非线性理论在化工过程周期操作的运用

宗凯强，翟持

(昆明理工大学 化学工程学院，云南 昆明 650000)

在“双碳”压力下以节能、降耗、环保、集约化为目标的化工过程强化技术，是旨在解决化学工业高能耗、高污染和高物耗问题的有效技术手段[1]。非稳态操作是过程强化技术领域的一个重要研究课题，其利用时间尺度上的非均一性，如通过施加规律性扰动，使过程获得优于稳态操作的效果。

考虑到化工生产过程中希望产品质量在一定时间内尽量保持恒定，且稳态工艺设计是长期理论和实践总结得到的综合较优工况，所以，传统化工过程设计以稳态操作为主。然而，对某些化工过程，人为地使操作变量、反应物流向、加料位置等因素呈周期性变化，有可能改善反应器的时均性能[2]，甚至可以改善系统的稳定性[3]。从非稳态操作的角度来看，外界扰动有可能变成过程强化的积极因素，如果加以恰当利用，不仅可以减少缓冲罐等单元设备的投资，还能得到更优的工程效果。

强制周期性操作是一类较容易实现的非稳态操作，其关注点在于以某稳态为中心的周期性操作是否优于对应的稳态操作。Dauglas[4]等通过过程的平衡态解阐释，非线性是非稳态操作优于稳态操作的主要原因。Baily[5]等基于过程动态响应时间τc及操作周期τ，将化工过程生产的周期操作分为τ≫τc： 过程生命周期(process life cycles)，拟稳态周期操作(quasi-steady state operation)；τ≪τc： 松弛稳态操作(relax steady state operation)；O(τ)≈O(τc)： 时间同阶周期操作(intermediate periodic operation)。本文基于非稳态操作探讨时间同阶周期操作，此时，外界的扰动对过程往往形成时间尺度的耦合作用。

显然，周期操作需要研究过程/控制的动态、非线性特征，本文主要工作是梳理周期操作所涉非线性理论的发展。最早的周期操作理论是基于受迫振荡系统的二阶变分发展而来的[6]，通过对其进行Laplace变换形成π-准则[7]。考虑到化工过程的操作点不一定是最优的，Ydstie[8-10]等将π-准则的条件松弛，推导出可用以分析任何操作点周期扰动的分析准则；进一步地，由于π-准则仅适用于分析小幅度振荡的情形[11-12]，Kravaris[13]等基于中心流型定理校正π-准则，用以分析高度非线性的化工过程的正弦扰动问题；Lyberatos[14]等运用Carleman线性化研究脉冲扰动问题。近来，也有研究使用Volterra[15]级数或Laplace-Borel[16-17]变换分析反应过程周期操作问题。

强制周期操作往往是通过控制实现的，考虑优化周期波型可演化为最优周期控制(OPC)问题[18-19]，针对OPC的求解，相序发展出基于配置法的数值优化[20]，微分平坦[21]及极值搜索[22-23]等方法。鉴于OPC对过程约束性较高，近年来，操作-控制一体化的思路逐渐成为研究热点，在最优化理论基础上发展出本质安全设计[24]、基于模型的控制[25-26]及在线优化等先进操作及控制策略[27-29]，并促使economic-MPC[30]，路径跟踪优化控制[31]及zone-MPC[32-34]等控制策略的探索与发展。本文重点论述周期操作的最优化理论，并讨论通过周期操作实现过程稳定化的数学条件，为研究周期操作-控制耦合提供必要的理论基础。

1 化工过程周期性操作最优化理论的发展

强制周期操作利用过程动态特性实现过程强化，那么，需要论证一个最优的稳态操作点是否可通过周期性扰动进一步优化，数学上是受迫振动系统的动态分析及优化问题。

1.1 周期性最优化问题

基于最优化理论，假定一个既有的稳态操作点是最优解，将最优化目标统一成最小性能函数形式(如，最小能耗，最小花费等)，对于给定周期τ∈T(0， ∞)，其综合性能就是该周期内的时间均值，如式(1)所示：

(1)

式中：J(u，x0，τ)——优化的周期目标值；u(·)——操作曲线，u(·)∈U;x(0)——初值(稳态最优)，x(0)=x0∈Rn；L(x，u)——性能函数。并假设函数f(·，·)和L(·，·)及其一阶，二阶导数关于各个自变量连续。过程变量受约束可写成如式(2)所示：

x′=f(x(t)，u(t))

