含钆芯块钆均匀性混合工艺研究

唐方方，曹明明

（中核北方核燃料元件有限公司，内蒙古 包头 014035）

为了适应高富集度UO2芯块生产需求，满足高燃耗的AFA3G燃料元件对含钆毒物燃料棒的需求[1]，特开展本实验研究。

含钆芯块是一种难于制造、技术含量高的芯块。由于含钆8%（w（Gd）=8%）的UO2的理论密度为10.96 g/cm3，氧化钆的理论密度为8.33 g/cm3，二者相差较大，在混料过程中非常容易偏析和团聚，极难混合均匀[2]。

155Gd和157Gd是具有最大热中子吸收截面的天然同位素，在含钆芯块制造的混料环节加入氧化钆，可以降低反应堆由于增加燃料装载量而出现很高的初始反应性，拉平活性区中子通量及功率分布。因此为了保证堆内功率平稳、避免局部功率偏差过大，钆含量均匀性就显得尤为重要[3]。

混料后粉末及磨削后芯块Gd2O3含量技术要求较高，需同时满足单值、均值和均匀性要求。因此粉末混料技术需要进行专项工艺研究，确定粉末混料工艺参数。

1 U-Gd均匀性混合设备犁铧式混料器

犁铧式混料器内犁铧铲的大小、形状、数量和位置与轴的旋转速度经过优化组合后，混合的物料在混合器内经这种多犁铲搅动作用，进行三维运行，形成回流式搅拌效果。在混合过程中，搅拌铲把物料从搅拌桶壁上铲起，防止颗粒在搅拌铲和桶壁之间形成堆积造成挤压。

大尺寸的进料口能够满足手动装料的要求；特殊形状的犁铲和粉碎刀可以打碎混合过程中的粉末结团，保证混合的均匀度；混料过程无死角。

2 U-Gd均匀性混合工艺研究

2.1 混合原料的特性

含钆UO2芯块是由UO2粉末和Gd2O3粉末在添加部分添加剂后混合，并经过制粒、成型、烧结、磨削后制得的。其中UO2粉末和Gd2O3是主要物项，二者之间比重差别较大，不易混匀。

2.2 添加剂配比计算

通过基体试验确定含钆UO2粉末基体相对密度（相对于含钆8%的UO2的理论密度）为96.80%，为了得到含钆8%、相对密度95%的芯块，通过添加剂配比计算，最终确定阿克蜡的添加比例为0.20%，草酸铵的添加比例为0.05%，Gadox的添加比例为16%。

2.3 混料量确定

犁铧混料器的容积为130 L，含钆UO2粉末的松装密度约为1.0 g/cm3，根据混料经验混料器内装料量为容积的30%~70%时，混料效果最好，本试验最终确定装料量为混料器容积的50%，即65 kg铀钆混合物。

2.4 工艺研究

2.4.1 U-Gd混合均匀性工艺研究方案

影响U-Gd混合均匀性的主要因素包括混料方式、混料设备及混料时间等。针对这些影响混料均匀性的因素，在本研究过程中通过调研、理论分析并结合试验情况制定了4个不同的工艺方案见表1，每个试验结束后在料桶内不同位置共取6个粉末样品（上层3个，下层3个）检测氧化钆含量。

表1 U-Gd混合均匀性工艺研究方案

2.4.2 U-Gd混合均匀性工艺研究结果与讨论

通过方差分析计算4个方案中样品氧化钆含量的均匀性。分析结果见下页表2。

表2 犁铧混料后粉末Gd2O3含量检验和统计分析结果

方案1犁铧混料器搅拌刀与内壁间隙为20 mm时，混合后粉末中氧化钆含量单值和均值均低于技术条件下限；方案1a试验结束后对黏附在犁铧混料机搅拌刀与混料机内壁间的粉末（方案1b）进行取样分析，结果显示钆含量单值和均值皆高于技术条件上限，说明部分氧化钆粉末粘附在搅拌刀与内壁之间，未充分参与混合。

方案2对犁铧混料器进行了设备改进，将犁铧混料机搅拌刀与混料机内壁最大间隙由20 mm调整至10 mm，结果显示钆含量平均值符合技术条件要求，但较多单值超出技术条件要求，钆分布不均匀。对比方案2和方案1可知，改进后的犁铧混料器在混料过程中搅拌刀与内壁之间的氧化钆粉末粘壁现象明显改善，解决了试验1中粉末钆含量普遍偏低的问题。

方案3在混料循环数不变的前提下，增加犁铧再混和锥磨二次锤磨工艺，8个初混结束后粉末经过锥磨放入单锥料桶，然后再返回至犁铧混料器，进行8个再混试验，结果显示方案3的粉末钆含量均匀性有所改善，但仍有钆含量单值超出技术条件要求情况。说明犁铧再混料工艺及锥磨二次锤磨在一定程度上改善了粉末的均匀性。

方案4增加了手工预混工艺，先将50%UO2粉末连同添加剂一起手工预混，再进行8个循环初混和8个循环再混，结果表明粉末中钆含量单值、均值及均匀性均在技术要求范围内。对比方案4和方案3可知，增加手工预混工艺从根本上解决了钆含量分布不均匀的问题。

方案4混料完成后进行芯块制备，对磨削芯块进行钆含量、杂质均匀性和芯块密度检测，相关检验结果表明最终芯块各项指标均能满足技术条件的要求。说明本文确定的芯块制备过程中的犁铧混料工艺可以制备出满足技术条件要求的含钆芯块。

2.5 批量化验证

采用上述方案4确定的混料工艺进行了4批含钆芯块批量化验证，对含钆二氧化铀粉末及含钆芯块中的Gd2O3含量进行了取样分析，结果显示含钆二氧化铀粉末及含钆芯块中的Gd2O3含量单值、均值和均匀性均能满足技术指标要求。

3 结论

1）通过适当调整犁铧式混料器搅拌刀与内壁间隙，可改善粉末混料的均匀性。

2）通过工艺实验的开展，确定犁铧再混料工艺、锥磨二次锤磨工艺和预混工艺有利于提高粉末混料的均匀性。

3）确定含钆芯块生产线犁铧混料的工艺参数及犁铧混料工艺流程。并验证了其制备出的含钆芯块满足技术指标要求。

4）通过试验，验证了本研究确定的混料工艺可以制备出合格的含钆UO2芯块。