基于MARC理论计算设计回收铀分离级联

孙继全 杨小松 王 鹏 张育飒

（中核陕西铀浓缩有限公司，陕西 汉中 723312）

0 引言

当前，我国能源结构中非化石能源占比约为15%，在碳达峰、碳中和的大背景下，我国能源电力系统清洁化、低碳化转型进程将进一步加快，核能作为近零排放的清洁能源，具有广阔的发展空间。“十四五”规划和2035年远景目标纲要指出，要安全稳妥推动沿海核电建设，预计到2025年核电运行装机容量可达到7 000万千瓦，在建机组容量接近4 000万千瓦。

随着核电机组投运需要越来越多的核燃料，同时也将会产生更多的乏燃料。现阶段我国核电站大多采用压水堆，使用的核燃料U的丰度通常为3.5%到4.5%，而卸出的乏燃料中U的丰度一般还剩余0.9%到1.1%，可见乏燃料中含有可观的再利用铀资源，如果将乏燃料中的铀资源再回收利用，可减缓天然铀资源的消耗速度，有利于保障核电的长期稳定发展。

乏燃料从反应堆卸出后，要经过中间冷却储存、剪切溶解后处理、铀浓缩和核燃料元件制备等环节。本文只针对气体离心机浓缩回收乏燃料中U进行级联计算和设计。回收铀中铀的同位素有U、U、U、U和U，所以回收铀的分离浓缩属于多组分分离问题，多组分分离理论是回收铀分离浓缩的理论基础和依据。

1 MARC解析解

级联理论研究的内容就是级联的计算设计、分析级联性能等，怎样设计和运行级联，搭建成本低、级联效率高的级联是级联理论研究的主要目的。对多组分的分离的研究讨论大多都是在准理想级联中完成的，俄罗斯的G.A.Sulaberidze等学者，提出分离多组分同位素的准理想级联方案，还对准理想级联的特殊形式MARC（Matched Abundance Ratio Cascade）模型进行了理论分析，得出级联参数的解析解。MARC以在多组分级联的料流汇合点处两个关键组分的相对丰度匹配而得名，可通过改变关键摩尔质量M*对级联进行优化，其特点是当级联足够长时，分子摩尔质量M≤M*的组分在级联的浓化方向得到浓缩，M＞M*的组分在级联的贫化方向得到浓缩。

当级联运行达到定常态，MARC各参数的解析解：

对于级联浓化段：

对于贫化段：

级联精贫料中各组分的丰度C和C：

再进一步求得各级各组分贫化流流量和供料流流量：

以及各级的流量和丰度：

式中，M称之为关键摩尔质量（key molar mass[6]），它是互相匹配的两种组分的分子摩尔质量的代数平均；M和M分别是第i、j两种组分的摩尔质量数；γ为基本全分离系数。

2 回收铀MARC计算及设计

2.1 回收铀的特殊性

表1是天然铀和回收铀的各组分的摩尔质量和丰度，C表示天然铀的各组分丰度，C表示回收铀的各组分丰度，回收铀的各组分丰度是压水堆VVER-440的乏燃料储存10年后的典型丰度。

表1 天然铀和回收铀中各组分的摩尔质量及其丰度

回收铀分离浓缩后要满足以下两个条件：

（1）由于U及其衰变产物的强放射性，回收铀回堆燃烧前必须除去U或将其稀释到一定的程度。分离浓缩后回收铀中的U与U丰度比须满足：

（2）回收铀在反应堆内燃烧时，回收铀中的U会吸收中子，进一步转变为Np或Pu。为了补偿U对燃耗深度的负面影响，须将回收铀中的U浓缩到更高的丰度，一般满足：

式中，C表示浓缩后回收铀中U的丰度；表示浓缩后天然铀中U的丰度；C表示浓缩后回收铀中U应达到的丰度；K是与反应堆类型有关的补偿因子，一般K=0.2～0.6。

设定浓缩天然铀C=3.5%，补偿因子设定为K=0.25，利用MARC理论设计出合理的级联，使回收铀达到与丰度为3.5%的天然铀同样的燃耗深度。

2.2 回收铀级联初步计算

先以只有一个供料点的单层MARC进行计算。为了与依据矩形级联模型计算得出的参数进行比较，设定目标组分U的精贫料端的丰度与高磊的研究一样，即U在级联精贫料端丰度分别为0.041和0.000 068。设供料流量F=1个单位流量，基本全分离系数。选取U和U作为关键组分。利用MATLAB计算出级联的总级数和供料级序数为22级和第14级；精料流量P=0.204；各组分在精贫料取料中的丰度见表2。