(2)

式中：x′——过程变量的时间变化率。

并且，周期性边界条件如式(3)所示：

x(0)=x(τ)

(3)

定义1： 当存在适当的周期τ及引入恰当的操作u(·)，使得：

(4)

那么，该OPC问题被称为是适定的(proper)。

对化工过程，最优设计往往因工程原因而无法实现。例如，在设计最佳反应温度时，不仅要尽量提高产物转化速率，还要综合供热源、催化剂耐热性等多方面的因素。因此，对化工过程的非稳态操作而言，在任意设计点上分析相应的周期操作问题具有现实意义，相应地，可提出局部适定性的定义。

定义2： 当存在适当的周期τ及引入恰当的操作u(·)使得：

(5)

那么，该OPC问题被称为局部适宜的 (locally proper)。

1.2 稳态最优化理论

强制周期操作使化工过程经历一系列状态点，并研究对应的时间平均性能是否得到优化。那么，理论上需要探讨OPC问题是否存在，即式(4)是否适定。但是，在讨论OPC问题之前，需先给出稳态最优化问题(OSS)。

OSS是经典的最优化问题。这里先给出一维稳态函数的最优化解，一维函数局部极小值的一阶判据是极值条件，二阶判据是凸规划问题。作为类比，OSS问题也存在一阶变分及二阶变分的条件。

运用Lagrange乘数子λ∈Rn将式(2)及式(3)带入(1)转换成非约束问题，如式(6)所示：

(6)

式中：vT——状态变量x的共轭量；H(x，u，λ)——Hamiltonian算子；λT——Lagrange乘数子；上标0——函数的稳态值；上标T——矩阵的转置。

并定义Hamiltonian函数如式(7)所示：

H(x，u，λ)=L(x，u)+λTf(x，u)

(7)

定理1： 如果(x0，u0)是OSS的局部极小值，那么，存在λ0∈Rn，使得：

(8)

通过式(8)能给出u0，并且x0和λ0如式(9)所示：

x′=Hλ(x，u0，λ)，λ′=-Hx(x，u0，λ)

(9)

其中，式(9)需要满足边界条件，并且右边等式由Euler-Lagrang方程给出。

证明： 对式(6)取一阶变分，计算如式(10)所示：

(10)

(11)

定理1是最优化操作的一阶必要条件，类似函数极值判据。极小值原理(Pontryagin principle)就是在目标泛函的极小化问题中得到最优操作的必要条件。式(1)取极小值就是Hamiltonian函数取极值，如式(12)所示：

H(x0(t)，u0(t)，λ0(t))≤H(x0(t)，
u(t)，λ0(t))

(12)

如果假设极值具有全局性，式(12)的极小值条件可以由Legendre-Clebsch条件给出，如式(13)所示：

Huu>0

(13)

定理2： 如果(x0，u0)是OSS的局部极小值，那么，存在λ，使其一阶变分条件式(8)～式(10)成立，同时，存在x∈Rn，u∈Rm使得式(14)成立：

(14)

根据定理2可进一步给出如下推论。

推论1： 假设(x0，u0)是稳态时间泛函对，恰当选择λ∈Rn使一阶变分条件式(8)～式(10)成立，对于满足式(15)及式(10)的x∈Rn，并满足式(15)中条件：

(15)

则该泛函对(x0，u0)是独立的局部最小OSS。

证明： 对式(10)取二阶变分。首先，将式(2)及式(3)施加一阶扰动，如式(16)所示：

δx′=fxδx+fuδu

(16)

(17)

需要指出，式(16)和式(17)此时被线性化替代，因此，后续所有讨论均为局部性质。根据状态变量、周期及输入操作的一阶扰动进行归类如式(18)～式(20)所示：

(18)

(19)

(20)

结合一阶变分条件式(17)，对式(18)取二阶变分，不计高阶项o2(δx(0)， dτ， δu)，可得式(21)所示：

(21)

(22)

结合一阶变分条件式(16)及分部积分，对式(20)取二阶变分，不计高阶项可得：

(23)

对于周期τ不变的情况，结合式(21)～式(23)，式(1)的二阶变分可表述如式(24)所示：

(24)

