地闪活动背景下气象条件与O3浓度的相关性研究

吉 莉 , 刘晓冉 , 李 强 , 张新科 , 陈建美

（1. 重庆市北碚区气象局, 重庆 400700；2. 重庆市气象科学研究所, 重庆 401147；3. 重庆市荣昌区气象局,重庆 402460；4. 重庆市铜梁区气象局, 重庆 402560）

引言

近年来，随着经济社会飞速发展，城市化进程日益加快，大量能源被使用，导致城市空气污染愈发严重，对人们生活和健康产生了重大影响。O3作为环境空气污染物之一，是大气环境中的一种微量气体，主要是由大气层中氮氧化物和碳氢化合物等被太阳照射，发生光化学反应而形成的。而城市中的O3污染是氮氧化物、挥发性有机化合物或者两者共同在光照作用下发生的大气光化学反应所导致的，主要受前体物浓度水平、大气化学反应、气象条件和区域传输等影响[1]。高浓度O3不仅对人类健康，还会对植物、农作物等造成严重危害[2]。

目前，国内外针对O3开展了大量的研究[3−10]。有基于大气环境观测数据，研究O3时空分布及影响机制[11−13]。如Anna等[14]利用印度对流层O3监测数据，研究其空间分布及垂直分布特征，发现O3在夏季明显高于其他季节，年变化并不明显；Sanford等[15]利用十年观测数据，建立了O3与前体物VOCs和NOx的关系，发现在某些区域单独减少VOCs或者NOx的排放浓度，都不能达到降低O3浓度的效果，不同区域影响机制存在差异。有基于大气环境模式，研究O3传输轨迹及源区[16−17]。如王旭东等[1]基于郑州大气环境和气象数据，分析O3传输路径和潜在源区；Zhang等[18]使用后向轨迹和潜在源贡献因子分析（Potential Source Contribution Function，PSCF）手段研究杭州O3污染传输影响。还有基于气象与O3数据，开展其相关性研究[19−21]。如王闯[22]等利用2013年沈阳市O3和气象数据，分析气象条件对O3浓度的影响；高平[23]等基于2015年10月广州4个代表不同站点类型，结合WRF模拟气象数据，分析了各站点O3的变化特征、影响因素及敏感性。

除上述研究外，学者还发现闪电活动与O3浓度变化的关系密切。Hill等[24]模拟雷暴云电晕放电产生的O3可能对局地O3浓度带来一定影响。费蕾蕾[25]基于香港区域闪电定位仪资料，探讨了香港地区雷暴闪电活动对地面NOx和O3的影响，发现闪电主要是增加了NOx，闪电发生地区的地面O3显著减少。叶香等[26]探讨了城市高浓度O3污染与一次冷锋过境的关系，认为城市夜间大面积O3产生的原因可能是受锋面雷暴闪电的影响。高兰兰等[27]讨论了闪电对远距离O3的一般性影响，并通过个例分析发现，贵州城市春、夏季的一些O3污染可能是由邻近区域强雷暴闪电直接产生的O3导致。

虽然在闪电与O3的关系分析方面已有诸多成果，但针对地闪活动背景下气象条件与O3浓度之间的相关性研究还少见报道。本文基于重庆2013～2017年O3、地闪及相关气象观测资料，分析地闪背景下气象因子与O3浓度的相关性，以期为治理城市空气污染提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 资料来源

研究采用2013～2017年重庆市环境监测3个国控点（缙云山、天生、蔡家）监测数据，主要项目有O3、NO2、CO。气象资料采用2013～2017年重庆市北碚区地面观测资料。地闪观测数据由重庆市气象信息与技术保障中心提供。

