布洛赫表面波传感特性研究

2022-08-15 06:34孔维敬尹荣国刘沁雨

天津职业技术师范大学学报 2022年2期

孔维敬，尹荣国，刘沁雨

（天津职业技术师范大学电子工程学院，天津 300222）

布洛赫表面波（Bloch surface wave，BSW）传感技术是一种基于介质与介质表面激发的光学表面波高灵敏度光学传感检测方法，该方法基于折射率变化的检测获得传感信息，因而是一种新型免标记的动力学研究手段[1]。20 世纪70 年代Yeh 等[2]在理论上证明了截断的光子晶体平面可以支持表面电磁波的传输。基于布洛赫（Bloch）理论，周期性的介质交替层组成的光子晶体中存在光子带隙（photonic band-gap，PBG），又称禁带[3]。由于光子带隙存在，在带隙内光波的波矢没有实部，因此光波无法以波动形式传播，而是以电磁场指数衰减的倏逝波形式存在。为了激发这一模式，可以通过在光子晶体结构中引入缺陷层或者在表面末端引入一层介电材料层，从而在光子晶体表面激发光学表面波。这种在光子带隙结构末端的表面存在并沿界面传输的光学表面波称为布洛赫表面波[4]，其深刻的物理内涵及其潜在的应用激起了学者们广泛的研究兴趣。20 年后，Robertson 等[5]通过实验研究首次成功激发了布洛赫表面波。自此，有关该技术的研究不断深入，为传感和集成光子器件等领域的科学研究提供了一种重要的研究工具。

布洛赫表面波与存在于金属与介质表面的表面等离子波（surface plasmon wave，SPW）有诸多相似之处[6]，二者均被约束在2 种物质交界面处，激发时引起交界面处的场增强，并以指数衰减形式分别穿透入相邻2 种物质，随着对基于表面等离子波的表面等离子共振（surface plasmon resonance，SPR）技术研究的持续深入，近几年来对布洛赫表面波的研究引发越来越多的关注。与表面等离子波相比，布洛赫表面波具有独特的特点和优势。首先，与只能通过P 偏振激发的表面等离子波相比，布洛赫表面波可通过适当设计光子晶体的材料和结构，以任意偏振态、在任何波长激发；然后，因为激发结构中没有金属的存在，布洛赫表面波的损耗比表面等离子波要小得多；最后，由于介质结构的场约束能力不如金属强，因而布洛赫表面波的穿透深度可以较表面等离子波更大，在生化传感检测中，通过表面修饰三维立体长链结构，可能提供更多的分子结合位点，实现更大的分子吸附量，从而提高系统检测灵敏度及检测限。在布洛赫表面波的潜在应用中，由于基于布洛赫表面波的传感检测方法在检测原理和系统结构上与现有基于表面等离子共振效应的检测方法十分相似，因而传感检测被认为是布洛赫表面波最重要的研究方向之一。对于布洛赫表面波的传感检测应用，现有研究工作大多为基于反射光强度检测。2005 年，Robertson 等实验测得了随着光子晶体表面层结构的变化、激发布洛赫表面波产生的耦合吸收峰的角度移动，并提出了将该强度吸收峰用于传感的可能性。自Robertson 等实验验证了布洛赫表面波用于生化传感检测的可能性后，国内外不少研究组及学者开展了基于该技术的一系列研究工作。对布洛赫表面波的传感检测性能进行了大量的理论和实验研究，对布洛赫表面波传感应用、荧光增强等研究进行了报道[6-11]。此外，研究表明，布洛赫表面波可以有效增强拉曼散射效应[12]。在布洛赫表面波应用的相关研究中，研究者们也希望通过检测方法的改变提高表面波的检测性能。相比基于强度变化的检测方法，由于光表面波产生时往往伴随着显著的相位跳变，因而基于反射光相位变化的检测方法也得到了大量关注，学界对布洛赫表面波相位特性及其传感应用也进行了大量研究和报道[13-14]。然而，实际相位检测一般需要通过干涉获得，相比基于强度检测的简单光路系统，相位检测方式的干涉型光路系统要更为复杂，应用到实际中较为困难。