如果确定周期及初值，式(24)右侧第一项为零，第二项为二阶变分项，推论1得证[35-36]。

以上给出OSS问题极小值存在的必要条件(定理1)及充分条件(推论1)。其实，OSS问题的输入操作具有周期性，而OSS所涉Hamiltonian函数必须等于性能函数的时间均值，考虑到研究过程是自治的，Hamiltonian函数关于时间是常量，OPC问题对此却不作约束。

1.3 最优周期控制问题

由于对上述OSS问题的周期性输入操作采用边界条件处理，获得的哈密尔顿函数不是周期性的。该部分运用Riccati方程作为周期性输入的泛函表达，在直接回答OPC问题以前，先以周期输入操作为基础，给出局部极小的充分条件。

定理3： 周期输入操作u0(·)∈Ω是局部极小的充分条件是：

1)满足一阶变分必要条件，即式(3)、式(8)、式(9)。

2)满足Legendre-Clebsch条件，即式(13)。

3)定义Φ为系统y′=Ay的迁移矩阵(transition matrix)，λi(Φ)Φf(τ， ·)的特征值，并且λi≠1。

4)在0≤t≤τ内，存在如式(25)Riccati方程的实值有界对称解，并满足周期性条件P(0)=P(τ)。

(25)

证明： 定理1给出性能函数一阶变分为零的条件，式(24)为二阶变分，式(15)经一阶微分摄动得到公式如式(26)所示：

(26)

结合状态方程边界条件，式(26)可写成如式(27)所示：

(27)

(28)

(29)

定义3： 如果存在一个向量x∈Rn，使得(k×k)-Hermitian矩阵M满足xTMx<0，则M称为部分负(partially negative)。

定理4： 如果有ω>0，使得(n×n)-Hermitian矩阵为部分负，如式(30)所示，式(1)～式(3)适宜，即局部稳态最优可以经周期性操作进一步优化。逆否命题给出对应的充分条件： 如果式(1)～式(3)适宜，那么，存在ω>0，使得矩阵非正定。

π(ω)=GT(-jω)PG(jω)+
QTG(jω)+GT(-jω)Q+R

(30)

式中：G(s)——动态系统的传递函数；P，Q和R——二阶项。

(31)

(32)

证明： 上述A和B也可由线性化动态方程(2)的扰动给出，如式(33)所示：

δx′=Aδx+bδu

(33)

此处结合周期性约束，选取恰当的Lagrange乘子λ0，给出性能函数变分项的形式，如式(34)所示：

(34)

(35)

此时取的Lagrange乘子λ0是稳态的，问题回归成Lagrange乘数法处理条件极值的情况，因此Hx(x0，u0，λ0)=0，进而δJ=0。系统线性化以式(31)所示的传递函数形式描述，Laplace变换将微分方程系统投射到复数域转化成代数方程系统，那么，同时也可以将Laplace变换视为微分算子s=d/dt，将状态量δx带入变分式(35)，积分号内就变成δuTπ(ω)δu的形式，那么在给定周期性输入操作δu的情况下，二阶变分δ2J就独立的由π-准则决定。任何周期性输入均可以由Fourier变换转化成三角函数的级数形式，进而成为频率的表达式，如式(36)所示：

(36)

假设H的一阶、二阶导连续，式(30)的π(ω)是Hermitian矩阵，将输入导到频域，标准的Fourier分析可得，如式(37)所示：

(37)

式(37)提出到积分号外，是因为式(36)的每一个系数提到积分号外。同时，将式(36)带入一阶变分可得到δJ=0，因为，Fourier系数的交叉项周期积分为零，仅余U0项，系数由OSS问题为零；同时，一阶变分的级数展开保障U0=0，即扰动项级数第一项为一阶无穷小。当ω> 0，π(ω)部分负，则存在向量xT使得xTπ(ω)x<0。那么，取一个很小振幅的强制周期输入为δu(t)=ε(xexp(jωt)+xTexp(-jωt))，就有δ2J=ε2xTπ(ω)x<0，而Fourier变换总是将周期性输入操作以共轭两项形式给出的。

接下来对定理4前半部分进行证明。当OPC问题适宜，一个微小的一阶扰动输入在二阶性能函数上才有可能表现出，因此δJ=0。如果对应的OSS输入u0(t)被进一步优化，即δ2J≤0，那么，从局部最优OSS问题的充分条件不成立，就其逆否的角度而言，OSS局部最优可以推断出：

(38)

因此，存在ω>0，使得π(ω)非正定。如果R部分负时，存在如式(39)所示条件：

(39)