1.2 研究方法

1.2.1 闪电日与非闪电日定义

根据重庆地闪观测资料，闪电现象主要出现在3～9月。因此，将3～9月出现闪电现象的日期定义为闪电日，其余日期为非闪电日，统计结果如表1所示。

表1 闪电日与非闪电日天数

1.2.2 平均浓度变化

人类活动对O3浓度变化的有着一定的影响，通过平均浓度变化计算，可以作为闪电活动中人为源排放强度的参考[25]。具体计算公式如下：

1.2.3 后向轨迹

研究选取基于HYSPLIT模型开发的MeteoInfo-TrajStat后向轨迹分析软件，基于时间分辨率为3 h、空间分辨率为1°×1°的全球资料同化系统（Global Data Assimilation System，GDAS）数据，处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源的输送、扩散和沉降模式。目前，该方法已在大气污染传输轨迹和扩散研究中被广泛应用[28−30]。本文将重庆市北碚区缙云山监测点（29.83°N，106.38°E）作为起始点，以6 h间隔（对应当地时间08时、14时、20时和02时）模拟计算48 h后向轨迹。考虑到500 m高度的风场能较准确地反映边界层流场特征[31]，因此模拟起始高度设置为距离地面500 m。采用Angle Distance算法对2013～2017年重庆市北碚地区夏季（6～8月）闪电日的气流轨迹进行聚类分析，并根据总空间方差（即同类轨迹与聚类轨迹对应点的距离平方和）增长率确定最优聚类数量，进而获得北碚夏季闪电日的气团输送路径。

2 结果分析

2.1 北碚地区闪电活动特征

2013～2017年重庆北碚地区年均正地闪回击次数是75.2次/a，负地闪回击次数是2174.6次/a，正地闪回击占比介于2%～4%。从正、负地闪回击次数及正地闪回击占比逐年变化（图1a）来看，这5年北碚闪电发生次数呈减少趋势，2014年闪电发生次数最频繁（正地闪回击次数为149次，负地闪回击次数为2953次）；2015年正地闪回击次数最少，其次是2017年；2017年负地闪回击次数最少，为1585次。

由图1b可知，重庆北碚地区除1月和12月外其余各月均有闪电活动，其中3～9月闪电发生较为集中，这期间正地闪回击次数占全年的98%，负地闪回击次数占全年的99%。正地闪回击次数最大值出现在9月（15.2次），占全年正地闪回击数的20%；负地闪回击次数的最大值出现在8月（810次），占全年负地闪回击数的37%。从正地闪回击占比曲线看出，重庆北碚地区正地闪回击在4～8月占比较低，介于1%～5%，10～11月占比最高，介于23%～25%。

图1 2013～2017年重庆北碚正、负地闪回击次数及正地闪回击占比变化（a. 年变化，b. 月变化）

从2013～2017年重庆北碚正、负地闪回击次数及正地闪回击占比日变化（图2）来看，全天24 h都有闪电活动，大致可为“强−弱−强”三个过程。第一个过程主要集中在00～06时，各时次负地闪回击次数均在110次以上，最高是04时（182.8次），正地闪回击次数在此期间呈增多趋势，04～05时达到最高值（分别为9.8次和10次）；第二个过程主要是07～13时，闪电活动呈减弱趋势，其中11～12时正地闪和负地闪回击次数最少（各时次正地闪回击次数介于0.4～0.6次，负地闪回击次数介于9.4～10次）；第三个过程主要是14～23时，闪电活动呈增加趋势。正地闪回击占比曲线呈“单峰型”，10时正地闪回击占比达到17%。采用ArcGIS空间分析模块中的kernel方法计算并绘制2013～2017年重庆北碚地区地闪回击密度分布，栅格大小取0.01°×0.01°（图3）。如图所示，2013～2017年北碚地区年均地闪密度表现出显著的地域性分布特征，地闪高密度主要出现在北碚中部，高值区在中部偏南，次高值区在西南部。