表2 各组分在精、贫料端中的丰度

可以看到，U被浓缩到4.0383%，根据条件（8），C即U的丰度满足约束条件（8）。而U被浓缩到4.901 3×10，C/C=1.21×10，不满足约束条件（7），需要重新设计级联对以便对U进行稀释。

利用矩形级联模型进行计算时，对U的稀释通常有两种方案：一是重新设计一个级联（净化级联），在净化级联的不同级加入第一个级联的精料和运载气体，U在精料端得到浓缩，从贫料端取产品，或者在级联中部设置净化级；二是重新设计一个级联，用天然铀作为主供料，回收铀作为附加供料，以此提高U在整个级联里的含量，起到稀释U的作用，产品从精料端收取。下面仅针对第二种方案，用MARC模型进行计算。

2.3 有附加供料回收铀的级联计算

级联有两个供料点，用天然铀作为主供料，回收铀作为附加供料。固定天然铀供料量和回收铀供料量之和F+E=1个单位流量，以供入的天然铀最少和级联相对总流量最小而使产品满足要求为目标，计算天然铀不同的供入级、不同的供入量与级联参数之间的关系，得到天然铀的最佳供料位置和供料量，如图1、图2所示。

图1 单位精料对应总流量随附加供料量及位置的变化

图2 232U与235U丰度之比随附加供料量及位置的变化

可以看出，单位精料对应的级联总流量随着天然铀供料量增加而增加，而随着天然铀供料位置向回收铀供料位置靠近，单位精料对应的级联总流量先增加后降低；要满足约束条件（7），天然铀供料流量至少为0.11，而对应的供料位置在回收铀供料级的前一级。综上，要产品丰度满足要求，同时兼顾最少天然铀供入量和最小级联相对总流量，级联总级数为22级，回收铀的供入级为第14级、供入量为0.89，天然铀供入级为第13级、供入量为0.11，对应的单位精料级联总流量∑G/P=546。

确定级联的外参量之后，可计算出了各组分在精贫料取料中的丰度见表3。同时，计算出级联各级流量分布以及各组分沿级联的丰度分布，分别如图3、图4所示。

图3 有附加供料的级联流量分布

图4 有附加供料的级联的各组分丰度分布

表3 有附加供料的各组分在精、贫料端中的丰度

U被浓缩到4.056 3%，U被浓缩到1.697 0%，根据条件（8），算出C=3.924 2%，即U的丰度满足约束条件（8）。而U被浓缩到4.453 2×10，可算出C/C=1.098×10，满足约束条件（7）。

在本方案中，计算得到单位精料对应的级联总流量∑G/P=546；而矩形级联得到的单位精料级联总流量∑G/P=1 452。可见，对于回收铀的分离浓缩，得到同样丰度和流量的产品，如果采用阶梯级联去逼近MARC，会大幅减小级联的总流量。

3 结论

本文以多组分分离MARC为级联模型，设计了分离回收铀的级联方案，用MATLAB软件编程对设计的级联方案进行了计算，得到了符合要求的产品。得出以下结论：

（1）只有一个供料点的一次分离产品不能满足要求。

（2）采用附加供料分离回收铀，产品能达到要求的同时，与采用矩形级联级模型计算出的结果相比，具有分离级数少、单位产品对应的总流量小等优点。

（3）如果采用阶梯级联对回收铀进行分离浓缩，相对矩形级联，能明显降低级联的建设成本和运行成本。