工作的设计实施中存在诸多困难，如无现成设备参考，热室空间有限，设备材质须耐辐照、稳定性高，机械手操作的便捷性及对不同来源的碘[131I]原料液瓶的适用性等。国内外无相关适用的热室内初始产生端放射性废气收集装置，需自主研制。

针对碘[131I]原料液瓶盖开启时可能因放射性气体释放而导致热室污染的风险，结合实际生产操作条件，研制一种合适的装置进行吸收、转移和暂存放射性碘[131I]原料液瓶内积存的放射性废气。

1 装置设计思路

1.1 设备尺寸

生产车间有大、小两种热室，分别配装剑式机械手和关节机械手。两种热室内部空间结构和操作方式区别显著。由于热室空间有限，半自动废气吸收装置应控制尺寸，便于热室内机械手的摆放和操作，且需预留调整空间。采用3D空间模拟布置操作演练，为设备组装和调试提供技术支持，对安装和使用的空间合理性提供保证。

1.2 设备稳定可靠性

该装置安装在热室中，用于高活度放射性物质操作，其运行须长期稳定可靠，主要结构部件选用安全、耐用的304不锈钢；核心部件选用稳定性高的精密型电动升降台和正反转直流电机驱动部件。控制箱部分安装在热室外，通过线控方式远距离操控。侧开口式抽气针头可有效防堵塞，卡槽式半固定安装便于故障情况下进行拆换处理。以上特殊选材设计和核心部件的选择保证了本套设备操控的稳定可靠性。

1.3 设备操作简单、安全、高效

高活度放射性原料液操作是放射性药物制备的首要步骤，因此设备操作步骤应简单、安全和高效。该装置采用远程控制方式，使用时只需单手通过按键操作就能完成升降和抽气全过程，且在升降过程中任何位置都可暂停和保持，可将人员操作失误风险降至最低。整个过程中机械手操作部分只须单只机械手进行原料液瓶和负压瓶的取、放动作。整体操作仅2～3 min，可有效降低工作人员劳动强度、保证设备使用效率和安全性。

1.4 适用不同供应商的原料液瓶

不同供应商的原料液瓶尺寸差别较大，高低、粗细不等。通过仔细对比和调研发现，不同供应商原料液瓶的规格为20 mL或25 mL，瓶颈口外径分别为16.5 mm和17.5 mm，瓶身外径最大为36 mm。利用该特点设计了可适用目前不同原料液瓶的升降瓶架和卡瓶装置，结构示意图示于图1。升降瓶架内径尺寸设计为40.6 mm，卡瓶装置内径尺寸设计为18.5 mm，以保证装置的通用性。

图1 升降瓶架和卡瓶装置结构示意图

结合实际生产的可操作性，通过U型管压力差产生的分子运动，利用管路将原料液瓶和另一负压瓶连接[9-17]。通过负压抽吸进行废气的收集、转移和暂存，并基于此进行设备研制。

2 装置组成及操作说明

根据装置设计的要求，自主设计碘[131I]原料液瓶中放射性废气收集装置，其结构示于图2，装置实物图示于图3。该装置主要分为三部分：控制箱、控制电缆、废气收集台架。其中废气收集台架放置于热室中，相关操作由机械手配合完成；控制箱放置于热室外，内外设施通过电缆连接。

控制箱(1)、控制电缆(2)、废气收集台架(3)；控制箱(1)组件：电源开关(1-1)、电机调速开关(1-2)、电机升降控制开关(1-3)、开始键(1-4)、停止键(1-5)、夹管阀控制开关(1-6)；废气收集台架(3)组件：机架(3-1)；废气抽取针(3-2)；夹管阀(3-3)；负压瓶(3-4)；负压瓶卡瓶装置(3-5)；废气释放针(3-6)；料液卡瓶装置(3-7)；碘[131I]原料液瓶(3-8)；直流电机(3-9)；蜗杆(3-10)、电动升降台底座(3-11)；下限位开关(3-12)；电动升降平台(3-13)；限位杆(3-14)、上限位开关(3-15)。

图3 碘[131I]原料液瓶中放射性废气收集装置实物图

如图2所示，控制箱(1)可实现电动升降平台(3-13)的升降和夹管阀(3-3)的控制，通过控制电缆(2)连接至废气收集台架(3)。电动升降底座(3-11)安装于废气收集台架的机架(3-1)底部，电动升降平台通过蜗杆(3-10)连接至直流电机(3-9)，可通过直流电机的转动，带动蜗杆实现电动升降平台的上下运动。碘[131I]原料液瓶(3-8)可固定在卡瓶装置上(3-7)，随电动升降平台上下动作。限位杆(3-14)可以在上限位开关(3-15)及下限位开关(3-12)之间运行，进行限位控制。上限位高度控制废气抽取针(3-2)穿透胶塞与瓶内空气连通，远离碘[131I]原料液瓶液面。固定在机架横梁上废气抽取的针头正对原料液卡瓶装置的瓶口位置。负压瓶卡瓶装置(3-5)安装在机架横梁另一侧，废气释放针(3-6)倒置固定在负压瓶卡瓶装置下侧，负压瓶(3-4)可倒置插于废气释放针(3-6)上。夹管阀安装于机架横梁上，介于废气释放针与废气抽取针安装位置之间，废气释放针与废气抽取针通过软管连接，软管卡在夹管阀内。

