基于WRF-CMAQ-ISAM的江苏臭氧重污染个例分析——以2021年5月末淮安市一次重度污染为例

余进海，蔡 哲，刘 祎，陈安琪

(1．江苏省环境监测中心，南京 210019；2．南京创蓝科技有限公司，南京 211100)

引 言

近几年来，江苏省上下认真践行习近平生态文明思想，坚定不移地打好污染防治攻坚战，推动空气质量持续明显改善。2020年全省PM2.5浓度38μg/m3，同比下降11.6%；优良天数比率81.0%，达2013年以来最优。但臭氧污染问题日益突出，臭氧作为首要污染物且超标的占比逐年升高，江苏省空气质量影响因子逐渐从PM2.5转为臭氧。研究表明，大气污染不仅仅与污染物的排放有关，还受到气象和气候条件的影响[1～4]，臭氧污染的形成机制相较于PM2.5更加复杂，城市中臭氧主要由大气中氮氧化物(NOX) 和挥发性有机物(VOCs)在太阳紫外线照射下发生光化学反应所产生，受大气的水平传输、垂直扩散、干沉降和化学过程等共同影响[5]。研究江苏臭氧污染过程特征、整理分析臭氧重污染案例，厘清臭氧污染形成机制和来源，对提高空气质量预警和污染防控都具有一定的指导意义。杨雪等分析了2018～2020年春季江苏省臭氧污染特征，发现江苏南部城市臭氧浓度略高于北部城市[6]。严文莲等研究江苏臭氧污染特征及其与气象因子的关系，当气温高于25℃、相对湿度介于30%～50%之间、风速低于4 m/s以下时易出现臭氧超标，江苏南部城市在东南风向下臭氧浓度较高[7]。许波等研究2016年淮安夏季大气污染特征、成因及应对措施，发现臭氧污染可能是高空高浓度臭氧混合到地面导致，盛行风向城市和排放源区污染控制可以有效降低城市大气污染物浓度[8]。

传输对江苏省大气污染的贡献不可忽视，但前人很少分析江苏省臭氧重污染过程中的传输影响。现利用气象模式、空气质量数值模式和源解析模块，及WRF-CMAQ-ISAM (Weather Research Forecast-Community Multiscale Air Quality Modeling System-the Integrated Source Apportionment Method)模式系统，分析2021年5月30日～6月1日江苏省一次臭氧重污染过程的污染特征，计算不同源的贡献，以期为空气质量精准预警和重污染应急控制提供有益参考。

1 资料与方法

1.1 江苏介绍

江苏省经济实力雄厚，工业发达，作为全国火力发电排名第二的省份，江苏省大气污染物排放量也十分巨大，环境保护面临严峻形势[9-10]。从地理位置上看，江苏省位于中国东部沿海的中部，属于温带向亚热带的过度性气候，春夏季以东南风为主，共有13个设区市(见图1)，按南北可以分成苏北5市(连云港、徐州、宿迁、淮安和盐城)和沿江8市(南京、扬州、镇江、泰州、南通、常州、无锡和苏州)，其中沿江8市工业排放和人为活动强度整体高于苏北5市[11]。

图1 江苏省城市分布以及5月31日各市空气质量指数分布图Fig.1 Distribution of cities in Jiangsu Province and distribution map of air quality index of cities on May 31

1.2 资料来源

本文使用的环境监测数据来自于江苏省的95个国控点，每个国控站同时监测SO2、NO2、CO、臭氧、PM10和PM2.5六项污染物。监测方法、分析方法、数据统计等严格按照《环境空气质量标准》(GB3095-2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)等规定执行。

气象模式侧边界条件和初始条件数据来自NCEP FNL全球再分析资料(http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)，时间分辨率为6小时，空间分辨率1°× 1°。

长三角地区采用2017年人为源排放清单，空间分辨率为4km。其他地区采用的人为源排放来自清华大学编制的2017年亚洲人为源排放清单(MEIC)，提供五个行业(电力、工业、民用、交通、农业)，空间分辨率为0.25°。生物源排放通过MEGAN模型离线计算。

1.3 模式介绍

本研究使用的模式系统是WRF-CMAQ-ISAM。WRF集成了迄今为止中尺度气象最新的研究成果，适合于进行1至10公里内高分辨率的气象场模拟和预测，能够有来驱动空气质量数值模式和拉格朗日后向扩散模型[12]。