图2 2013～2017重庆北碚正、负地闪回击次数及正地闪回击占比日变化

图3 2013～2017年重庆北碚地闪密度分布

2.2 O3浓度变化特征

图4为2013～2017年北碚地区3个环境监测站点O3日浓度最大值的年际变化箱线分布。如图所示，缙云山O3日浓度最高，其次是蔡家，天生最低；天生与蔡家的箱线下限（最低值）、下四分位、中位数线、上四分位均明显低于缙云山，蔡家和天生的中位数介于40～60 μg/m3，缙云山中位数介于80～100 μg/m3；从箱线上限（最大值）来看，天生最低，蔡家与缙云山差距较小。

图4 北碚2013～2017年O3日浓度最大值年际变化箱线分布

图5a给出了2013～2017年平均的北碚地区O3浓度逐月变化。如图所示，3个大气污染监测站点O3浓度逐月变化呈曲线分布，峰值大多出现在7月，谷值大多出现在12月，11月～次年2月O3浓度非常低。北碚地区O3浓度从高到低依次为缙云山、蔡家、天生，蔡家和天生差距不大，缙云山则远高于其他两地。

图5b给出了北碚地区3个监测点日最大8 h O3浓度月极端最大值。如图所示，3个监测点日最大8 h O3浓度月极端最大值的变化趋势与月平均值（图5a）基本一致，11月～次年2月最低，7月浓度最高；除蔡家4月浓度最高外，其余月份极端最大值均出现在缙云山监测点，蔡家5～8月极端最大值与缙云山基本一致。

图5 2013～2017年平均的北碚地区O3浓度逐月变化（a. 月平均值，b. 月极端最大值）

2.3 地闪活动下近地面O3及相关物质浓度变化

2.3.1 闪电日及非闪电日O3及其相关物质浓度的变化特征

结合图1可知，北碚地区闪电活动主要集中在3～9月，而O3浓度较高主要出现在6～9月。为了进一步研究闪电活动对O3的影响，本文对比分析了北碚地区3～9月闪电日和非闪电日的O3、NO2及CO浓度。

统计北碚地区3个监测站点3～9月闪电日与非闪电日O3、NO2、CO的浓度变化特征（表2）可知，O3、NO2及CO浓度的变化特征基本一致，闪电日下NO2、CO平均浓度比非闪电日要少，最大浓度也低于非闪电日；O3则相反，闪电日O3平均浓度高于非闪电日。

表2 各站点闪电日及非闪电日的O3及其相关物质浓度值

根据1.2.2节中公式（1）和（2）计算闪电日及非闪电日近地面O3、NO2、CO浓度变化特征，如表3所示。天生、蔡家和缙云山站点闪电日NO2浓度相比非闪电日均有减少，百分比变化依次为−14.5%、−11.4%、−13.7%；天生和蔡家站点CO浓度相比非闪电日有所降低，百分比变化分别为−6.2%、−12.2%，而缙云山站点CO浓度相比非闪电日变化不明显。出现上述现象主要是由于地闪背景下，通常都伴随着降水过程，而降水过程中对大气污染物粒子浓度有清除作用导致的[32−34]。而3个站点O3浓度变化趋势则与NO2、CO相反，闪电日浓度均高于非闪电日，分别增加了8.8%、9.1%、4.3%。这主要是因为夏季地闪频次较高，电解反应频繁，同时重庆夏季光照时间较长，光化学反应充分，两种反应的叠加效果大于降水清除作用导致O3浓度升高[35]。

表3 北碚地区闪电日及非闪电日近地面O3、NO2、CO浓度变化

2.3.2 闪电日O3浓度超标变化特征

统计北碚地区闪电日O3浓度超标变化特征（表4）可知，2013～2017年3个监测站点在闪电日O3浓度平均超标日在10 d以内，天生、蔡家和缙云山全年占比分别为21.3%、35.5%和16.2%，夏季占比分别为26.3%、41.6%和18.5%。蔡家O3浓度受闪电的影响明显大于其余2个站点，缙云山O3浓度受闪电影响最小。