当电动升降平台带着碘[131I]原料液瓶上升到设定高度，废气抽取针完全刺入碘[131I]原料液瓶内，但针头保持在液面上方。将负压瓶倒置于台架上部的负压瓶卡瓶装置内，并完全推入；开启夹管阀控制开关(1-6)使废气抽取针和废气释放针之间管路畅通，由于压力差，碘[131I]原料液瓶内的放射性废气被抽入负压瓶内，实现废气的收集和暂存。本装置将碘[131I]原料液瓶内放射性废气安全高效地转移至负压瓶，解决了碘[131I]料液瓶开启时大量放射性废气释放难以收集的问题，为减少放射性废气排放提供了有力的保障。

3 运行效果

3.1 运行效果

自该装置投入运行以来，共收集并测量22批次131I废气放射性活度，每批次用3个负压瓶进行抽取。收集到的放射性碘[131I]废气累计活度为198.8 GBq(5.3 Ci)。平均每批收集量为9.0 GBq(244.3 mCi)。各批次收集的放射性碘[131I]废气活度及相应日期和温度列于表1。

表1 各批次收集的131I废气放射性活度

3.2 结果分析

3.2.1碘[131I]废气量与温度关系 由表1数据可知，每批次放射性碘[131I]操作料液总量基本稳定，但每批收集碘[131I]废气量变化较大，其中第2批收集的碘[131I]废气量最大，为23.9 GBq；第19和21批收集的废气量最小，为2.3 GBq。由于温度升高会促进碘[131I]的挥发[18-19]，因此将收集量与北京市月平均气温比较[20]，发现在9月到12月(对应1～12批次)期间，北京市月平均气温降低23.9 ℃，收集量随之降低了7.0 GBq；12月末到2月(对应13～20批次)收集量继续下降了6.5 GBq，月平均气温轻微上升了1.8 ℃；2月末到3月(对应21～22批次)，气温上升10.38 ℃，收集量随之上升3.1 GBq。整体上看，除12月到2月气温整体变化较小外，其余月份碘[131I]废气收集量基本随每月平均气温的下降而降低，随环境气温的升高而升高。收集的碘[131I]废气量与北京市月平均气温的关系示于图4。

图4 收集的131I废气量与北京市月平均气温的关系

3.2.2收集瓶数量 前3批次共采用5个负压瓶进行实验，第4瓶和第5瓶平均每批收集废气量分别为0.2、0.1 GBq，后两瓶废气量已较低。碘[131I]原料液瓶的规格为20 mL或25 mL，用于废气收集的负压瓶体积为20 mL，三个负压瓶体积共60 mL，为原料液瓶体积的2.4～3倍。综合考虑废气活度、负压瓶体积和生产效率，后续一般采用3个负压瓶进行收集。如第3瓶废气活度仍大于3.0 GBq，则继续进行第4瓶收集，直至降低到3.0 GBq以下。表1中列出了每批次三个负压瓶收集的废气量。第一瓶可收集的碘[131I]废气量平均值为5.4 GBq(占三瓶吸收总量的60.0%)，第2瓶为2.7 GBq(占三瓶吸收总量的29.6%)，第3瓶为0.9 GBq(占三瓶吸收总量的10.4%)。第3瓶收集量已相对较低，表明三瓶基本可对碘[131I]废气充分收集。

3.2.3碘[131I]废气量与原料液放射性浓度关系 进一步考察收集的碘[131I]废气量与原料液放射性浓度的关系。9批次碘[131I]料液同时进口自两个国家(A和B)，两种原料放射性活度接近，但放射性浓度差异显著。A原料平均每批收集的废气量占总活度比例为0.14%，其相应放射性浓度为603.1 GBq/mL；B原料液每批收集的废气量占总活度比例为0.05%，其相应放射性浓度为275.4 GBq/mL。结果表明，随着原液放射性浓度由275.4 GBq/mL升高到603.1 GBq/mL，相应碘[131I]废气收集量占总活度比例为由0.05%升高到0.14%，即放射性碘[131I]废气收集量占总活度比例随原液放射性浓度的增高而增高。

4 结论

针对放射性废气排放超标的潜在风险，研制出了碘[131I]原料液瓶中放射性废气收集装置。该装置组装简单、成本低廉，半自动化操作容易，可高效收集放射性废气并暂存。22批次共收集放射性废气198.8 GBq，缓解了放射性废气排放压力。在国内外无现成适用设备的情况下，创新研制成功的碘[131I]原料液瓶中放射性废气收集装置，简单从源头降低了碘[131I]等放射性废气的释放，再与其他控制碘[131I]排放措施相结合，可有效地控制放射性气体排放以满足环保要求。研究工作为国内其他碘[131I]系列体内放射性药物生产单位提供了借鉴，对碘[131I]工业用及其他核素放射性废气的收集和暂存也有一定参考价值。