飞秒光学频率梳在计量领域的应用

张志涛，梁雅军，张铁犁，高小强

（北京航天计量测试技术研究所，北京 100076）

1 引 言

激光诞生之初，人们就认识到由于光学频率远远高于微波频率，因此在原理上可以实现频率不稳定度达到10量级，如此高的频率稳定度，可以成为计量领域可溯源性的测量手段。 但是光波频率和微波频率存在巨大的频率差，传统方法将微波频率溯源至光波频率的系统结构复杂，成本高昂，难以实现广泛应用，而基于锁模激光器的飞秒光学频率梳较好地解决了这个问题，通过单一系统便可以快速实现光学频率与微波频率之间的转换，从而使得光学频率可直接溯源至原子钟。

21 世纪初，飞秒光学频率梳在德国科学家Hansch 及美国科学家Hall 等人的研究中首次实现，当其重复频率和载波包络相移频率锁定后，在时域内表现出稳定的周期性超短脉冲序列，在频域内表现出具有等距间隔的频率梳齿，就像一把“尺子”成为全新的绝对光学频率的测量手段。 虽然光频梳的出现最初仅用于光学频率测量，但由于时间频率与空间尺度、精密光谱等参数之间的关系，也使得在近些年的发展过程中，成为这些参数的一种可溯源性测量的计量手段，持续推动了计量科学的发展。

本文在国内外学者研究工作的基础上，从飞秒光频梳的基本原理出发，着重介绍了飞秒光学频率梳在时间、频率、空间尺度及精密光谱等计量领域的应用研究，并且对飞秒光频梳在计量领域的发展进行了展望。

2 飞秒光频梳基本原理

飞秒光频梳的实现是基于飞秒锁模激光脉冲技术，通过控制锁模激光器输出的激光脉冲的重复频率和载波包络相移频率，更可靠、更稳定地实现了将光学频率锁定至微波基准频率。 其基本原理如图1 所示。

图1 飞秒光频梳基本原理Fig．1 Basic principle of femtosecond optical frequency comb

飞秒锁模激光器的输出在时域上表现为周期性超短脉冲序列，时间周期为脉冲往返腔内一周的时间。 在其单个脉冲持续时间内包含多个光学周期载波信号，当载波信号在腔内振荡时，由于腔内介质色散存在，会引起腔内信号群速度和相速度的差异，造成载波相位和脉冲包络相位之间产生Δφ相位的偏移。 当对周期性超短脉冲序列傅里叶变换后，时域的周期性脉冲序列变换为频域内呈梳齿状函数的频率梳齿，相邻梳齿之间的间隔为重复频率f，载波包络相位对应的频率为载波包络相移频率f，当将f和f锁定至微波基准频率后，频域内每一频率梳齿n 的数值v将被唯一确定，按公式（1）计算。

要实现光频梳的计量作用，需要实现两个关键性技术，即光频梳f和f的锁定。 f的漂移与振荡器的腔长密切相关，稳定振荡器的腔长可以实现重复频率的锁定。 腔长的改变量ΔL 对于重复频率的改变量Δf按公式（2）计算。

式中：c——光在真空中的速度；L——为激光器的腔长。

目前，调节振荡器腔长方法主要有：通过控制压电陶瓷（PZT）促动器的伸缩量来调节激光器的腔长；通过电控偏振调制器（EPC）调节输入光的偏振态调节光程；通过声光调制器（AOM）或者电光调制器（EOM）改变输入光的折射率调节光程等。 这些方法锁定重复频率均需要依赖于控制系统，即具有高动态响应的PID 控制器的控制调节。 光频梳f的探测和锁定是另一个关键技术，与f的直接探测获取不同， f的获取需要通过一定的技术手段，目前主要有宽带激光自差频光谱与原光谱中同频率拍频方法及自参考f －2f 方法等，在实际应用中比较成熟的方案仍然为自参考f －2f 方法，获取原理如图2 所示。

图2 自参考f－2f 方法获取fo 原理示意图Fig．2 Obtain fo schematic diagram by referring to f－2f method

该方法的核心技术是产生具有倍频程宽度的超连续谱，将二倍频位置的光谱成分与基频位置的光谱成分的信号进行拍频得到f。 f的漂移主要和腔内色散、温度有关，可以通过高动态响应的PID控制系统，输出调节泵浦源的电流，将其锁定至微波基准频率，完成f锁定。

