皖江地区农村地下水健康风险评估

章康宁, 李湘凌,2, 陈富荣, 汤金来, 杜国强

(1.合肥工业大学 资源与环境工程学院,安徽 合肥 230009; 2.安徽省矿产资源与矿山环境工程技术研究中心,安徽 合肥 230009; 3.安徽省地质调查院,安徽 合肥 230001)

地下水作为重要的淡水资源之一,与人类健康、社会发展有着密切的关系。我国从“十二五”开始,将推进地下水污染防控作为地下水工作的重点,并将农村生活污染防治和生态环境改善、农村居民生活饮水安全保障纳入发展需求目标[1]。进行农村地下水健康风险评价是保障农村饮用水安全的重要途径。

健康风险评价是由美国环境保护署(U.S. Environmental Protection Agency,U.S. EPA)最早提出的,通过估算暴露于各种污染因子下对人体健康产生不良影响的概率,评价人体健康所受影响,以风险度作为评价指标,定量描述污染物对人体产生的健康危害[2-3]。从相关研究报道可以看出,我国地下水污染具有由城市向郊区、农村蔓延的趋势[4-6],目前在重点地区、重点城市的地下水污染监控方面已获得较全面的数据,而非重点地区及大部分农村地区的工作程度仍然较低[7]。而占我国人口比例42%的农村人口中,仍有相当部分农村居民以地下水为重要饮用水源[8]。文献[9-13]研究表明,部分农村地区地下水存在不同程度重金属和氮健康风险。目前,农村地下水健康风险的研究程度尚无法完全满足保障农村居民生活饮水安全的需求,农村地下水水质监测及其健康风险评价工作亟待强化。

2016年国务院发布的《长江经济带发展规划纲要》中指出“长江经济带发展战略定位为坚持生态优先、绿色发展,共抓大保护,不搞大开发”[14]。皖江地区不仅是“长江经济带”的重要节点,也是安徽省粮、棉、油等农产品主产区之一,区内超过80%的土地为农用地和林地,2018年区内农村统计人口为1 141.2万人[15]。因此,开展皖江地区农村地下水的健康风险评价对区内经济健康发展具有重要意义。

1 样品采集测试及评价方法

1.1 研究区概况

皖江地区是指长江流域安徽段两岸,位于安徽省中部,具体的行政区划包括合肥、芜湖、马鞍山、铜陵、安庆、池州、滁州、宣城等市全境和六安市金安区、舒城县,共59个县(市、区),区域面积[16]为7.58×104km2。区内农村居民2018年人均可支配收入为1.40万元[17],居民多以大米为主食、北方部分地区以面食为主食。

区内岩石和地层分布情况较为复杂,巢湖以北地区中北部丘陵为岩浆岩和碳酸盐岩,南部丘陵主要为碎屑岩、碳酸盐岩;中部平原地表主要为中、上更新统黏性土,其下伏地层为中生代红色砂岩;皖西大别山中、低山区主要为变质岩和岩浆岩。区内可分为江淮丘陵山地、大别山中低山、沿江平原丘陵和皖南山地等4个水文地质区,地下水类型主要为松散岩类孔隙水、岩溶裂隙水和基岩裂隙水。地下水多为浅层地下水,埋深约4～25 m。

1.2 样品采集与处理

在保证有效覆盖研究区内的农村区域基础上,根据水文地质分区及地质背景,共布设97个采样点。2019年3—6月进行地下水采样,样品均采自农村居民自用水井,井深4～25 m不等,采样点通过GPS精确定位,采样点分布如图1所示。

图1 研究区采样点分布

1.3 样品测试

1.4 健康风险评价方法

1.4.1 暴露评估途径及参数选取

地下水中非挥发性污染物主要通过饮水摄入途径和皮肤接触暴露途径进入人体,本研究的预研究(未列出数据)和相关研究[22-23]均表明地下水中重金属元素、氮元素等物质通过饮水摄入途径的健康风险指数比皮肤接触暴露途径高出2～3个数量级,饮水摄入途径下的健康风险远大于皮肤接触暴露途径,是健康风险的主要来源,因此本研究只考虑饮水摄入途径的健康风险。

饮水摄入途径的污染物暴露剂量计算公式[24]为:

(1)

其中:ICD为目标个体通过饮水摄取特定化学物质的平均暴露剂量(chronic daily intake,CDI);RI为人均每日饮水量(intake rate,IR);ρ为各评价指标的监测质量浓度;FE为暴露频率(exposure frequency,EF);tED为暴露期(exposure duration,ED);mBW为人均体质量(body weight,BW);tA为效应平均时间(average time,AT)。各参数取值[25]见表1所列。