π(ω)在高频振荡输入操作一定可以满足适宜性条件。因而，π-准则对于弱强制周期性输入的情况，其OPC优化分析频率是覆盖全频域的。

1.4 小结

定理3为化工过程强制周期操作进一步优化既有稳态最优设计情况提供数学论据。采用变分法将性能函数展开二阶变分，定理4给出Hamiltonian方程并为OPC问题的理论研究奠定基础。而后基于松弛原理推导给出[37]，当OSS问题的条件违反了maximum principle，原有的稳态最优化操作可以经由适宜整定参数的bang-bang操作，实现周期性操作的进一步优化，而松弛原理要求周期操作在高频条件下，即，τ远小于τc。当采用频域分析方法处理上述性能函数二阶变分，发展出π-准则。在频率极大时，π-准则退化成松弛操作，并且在小扰动情况下，π-准则优于松弛操作在于它可以分析全频域的周期操作情况。

另一方面，π-准则仅讨论周期性操作的频率因素，但从操作论的角度而言，要求被强制周期操作的稳态工作点为渐进稳定点。要将π-准则运用到化工过程中，核心问题是典型的化工稳态操作点在数学上往往不满足OSS条件，进而将π-准则的使用条件弱化成任意的稳态设计点。

在讨论CSTR中生化反应的周期性操作时，周期输入的振幅对非线性动态系统的影响很大，因而使用π-准则分析的时候更为受限。二阶变分非零是OPC问题的必要条件，所以性能函数的非线性性是周期性操作适宜性的前提，但是，从式(31)可以看出，动态系统局部线性化后才能给出传递函数形式。随着周期操作的振幅增加，线性化的动态系统与原系统的偏差逐渐放大，π-准则的分析偏差越大，因此，发展出基于Volterra级数或Laplace-Borel变换的分析方法。

2 基于周期性操作的化工过程稳定化

在过程系统工程领域，运用周期性操作稳定化、可控化非稳操作点称为振荡操作(vibrational stabilization)[38]。区别于π-准则，振荡操作的主要任务是采用高频、零均值振荡改变原系统的动态特性，进而稳定化非稳定操作点，同时，由于同属于周期性操作的范畴，振荡操作也可能强化稳定工作点。

2.1 基于摄动理论的均值问题

假设一个系统描述成如式(40)所示形式：

x′=εf(x，t，ε)

(40)

式中：f——周期为T>0的振荡。以之对应的自治均值系统定义如式(40)所示：

(41)

考虑到在实际化工过程很少遇到式(40)的形式，那么，更为一般的描述形如式(42)所示：

x=Ax+εf(x，t，ε)

(42)

假设满足初值x(0)=x0且f光滑，取基本矩阵(fundamental matrix)做变换如式(43)所示：

x=Φ(t)yy(0)=x0

(43)

对式(43)求导带入(42)左式可得：

Φ(t)y′=(A(t)Φ(t)-Φ′(t))y(t)+
y+εf(Φ(t)y，t)

(44)

对基本矩阵取如式(43)所示非扰动形式：

Φ′(t)=A(t)Φ(t)

(45)

可以将式(42)进行Lagrange标准化，得到类似式(40)的形式：

y′=εΦ-1(t)f(Φ(t)y(t)，t)

(46)

定理5： 存在坐标变换Cr，形如x=y+εw(y，t)，使得式(40)转化成均值形式：

(47)

式(47)中，f1的周期为T。并且还有以下结论：

1)假设x(t)和y(t)分别是式(40)及式(41)的解，并且满足同初值，如果存在极值条件|x0-y0|=o(ε)，那么，在时间轴t=1/ε上，满足|x(t)-y(t)|=o(ε)。

2)如果p0是式(41)的双曲固定点(hyperbolic fixed point)，那么，存在ε0使得，存在0<ε<ε0，让式(40)有唯一的双曲周期轨道rε(t)=p0+o(ε)，并且二者有相同的稳定性。

3)假设xs(t)∈Ws(rε)是式(40)的一个解并且落在双曲周期轨道rε(t)=p0+o(ε)的稳定流形，ys(t)∈Ws(p0)是式(41)的一个解并且落在双曲固定点p0的稳定流形，如果有|xs(0)-ys(0)|=o(ε)，那么，对t∈[0， ∞)，有|xs(t)-ys(t)|=o(ε)。类似的，对于t∈(∞， 0]，有非稳定流形结果[39]。