通过上述方法可以实现高稳定度的飞秒光频梳，从而应用到光学频率、空间尺度、精密光谱等物理参数的计量中。

3 光学光频梳在计量领域内的应用

光频梳的出现，建立了微波频率和光波频率的联系，进而有效实现对光学频率的计量。 在f和f完成锁定后，在频域内，光频梳就可以作为一把具有极高精度且可溯源的频率标尺。 考虑到时间频率、距离、速度及精密光谱的相互关系，依靠飞秒激光的本身特性，可使光频梳成为时间、频率、绝对距离及精密光谱等领域的标准化计量工具。

3．1 光钟

光钟是利用原子在光波波段的跃迁来定义时间频率标准的一种方式，和所有的钟一样，光钟也是由振荡器和计数器构成的，原理如图3 所示。

图3 光钟的基本原理Fig．3 Basic principle of optical clock

在图3 中，E1、E2 为原子能级。 通过调谐稳频激光器的输出频率，将其稳定在原子钟跃迁频率附近，依照此方法，可以确定原子钟的中心频率，通过伺服控制系统，将激光器的输出频率锁定到原子跃迁频率，就可以得到一个由原子跃迁频率校准的振荡器。 光钟的计数器主要由飞秒光频梳来承担，光频梳在频域内的特性可以给光钟提供一个“光学齿轮”，从而精确地将光学频段传递到微波频段，以提供显示和记录。

光钟的发展给时间频率基准精度的提高带来了一个新的高度，近二十几年来关于光钟的研制取得了较大的进展。 2016年， 德国科学家Huntemann 等人研制成功了Yb光钟，系统不确定度达到3.2 ×10。 2019年，美国国家标准与技术研究院研制的Al离子光钟的系统不确定度达到了9.5 ×10。 2018年，德国科学家Origlia等人研制了基于玻色子Sr 的光晶格钟，30 000 s时的频率稳定度达到3 ×10，系统不确定度达到了2.0 ×10。 中国科学院国家授时中心自2015年开始研制玻色子Sr，于2018年实现2 000 s时间内系统不确定度达到2.8 ×10，这是目前国内实现的最高精度的光钟系统。 基于飞秒光频梳光钟系统的实现，极大地推动了载人航天、深空探测和卫星授时等领域的发展。

3．2 激光频率标定

基于飞秒光频梳的频域特性可以实现激光频率的绝对测量，原理如图4 所示。

图4 基于飞秒光频梳绝对频率测量原理图Fig．4 Schematic diagram of absolute frequency measurement based on femtosecond optical frequency comb

当飞秒光频梳f和f完成锁定后，将频率为f的待测激光与飞秒光频梳输出激光进行光学拍频，根据拍频结果，待测激光频率f可由公式（3）计算。

式中：f——待测激光与第n 个梳齿之间的拍频。当光频梳锁定至基准频率后， f和f就将被精确得知，此时若测得拍频梳齿的模数n， f、 f和f的符号就可以完成激光频率的标定。

基于上述方法，近些年国内外学者做了大量的研究。 2018年，北京航天计量测试技术研究所通过采用重复频率为250 MHz 的飞秒光频梳对Ca ＋光子跃迁频率进行了测量，试验得到了信噪比为10 dB 的f频率信号。 2019年，北京长城计量测试技术研究所使用飞秒激光器标定乙炔稳频激光器的绝对频率，通过将乙炔稳频激光器的输出频率与飞秒激光器输出频率进行拍频，得到信号为90.77 MHz 的拍频信号，试验通过测量拍频信号，获得了1 000 s 内的频率稳定度达到2.4 ×10的测量精度。 2019年，埃及国家标准研究所Osama Terra课题组通过飞秒光频梳测量了铷原子中发生5S－ 5D双光子跃迁的超精细结构下的绝对光学频率，试验测得1 s 内Allan 偏差为3 ×10，1 000 s内达到7 ×10。

3．3 空间尺度的绝对测量

长度是国际标准中七个基本物理量之一，高精度、可溯源的长度及其相关物理量的测量是计量领域研究的重要方面。 自光频梳实现以来，国际社会建立起了基于光频梳的合成波长干涉法、多波长干涉法、色散干涉法、双光梳干涉法及互相关飞行时间法等5 类绝对测距方法，目前，对于计量领域的绝对几何量测量大多是基于此5 类方法进行开展。