表4 闪电日O3浓度超标变化特征

2.3.3 地闪活动对O3及其相关物质浓度的影响

通过上节分析可知，在闪电背景下，O3浓度高于非闪电日，而O3是二次污染，受氮氧化物的影响。为了分析闪电活动对O3及NO2的影响，图6给出了2013～2017年O3、NO2与负地闪回击次数的日变化曲线。从图6a和c可看出，天生和蔡家NO2浓度在闪电活动背景下的变化趋势基本一致，与闪电发生频次呈负相关，即闪电发生频次增多，NO2浓度则减小，但未通过显著性检验。结合图6b可知，缙云山NO2受闪电活动的影响不大，其24 h变化趋势平缓，在11时稍有一点增长。根据已有研究[36]，人类活动对对流层NO2的排放影响很大，夏季对流和湍流活动活跃，利于NO2扩散和输送。而缙云山远离城区，人为排放量较少，缙云山NO2基本来源于自然源排放，因此缙云山NO2变化较为平稳，而天生和蔡家站则波动较大。

统计表明，3站O3浓度与负地闪频次呈正相关，其相关系数分别为0.408、0.400、0.192，其中天生的相关显著性通过了95%的显著性检验，而其余2站未通过显著性检验。分析图6可知，在夜间，O3浓度持续减少，这主要是由于夜间无阳光照射，无光学反应发生，因此夜间O3受闪电的影响较小。在白天，O3浓度从08～09时开始逐渐增加，高值出现在19时；结合NO2和地闪频次变化可知，在闪电活动背景下，NO2受光化学反应，从而引起O3浓度上升。

图6 2013～2017年O3、NO2与负地闪回击次数的平均日变化曲线

2.4 夏季闪电日O3气团48 h后向轨迹

O3浓度不仅与气象要素和前体物等因素密切相关，同时也受污染物区域传输以及传输过程中前体物的光化学反应的重要影响[37]。图7给出了北碚缙云山夏季闪电日O3气团48 h后向轨迹。如图所示，夏季闪电日O3气团主要有4条传输轨迹，除轨迹3（16.80%）来自北方外，途经陕西西部、四川盆地东北部外，其余3条轨迹均来自南方，占比合计83.20%。其中，轨迹4（35.11%）占比最高，路线最长，气团主要来自正南方，途经广西、贵州。轨迹2（22.90%）气团主要来自偏南方，途经贵州东部、重庆南川、巴南一带；轨迹1（25.19%）气团主要来自东南方，轨迹线路最短。

图7 北碚缙云山夏季闪电日O3气团48 h后向轨迹

3 结论

本文基于2013～2017年重庆北碚区气象观测资料、O3及其相关物质浓度观测数据，分析了闪电活动对O3的影响，得到以下主要结论：

（1）2013～2017年北碚闪电发生次数呈减少趋势。除1月和12月外，其余各月均有闪电活动，3～9月闪电发生最集中。全天24 h都有闪电活动，大致呈“强−弱−强”的日变化特征。地闪密度主要集中在北碚中部，高值区在中部偏南，次高值在西南部。

（2）3个大气污染监测站点逐月O3浓度变化峰值大多出现在7月，低值大多出现在12月，O3浓度从高到低依次为缙云山、蔡家、天生。

（3）闪电日NO2、CO平均浓度比非闪电日要低；O3则相反，闪电日高于非闪电日。缙云山地区闪电日O3浓度超标率明显低于蔡家和天生。

（4）NO2与地闪频次呈负相关。天生和蔡家NO2浓度波动大于缙云山，其原因主要是缙云山远离城区，人为排放量较少。

（5）O3浓度与地闪频次呈正相关。夜间O3浓度受地闪的影响较小，而白天影响较大。

（6）北碚夏季闪电日O3气团主要有4条传输轨迹，除轨迹3来自北方外，其余轨迹1、2、4均来自南方，占比合计83.20%。