为了进一步提高布洛赫表面波生化传感检测灵敏度，提升布洛赫表面波在生化传感领域的实际应用，本文从布洛赫表面波的激发原理出发，基于传输矩阵法，设计了一维光子带隙布洛赫表面波传感器件结构，理论分析了其反射光束的传输特性，从反射光束光强、相位以及电场增强等方面研究了布洛赫表面波的模式特性。在此基础上，利用不同浓度的甘油溶液分析计算了所设计器件结构的传感检测灵敏度。进而基于布洛赫表面波激发时反射光束的剧烈相位跳变所增强的显著非镜面反射效应——古斯汉欣（Goos-Hanchen，GH）位移效应，探讨了此巨大位移效应的传感检测性能，实现了高灵敏度古斯汉欣位移传感检测。

1 布洛赫表面波传感器件设计

光学传感检测芯片是布洛赫表面波传感中的关键器件，在一维光子带隙结构表面激发的布洛赫表面波十分依赖于传感芯片结构的设计，目前激励这种表面电磁波的结构主要是在截断的一维光子晶体外表面引入一层缓冲层。对于理想无限周期的光子晶体结构，利用传输矩阵法求解光子带隙，对于附加外覆缓冲层被截断的一维光子晶体结构，布洛赫表面波的激发可通过调节缓冲层的材料和厚度来实现，布洛赫表面波激发位置的调节通过底层光子晶体的厚度和周期结构参数实现。为了达到增强布洛赫表面波传感灵敏度的目标，本文将光子晶体传感芯片结构设计为Substrate/（HL）N/Buffer，布洛赫表面波传感芯片结构图如图1 所示。

图1 布洛赫表面波传感芯片结构图

图1 中，最下层的玻璃基底采用的材料为ZF10玻璃；H、L 分别为周期性光子晶体结构中高、低折射率介质材料层；N 为截断的光子晶体高、低折射率介质材料层重复周期数；所采用高折射率介质材料为二氧化钛（TiO2）；低折射率介质材料为二氧化硅（SiO2）；缓冲层（Buffer）为截断的光子晶体结构表面所引入的介质材料层；最外层的包覆层为水。器件设计基于生化传感常用工作波长785 nm，根据目标参数，优化各个介质层的厚度以及高低折射率介质材料的周期数，设计高折射率介质材料（TiO2）的厚度为93 nm，低折射率介质材料（SiO2）的厚度为400 nm，周期数为10。高折射率缓冲层（Buffer）的厚度为25 nm。在785 nm 工作波长下，TiO2和SiO2的折射率分别为2.314 和1.443，ZF10 玻璃基底的折射率为1.675，水的折射率为1.33。

根据布洛赫理论，工作波长、传播常数和布洛赫波矢之间的色散关系可表示为[2]

式中：d 为每个周期截断光子晶体高低折射率介质层的厚度。

对于P 偏振的入射光，其传输矩阵A 和D 可分别表示为

式中：ni（i=1，2）为每个层高低折射率介质的折射率；kix为其相应的波矢。

对于P 偏振入射光，根据上述设计参数，由上述方程采用传输矩阵法计算所得的理想光子晶体结构光子带隙图如图2 所示。

图2 光子带隙能带图

图2 中，绿色部分为通带，灰色部分为禁带。在近红外波长区域，有2 个光子带隙出现。利用菲涅尔方程，计算所得的在正入射情况下介质分别为水和空气时的色散关系曲线如光子晶体带隙图上虚线所示，在光源波长为785 nm 时，禁带边缘在水线的左侧，为生化传感通常激发布洛赫表面波的位置。