本次研究采用两层嵌套，最外层区域覆盖东亚大部分地区，分辨率为27km×27km，网格数为163×163，第二层区域覆盖江苏及周边地区，分辨率为9km×9km，网格数为127×127。为了更好的模拟三维的风场，模式系统垂直分层拟分为35层，模式顶为50hPa，其中边界层内(2km范围内)有14层。云微物理方案采用WRF Single-Moment 6-class scheme方案，长波辐射采用快速辐射传输模式(RRTM)，短波辐射采用美国NASA的Goddard方案。

CMAQ模式是一套离线的大气化学模型系统，它由WRF模式预报的气象场进行驱动。CMAQ可以同时模拟多种大气污染物，在臭氧预报工作中应用广泛[13]。ISAM溯源追踪模块可以与CMAQ耦合，与其他追踪模块相比，ISAM改进了示踪剂平流和前体物追踪的方法，并通过最小化数据处理增加了模块运用的灵活性，在保证科学性的同时，提高了计算效率，在国内外被广泛应用于PM2.5和臭氧的来源解析工作中[14]。

2 结果与讨论

2.1 模式验证

利用国控点监测的臭氧浓度评估模型模拟效果，采用常规的模式统计评价指标，即标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(R)表征臭氧的模拟效果，指标计算方法如公式(1)～式(3)。

(1)

(2)

(3)

Mi为模拟值，Oi为观测值，N为数据量，σM和σO分别为模拟和观测的标准偏差。NMB反映模拟值偏离观测值的平均方向和平均程度，NME则反映了各个模拟值偏离观测值的平均绝对程度，两个指标无量纲，越接近0说明模拟值越接近于观测值；R表征的是模拟值与观测值变化趋势的吻合程度，越接近于1，表明模拟的效果越好。

表1是2021年5月30日～6月1日时段内臭氧浓度的评价结果。选择污染较重的淮安、宿迁、盐城和扬州4市进行评估，NMB介于-0.04～0.06之间，NME介于0.08～0.21之间，R介于0.88～0.91之间，臭氧模拟值与臭氧观测值偏差较小，变化趋势基本一致，这表明模型对臭氧污染过程捕捉的较好。

表1 2021年5月30日～6月1日逐小时臭氧浓度模拟评估Tab.1 Simulation assessment of hourly ozone concentration from May 30 to June 1, 2021

2.2 污染过程分析

从气象条件来看，5月31日，江苏省500hPa高空主要受西南气流影响，此时580线位于江苏省北部地区；700hPa同样受西南暖湿气流影响；850hPa受反气旋性环流影响，存在下沉运动，江苏地区850hpa有暖中心，气温较高；近地面江苏位于高压后部，受均压场影响，主要为东南风，风速一般(见图2)。整体来看垂直与水平扩散条件一般，容易形成臭氧污染。

图2 31日500hPa(a)、700hPa(b)、850hPa(c)、近地面(d)天气形势Fig.2 Weather conditions at 500hPa(a), 700hPa(b), 850hPa(c) and ground(d) on March 31

监测数据显示，2021年5月31日臭氧污染最严重，图1为当日各市空气质量指数分布图，江苏省13个设区市中有11个城市臭氧超标，空气质量指数超100，其中淮安达重度污染，盐城、扬州和宿迁3市达中度污染。图3为宿迁、淮安、盐城、扬州、上海和湖州6市的臭氧浓度小时时间序列，城市自北向南排列，上海与江苏东南部接壤，湖州市是浙江省下辖地级市，与江苏南部接壤。可以看出上海和湖州的臭氧浓度逐日下降，而宿迁、淮安、盐城和扬州4市臭氧浓度先上升再下降。30日，宿迁为良，淮安、盐城、扬州、上海和湖州为轻度污染。31日上海、湖州等上风向城市浓度有所下降，峰值浓度较前一日分别下降41μg/m3和32μg/m3，宿迁、淮安、盐城、扬州等江苏城市浓度均迅速升高，盐城于15时最先达到峰值，浓度为263μg/m3(较前一日峰值高76μg/m3)，宿迁和扬州于17时浓度分别达245μg/m3(较前一日峰值高79μg/m3)和293μg/m3较前一日峰值高51μg/m3)。淮安最后达到峰值，其浓度在18时达283μg/m3(较前一日峰值高103μg/m3)。淮安位于扬州、上海和湖州的西北侧，31日当天以东南风为主，可能受到东南方向的传输影响。6月1日整体浓度有所下降，各城市均为轻度污染。

图3 5月30日～6月1日臭氧浓度时间序列Fig.3 Time series of ozone concentration from May 30 to June 1