2019年，Kayes 等人提出了一种基于单电光频率梳的绝对测距方法，利用光频率梳高稳定性的重复频率，测量长达数百米的绝对距离，在30 ms 采集时间里，测量误差为±5 μm。 2019年，天津大学提出一种基于频率折叠效应的光频梳光谱干涉绝对距离测量方法，采用非滤波微分包络相位解调这一新型相位解调算法，有效减小相位噪声对测量结果的影响，试验最终实现了70 m 的远距离范围内优于20 μm 的分辨率，其相对不确定度达到3.1 ×10。 2020年，北京空间机电研究所提出了一种基于双光梳的大量程高精度远距离绝对测量方法，可以实现2.6 m 的连续绝对距离测量，相对不确定度达到5 ×10。 2021年，北京航天计量测试技术研究所搭建了一套基于飞秒光频梳的合成波长测距系统，利用飞秒光频梳调制高速光电探测器，实现了101.4 MHz 及其谐波11.3 GHz 信号相位的实时探测，实现了42 m 距离内±10 μm的测量误差。 2021年Kefei Hei 等荷兰科学家提出了一种增益开关的双光梳绝对距离测量方法，该方法理论上可以实现任意距离的绝对测量，试验中利用该系统高达GHz 量级的重复频率，实现了2.5 m内±12 μm的测量误差，系统的设计打破了周期模糊的约束，使光频梳绝对测距更有利于在工业领域中应用。

光频梳空间尺度的绝对测量不仅限于绝对距离的测量，国际、国内也报道了一些基于光频梳的绝对角度测量。 2017年，日本东北大学Yuan⁃Liu Chen 等人提出了利用锁模激光器作为光学杠杆对绝对角度进行测量的方法，该方法可以实现15 000″角度内的测量，相较于传统绝对角度测量方法，该方法测量角度范围要宽得多。 2018年，该实验室在此基础上实现了基于飞秒光频梳一阶衍射光束绝对角度测量的新方法，其测量原理如图5所示。

图5 基于飞秒光频梳绝对角度测量原理示意图Fig．5 Schematic diagram of absolute angle measurement based on femtosecond optical frequency comb

该绝对角度测量方法是通过飞秒锁模激光器与系统自准直装置实现，自准直装置保持在一个固定位置，与入射的飞秒激光形成角度Φ，目标绝对角度θ的绝对测量依赖于Φ，绝对角度θ按公式（4）计算。

式中：T——光栅周期；v——当前测量角度溯源至光频梳的梳齿频率位置。 该系统在光频梳自由运行条件下可以实现0.000 3°分辨率的绝对角度测量，测量的稳定度达到0. 001 2″。 2021年天津大学提出了基于光频梳动态色散干涉法，克服了分光计分辨率的限制，理论上可以实现任意绝对距离和角度的测量，研究人员在试验中对该方法进行了验证，得到了21 m 测量距离下±2.3 μm 的测量误差，±40°范围内的测量误差为±2.9″。

3．4 精密光谱测量

由于飞秒光频梳具有高带宽、短时和长时稳定性高等优点，逐渐被探索和应用于高精密光谱测量领域，基本原理如图6 所示。

图6 基于双光梳的气体吸收光谱精密测量原理示意图Fig．6 Schematic diagram of precision measurement principle of gas absorption spectrum of double optical frequency comb

采用两台具有微小重频差的光频梳，由这两台光频梳输出相干脉冲序列，一台作为测量光路穿过待测气体样品；一台作为本振光路，利用异步光取样方法测量样品的吸收和色散，快速实现气体光谱的分析与量化。 由于在测量中使用了双光梳作为相干光源，这种方法被称为双梳光谱技术（DCS）。 自2002年Schiller 首次提出并验证了该方法的稳定性及有效性后，国际、国内诸多科研院校、机构都加入了此行列的研究中，形成了单腔双梳DCS、相干DCS 及自适应DCS 等研究方法。