为了激发布洛赫表面波，通过调节与缓冲层相邻的外部包覆层的折射率来实现，利用菲涅尔方程计算外界介质分别为空气和水时P 偏振下的芯片的角度反射率曲线。由于在实际制备过程中，芯片表面不平整会带来散射损耗以及材料本身所固有的损耗，因此根据以往文献研究结果，在芯片设计中将这一部分损耗加入到高折射率介质材料TiO2中，设其损耗系数为2×10-4。加入损耗系数之后的反射率曲线计算结果如图3 所示。

图3 角度反射谱图

由于此时玻璃基底与空气的全反射角为36.8°，由图3 可知，光子带隙的高反射区已经完全被空气下的全反射曲线覆盖。当外界介质为水时，由于玻璃基底与水的全反射角为52.9°，而高反射区的临界角度十分接近（略小于）全反射角，在光子带隙和全反射的共同作用下，在角度反射谱中全反射之后出现了一个非常尖锐的并随外界折射率变化的吸收峰，利用此尖锐吸收峰的角度位置计算其P 偏振下光子带隙图中的波矢位置。如图2 中红色圆点所示，从光子晶体带隙图中可见，该吸收峰激发位置位于光子带隙图中的禁带内，可以清晰地看到该激发模式与左侧禁带边缘位置的关系，该激发模式位于水线的下方并且靠近左侧禁带边缘，由此可以证明激发了布洛赫表面波模式。

表面模式被激发时，类似于表面等离子波，耦合到光子晶体表面的能量会显著较强，光场会显著增大。为了证明布洛赫表面模式的激发，利用有限元分析软件COMSOLTM，通过有限元分析法计算该模式下的光场分布图。布洛赫表面波电场分布如图4 所示。

从图4 中可以看出，大部分光场约束在缓冲层与外界介质层的交界面上并显著增强，在与表面紧邻的外界介质和光子晶体结构中光场呈快速衰减的指数形式，激发了光子晶体表面模式。

图4 布洛赫表面波电场分布

2 布洛赫表面波传感器件传感特性

在布洛赫表面波的传感检测应用中，基于布洛赫表面波的传感检测方法在检测原理和系统结构上与现有基于表面等离子共振效应的检测方法十分相似，经典的Kretschmann 棱镜耦合系统检测表面波被激发时反射共振峰的某些参数，用于表征布洛赫表面波与入射光波的相互作用。在本研究中，所设计芯片的传感特性主要通过检测反射共振峰角度移动、强度变化以及布洛赫表面波激发时所增强的非镜面反射效应——古斯汉欣效应的变化来表征。

2.1 角度检测灵敏度

采用Kretschmann 棱镜耦合系统激发布洛赫表面波时，布洛赫表面波的激发可以通过将固定波长的光入射到激发装置上，进而调节入射光的入射角度来获得布洛赫表面波角度强度曲线以及共振峰位置，并通过检测共振角位置随外界介质折射率的变化来实现传感检测。本研究中，采用的外界介质测试样品为浓度间隔为0.1wt%的从纯水到0.5wt%的甘油溶液，根据测试研究，0.1wt%的甘油溶液的折射率差为1.17×10-4RIU[15]。测试样品从纯水到0.5wt%的甘油溶液所得到的布洛赫表面波的反射强度随入射角度的变化曲线如图5 所示。

图5 不同浓度甘油溶液角度强度反射谱

其中，相邻曲线的浓度差为0.1wt%。由图5 可知，随着与缓冲层相邻介质的变化，布洛赫表面波强度共振峰对介质折射率的变化非常敏感，角度强度曲线发生了明显的移动，角度峰的半高全宽为0.01°，从纯水到0.5wt%的甘油溶液，该共振峰的角度移动为0.02°，并且呈现了良好的线性关系。通过计算，得到芯片的角度灵敏度Sθ=Δθ/Δn=34.2°/RIU[16]，实现了高灵敏的生化传感检测。