图4为CMAQ模式模拟的江苏臭氧浓度分布图，可以看出，5月30日江苏沿江8市出现臭氧浓度高值区，同时海上臭氧浓度较高，江苏沿海地区受到海上传输影响。31日在东南风作用下，苏北5市出现臭氧浓度高值区，宿迁、淮安、盐城、扬州等地区臭氧浓度持续升高，其中淮安地区达重度污染，臭氧污染具有自东南向西北移动的特征，且受前一日的高浓度臭氧影响较大。6月1日，全省整体浓度有所下降，部分地区达轻度污染。

图4 5月30日～6月1日模拟的臭氧浓度空间分布Fig.4 Spatial distribution of simulated ozone concentration from May 30 to June 1

2.3 污染传输影响分析

根据CMAQ模式模拟5月31日淮安市臭氧过程分析(图5)，结果显示，水平输送(平流)过程贡献69.4%，化学过程贡献-46.1%，垂直扩散(扩散)过程贡献114.5%，干沉降过程贡献-37.8%，与前人在其他地区所做的研究相似[15-16]。上午和午后的臭氧特征明显不同，上午时段高空臭氧浓度较高，这主要有两方面原因，一方面，30日白天沿江8市臭氧污染造成了夜间残留层的高浓度臭氧，31日东南风的驱动使残留层臭氧高值中心向淮安等北部城市移动[17]；另一方面，高空光化学反应速率高，臭氧生成更快[15]。31日上午淮安等市高空臭氧浓度高于地面，由于质量浓度梯度的存在，及大气下沉运动的帮助，高空臭氧向地面扩散，垂直扩散过程使地面臭氧浓度增加。午后臭氧浓度高值时段，水平输送过程贡献显著增多，这主要是由于垂直方向上臭氧质量浓度梯度逐渐减少，垂直扩散减弱，而水平方向上东南部(沿江8市)浓度较高，在东南风的作用下高浓度臭氧持续向淮安输送。整体来看，31日淮安市臭氧浓度峰值主要受上午臭氧垂直扩散以及午后臭氧的水平传输共同影响。

图5 31日淮安市不同过程对臭氧贡献Fig.5 Contribution of different processes to ozone in Huai'an City on March 31

利用CMAQ模型耦合ISAM溯源追踪模块针对淮安、宿迁、盐城、扬州4市开展臭氧来源解析模拟，通过对不同地区进行标记，将污染来源分配到各地区来源的不同组分中，得到该时段平均贡献比例，如表2和表3所示。31日，各城市NOX和VOCs均以江苏本省贡献为主，本省贡献在63%以上，同时淮安、盐城和扬州受浙江地区影响较大，贡献比例分别为16.7%、14.5%和27.2%，宿迁主要为安徽地区贡献较多，比例在14.4%。省内城市中，各城市均以本市贡献为主，比例在15%～31%之间，其中淮安受南京影响较大，对其贡献了13.8%，其次为扬州地区贡献7.6%。

表2 5月31日淮安、宿迁、盐城和扬州市臭氧来源解析(省级)Tab.2 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (provincial level) (%)

表3 5月31日淮安、宿迁、盐城和扬州市臭氧来源解析(市级)Tab.3 Analysis of ozone sources in Huai'an, Suqian, Yancheng and Yangzhou on May 31 (municipal level) (%)

3 结 论

3.1 2021年5月30日～6月1日江苏出现臭氧污染过程，其中31日淮安、宿迁、盐城和扬州臭氧污染较为严重，淮安出现重度污染。从气象条件来看，江苏省存在下沉运动，地面以东南风为主，风速不大，垂直与水平扩散条件一般，容易形成臭氧污染。

3.2 利用CMAQ模式模拟臭氧过程，结果发现前一日东南方向(沿江8市)的高浓度臭氧对31日的臭氧污染有一定影响，污染输送特征显著。31日淮安市臭氧峰值主要受上午臭氧垂直扩散以及午后水平传输共同影响。

3.3 ISAM源解析结果显示，31日，各城市NOX和VOCs均以江苏本省贡献为主，臭氧总体贡献在63%以上。省内城市中，各城市均以本市贡献为主，同时还受到东南方向城市输送的影响，其中淮安受南京和扬州影响较大，贡献率分别为13.8%和7.6%。

3.4 江苏省南部城市工业排放和人为活动强度整体较高，在受东南风影响时，对下风向的北部城市有重要影响。从管控的角度来看，提前预警和联防联控是做好臭氧污染治理工作的关键，尤其是江苏北部城市，要加强和南部城市的合作，充分运用预测预警结果，至少提前一天控制本市和上风向城市的排放，主要是减少NOX和VOCs的排放，才能切实减轻臭氧污染。