证明： 均值法可以将原有的振荡系统渐近展开，如式(48)所示：

(48)

将式子x=y+εw(y，t)取导数得到，如式(49)所示：

(49)

将式(48)带入到式(49)可得：

(50)

将式(50)右式关于ε展开成幂指数形式，如式(51)所示：

(I+εDyw(y，t，ε))-1=I-εDyw+
ε2(Dyw)2+o(ε3)

(51)

(52)

(53)

(54)

定理5为研究震荡系统提供了均值方法，在有限集内，式(40)对应原振荡系统的稳定、非稳定流形可以由式(41)对应均值系统近似给出。

2.2 振荡稳定化理论

振荡稳定化通过给操作参数引入高频、零均值周期扰动，来稳定化化工过程的非稳工作点[40-42]。向非线性方程添加周期扰动，如式(55)所示：

(55)

其中，0<ε≪1，α>0，右式第二项高频振荡，区别于式(42)，振荡元素和状态量线性相关，由于频率相对于振幅占优，而化工过程实施振荡的操作参数一般就是“流率”，也就是说，通过操纵阀门实现化工过程的振荡操作，“流率”相对于状态变量如“温度”“浓度”而言是快变量，所以，振荡项与状态变量线性相关是合理的[43]。

定义3： 如果存在一个周期的、零均值矩阵B(t/ε)使得式(55)为渐进稳定周期解xs(t/ε)，也就是满足柯西极限描述：

(56)

则原平衡态解xs可振荡稳定化。其中，平衡态解就是满足X(xs)=0的点，xs(τ)是式(55)的解，y*是与B(t/ε)同周期的函数。

因此，如果xs可以振荡稳定化，对原系统引入振荡项B(t/ε)可以从原来的平衡解分岔出渐进的、稳定的周期解xs(τ)，如果振幅α不大，该周期解的均值在xs周围。

定理6： 假如存在关于xs的领域D，使得：

‖X(x)‖≤M1<∞，
‖X(x′)-X(x″)‖≤M2<∞

(57)

那么，如果式(58)平衡态解渐进稳定，zs=xs，

(58)

则xs可以振荡稳定化[44]。

证明： 将式(55)转化成时间快变系统，如式(59)所示：

(59)

与式(43)～式(46)一致，可以通过李雅普诺夫变换得到，如式(60)所示：

(60)

定理5使x保留y的稳定性。由此，式(60)可转化成Lagrange 标准型，如式(61)所示：

(61)

并且，根据均值法式(61)周期内时间均值可以获得非线性自治描述如式(62)所示，其中T>0，是B(t/ε)的周期。定理5所有结论满足。

(62)

进一步地，如果原系统为一阶，并且微小振幅振荡α≪0，泰勒展开式(58)的指数项及X(z)，可以得到关于α二阶精度的简化式，如式(63)所示：

(63)

因为式(63)与原方程相比，增加α的二次项，这也使得原系统稳定化成为可能。对于线性系统，其振荡描述如式(64)所示：

(64)

假设原线性系统可观测，系统可振荡稳定化的充要条件是矩阵A的迹为负[21]。这个结论与式(63)描述的非线性系统有明显的区别的。

2.3 振荡稳定化在化工过程的运用

稳定化化工过程的非稳点具有实际意义。Cinar[45-46]通过理论分析及实验研究表明，恰当地周期性波动反应物流流率会改变CSTR反应系统的S曲线，进而有可能稳定化过程系统。过程在非稳点操作可以由反馈操作策略实现[47]，但是需要线上检测设备提供状态信息，实际中很多反应系统存在较大的时间滞后效应，导致检测与操作实施不匹配。这时，振荡操作就可以解决上述问题，形成前馈控制。从研究的对象上来看，化工过程的非线性分析主要集中在连续搅拌釜内发生的反应(如，聚合反应)[48-50]。生化过程自身具有复杂的动态特性[51]，随着生物工程的兴起，更多的研究在生物发酵系统展开[52-62]，且讨论的对象主要是连续、均一的化学/生化反应系统。

3 结束语

非稳态操作是化工过程强化的重要方法，周期操作利用过程在时间尺度上的非均一性实现过程强化及良好的控制性能。本文梳理周期操作相关的过程强化理论和振荡稳定化理论，并分析相关理论在化工过程强化中的发展与运用，为研究周期操作-控制耦合提供必要的理论基础。