表1 饮水摄入途径暴露剂量计算参数

1.4.2 风险评价方法

(1) 致癌风险评价。致癌风险一般用致癌风险值(cancer risk,CR)RC表征,该值大小表明人体暴露于致癌物中导致的一生超过正常水平的癌症发病率。RC计算公式为:

RC=ICDfS

(2)

其中:fS为饮水摄入途径下污染物质的致癌斜率因子(cancer slop factor,SF)。

U.S. EPA的综合危险信息系统(integrated risk information system,IRIS)将As列为典型致癌物,其SF[26]为1.5 (kg·d)/mg。有研究者也将Cr6+、Cd作为致癌物质[27],但考虑到IRIS和文献[25]中均未规定Cr6+、Cd的SF,同时考虑到区内地下水的Cr6+和Cd检出率低,其中可检出样品Cr6+和Cd质量浓度低,因此本研究不开展Cr6+、Cd的致癌风险评估,仅进行区内地下水As致癌风险评估。

本文中采用单一污染物的可接受致癌风险为1×10-6,当致癌风险低于1×10-6时为可接受。当致癌风险高于1×10-6时,则采用文献[28-29]对健康危害进行分级的方法进行评价,具体等级划分如下:1×10-6～1×10-5为Ⅰ级风险,1×10-5～5.0×10-5为Ⅱ级风险,Ⅰ、Ⅱ级风险属于低风险;5.0×10-5～1.0×10-4为Ⅲ级风险,1.0×10-4～5.0×10-4为Ⅳ级风险,Ⅲ、Ⅳ级风险属于中风险;5.0×10-4～1.0×10-3为Ⅴ级风险,属于高风险。

(2) 非致癌风险评价。单一污染物饮水摄入途径下的非致癌风险危害商(hazard quotient,HQ)QH计算公式为:

(3)

其中:DRf为非致癌物饮水摄入途径的参考剂量(reference dose,RfD);fWA为暴露于地下水的参考剂量分配比例,取0.5,无量纲[25]。根据文献[25]和IRIS确定各指标的RfD,见表2所列。

表2 饮水摄入途径下水质指标的参考剂量 单位:mg/(kg·d)

对于非致癌风险,采用单一污染物可接受HQ为1的阈值标准对计算结果进行评价[25],即当HQ大于1时,认为地下水中某种污染物对人体健康产生危害,否则对人体的非致癌风险在可接受范围。将各污染物的HQ加和得到地下水的非致癌总风险，即总危害商(total hazard quotient,THQ)。每种污染物的HQ与THQ之比,即为各污染物非致癌风险贡献率。

2 结果与讨论

2.1 水质特征

表3 地下水各监测指标质量浓度统计特征(n=97)

所示。研究区地下水的Cr6+、Hg和Cd检出率较低,其检出率分别为2.1%、7.2%、15.4%,全部采样点对应元素质量浓度均低于地下水Ⅲ类标准限值,表明研究区中地下水Cr6+、Hg、Cd指标良好。As检出率为85.6%,其中位值和最大值分别为0.87、17.04 μg/L,其中2个采样点ρ(As)超过地下水Ⅲ类标准限值(图2a),分别为标准限值的1.70倍、1.01倍。Pb的检出率为78.4%,其中位值和最大值分别为0.48、9.58 μg/L,全部采样点ρ(Pb)均低于地下水Ⅲ类标准限值。

图2 研究区地下水中空间分布

Zn、Cu检出率为100%,质量浓度范围分别为3.47～118.21 μg/L、0.30～18.94 μg/L,中位值分别为17.34、2.37 μg/L,全部采样点质量浓度均低于地下水Ⅲ类标准限值。

Se检出率为72.2%,其中位值和最大值分别为0.32、 8.75 μg/L,全部采样点质量浓度均未超过地下水Ⅲ类标准限值。

2.2 健康风险评价

2.2.1 致癌风险评价

表4 饮水摄入途径As致癌风险值

图3 各采样点As致癌风险值分布

2.2.2 非致癌健康风险

图4 各指标非致癌风险值分布

图5 各采样点及其他污染物对THQ的贡献率

图6 儿童空间分布

成人非致癌风险值低于儿童,而致癌风险结果显示成人受到的致癌风险更大,此特征一方面与成人、儿童日均饮水量、暴露频率及人均体质量有关,另一方面可能和污染物质在人体内的累积效应有关[34]。

2.2.3 不确定性分析

3 结 论

(2) 成人和儿童As致癌风险值分别为0～1.25×10-4、0～7.05×10-5,主要分布在Ⅰ～Ⅲ级,属于中、低风险范围,成人的As致癌风险大于儿童。