进一步的对所设计芯片的强度检测灵敏度进行研究。在强度检测中，基于上述角度检测对布洛赫表面波共振峰激发位置的标定，根据反射强度曲线的斜率和动态范围确定强度检测的角度位置，通过检测该固定角度位置处反射强度随样品折射率的变化来获得强度检测灵敏度。本研究将工作角度固定在最大强度1/3 的位置处，如图5 中虚线所示，得到该工作角度处随样品折射率变化的反射强度变化，从而可以计算得到该芯片的强度检测灵敏度为SI=ΔI/Δn=1538RIU-1，优于大多数表面等离子共振检测系统。

2.2 古斯汉欣位移检测灵敏度

角度检测和强度检测都是通过检测布洛赫表面波激发时反射端的强度信息来实现的，当布洛赫表面波被激发时，除了反射光的强度会发生明显变化，反射光的相位也会发生剧烈跳变，通过检测反射光的相位变化也可以实现高灵敏度的传感检测，但是由于相位无法直接测量，因此现有的相位检测系统往往比较复杂，难以实现。伴随着剧烈变化的反射光相位，反射光束的位置在侧向会发生一小段位移，即古斯汉欣位移效应[17]。布洛赫表面波被激发时，入射光束会以表面波的形式在缓冲层与外界介质的界面传播一小段距离后再反射，因此会造成在此界面上，反射点和入射点不重合，反射光束相对于本来的反射路径有一小段侧向位移。根据Artmann 提出的稳态相位法，在一定情况下，古斯汉欣位移是由反射光的相位突变造成的，并与反射光的相位变化线性相关，因此在光学表面波传感检测中，可通过测量反射光束的古斯汉欣位移代替以往复杂的相位检测方法，检测待测样品的折射率变化。根据Artmann 理论，首先由菲涅尔公式求出反射率函数表达式，以及反射光束的相位，古斯汉欣位移的大小可由对相位进行求导求出[18]。布洛赫表面波激发时可以有效增强古斯汉欣位移效应[19-21]，本研究所设计的布洛赫表面波激发芯片，当外界介质为空气和水时，由菲涅尔公式计算所得的785 nm P 偏振入射下的反射光束相位分布图和古斯汉欣位移效应如图6所示。

图6 外界介质分别为水和空气时的反射光束相位分布图和古斯汉欣位移效应

由图6（a）可知，当外界介质为空气时，光子带隙高反射区的相位跳变十分清晰可见，而当外界介质为水时，除了类似于空气下的相位跳变，由于光子带隙上升沿和全反射角非常临近，在这2 种效应的共同作用下，在激发布洛赫表面波的角度位置，相位跳变异常陡峭（如图中红色台阶跳变所示）。根据Artmann公式计算所得的布洛赫表面波激发时带来的相位跳变有效增强的古斯汉欣位移效应，由上述相位图可知，当外界介质为空气时，在此角度范围内，相位没有变化，古斯汉欣位移变化几乎为0，因此在计算中利用介质为空气时的反射光束作为参考光束，以介质为水时的反射光束相对于空气下的光束移动大小来计算P偏振下光束的位移，结果如图6（b）所示。从图6（b）可知，古斯汉欣位移的大小达到了mm 量级，相比于基于传统的全反射结构所产生的古斯汉欣位移提高了几个数量级。

利用此极大增强的古斯汉欣位移效应，可以有效增强布洛赫表面波传感系统的检测灵敏度[22]。图7 为随入射角度变化的样品浓度从纯水到0.5wt%的甘油溶液古斯汉欣位移变化曲线，相邻曲线的浓度间隔为0.1wt%。

图7 不同浓度甘油溶液古斯汉欣位移增强效应图

从图7 可知，随着样品浓度的变化，古斯汉欣位移曲线发生了明显的移动，其角度移动范围与上述角度检测一致。综合考虑古斯汉欣位移曲线和样品的动态范围，将角度固定在最大值的1/3 处，定点研究古斯汉欣位移大小随折射率的变化关系，获得古斯汉欣位移检测传感灵敏度为Sx=Δx/Δn=1.1×1010nm/RIU。

3 结语