2015年，Lee 等人设计实现一种基于腔调谐和延时复用技术的单腔双梳测量系统，利用该系统对HCN 气体样品进行了光谱测量，测量结果显示，该系统可实现8 THz 的光谱测量带宽，实现0.5 GHz的光谱分辨率，在6 200 s 的采集时间内，信噪比可达到350 dB。 2016年，北京航空航天大学设计了一套基于双波长双光梳飞秒锁模激光器的DCS 系统，完成了乙炔气体的光谱测量，在平均相干次数为199 次条件下，实现了信噪比达到100 dB 情况下188 MHz 的光谱分辨率。 2010年美国国家标准与技术研究院的Coddington 等人采用自参考锁定双光梳方法搭建了DCS 系统，在192 THz ～915 THz 频段测量HSN 气体，在220 MHz频谱分辨率下，测量实现了信号平均光谱信噪比达到2 500 dB，峰值信噪比达到4 000 dB，对应气体吸收灵敏度达到0.025%。2018年科多罗拉大学Coburn 等人在Coddington 等人实验基础上，将此系统通过车载的方式，实现了开放光路中甲烷气体的测量。 2020年法国国家科学研究中心的Lucas等人利用电光频梳的频率捷变特性，首次提出了一种新的高分辨率吸收光谱技术——可调谐双梳光谱技术，该技术结合DSC 和频率间距可调谐，在特定激光频率下进行光谱测量和检测，作为新技术的提出者，研究人员在试验中对该技术进行了验证，实现了以1 GHz 的分辨率扫描出24 GHz 光带宽的光谱信号。

在光谱测量领域，飞秒光频梳除了应用于痕量气体种类及浓度的高精度检测外，还可通过光谱反演的方式实现温度的测量。 目前，国际上基于DCS技术的测温方式主要采用CO、CH等媒介气体，通过信号采集系统采集媒介气体在不同温度条件下吸收光谱的强度，配合后端数据处理算法实现温度的高准确性测量，此种方法理论上可以实现任意温度的高准确性测量。 2020年，美国科罗拉多大学博尔德分校Paul J 教授采用先进的光谱吸收数据库和一种无需基线的吸收光谱分析方法，在温度1 700 K 和压力15 Pa 条件下，通过高分辨率双光梳光谱技术测量了高温气化炉内特征气体浓度和温度，试验证明了测量温度与炉内温度具有很好的一致性，达到预期效果。 2021年，美国科罗拉多大学博尔德分校Ryan K 教授课题组采用DSC技术，以处于6 800 cm ～7 000 cm波数的CO作为媒介气体，自制高温低压气氛炉，开展双光梳测温试验。 在设定温度1 000 K 和压力50 Pa 条件下，试验得到的测量结果与真实值之间相差优于25 K。2021年，美国国家航空航天局Brian J 等人采用两台重复频率为200 MHz 的光频梳进行温度的高准确性测量，原理如图7 所示。

图7 双梳光谱测温原理示意图Fig．7 Schematic diagram of temperature measurement principle of double comb spectrum

高温炉内特定区间内充斥CH气体，通过双光梳系统输出飞秒激光进行拍频后进入高温炉内，穿过CH气体后，通过平衡探测器接受返回光信号并转换为电信号，经过信号采集系统和光谱反演算法，反演高温炉内的温度。 试验测得了293 K 至1 000 K的高温炉内温度，验证了测量结果与实际结果具有一致性。

4 结束语

飞秒光频梳的出现得益于超快激光光学、非线性光学及时间频率基准等领域的发展，建立起了微波频率与光学频率之间的桥梁。 目前，基于飞秒锁模激光器，通过锁定飞秒激光的重复频率及载波包络相移频率可以实现光频梳的稳定运行；基于飞秒光频梳在频域内具有“标尺”的属性，可以实现频率的标定；通过高稳定性的重复频率，可以完成激光频率的传递；利用飞秒光频梳多纵模之间拍频的相移，可以实现空间尺度的绝对测量；还可以利用激光吸收光谱，通过光谱反演的方式完成绝对温度的测量等。 飞秒光频梳在计量领域的测量具有自校准，可溯源等诸多优势，是计量领域内可靠的测量工具。 随着人们对飞秒光频梳的研究不断深入，其潜在的应用还将得到不断的拓展，而这又将反过来推动飞秒光频梳技术的不断进步。 目前，飞秒光频梳，特别是光纤飞秒光频梳，正朝着高重复频率、宽光谱范围及小型化设计方向发展，以面对未来更加广阔的应用空间。