基于单形重心设计优化柑橘皮渣馅料配方

宋悦，范刚，任婧楠，潘思轶，李正伦，何祥，胡兆兴

1.华中农业大学食品科学技术学院/环境食品学教育部重点实验室/果蔬加工与品质调控湖北省重点实验室，武汉 430070；2.秭归县屈姑食品有限公司，秭归 443600

柑橘是全球生产加工消费最多的水果之一。柑橘皮渣作为柑橘加工残留的主要副产品（果皮、种子及果渣），约占鲜果质量的55%～60%，富含酚类、膳食纤维、类胡萝卜素、果胶以及精油等生物活性成分[1]，被广泛用于生产果酱、烘焙食品、饮料以及调味品等多种产品，并在开发创新功能性食品方面显示出巨大潜力[2]。

目前，市售焙烤食品馅料普遍重糖重油，膳食纤维含量低，热量高，过量摄入易诱发龋齿、肥胖症、心血管疾病和糖尿病等多种疾病[3-4]。柑橘皮渣热量低且富含膳食纤维，适宜用作健康型馅料原料；此外，通过对馅料配方进行优化，改变糖和脂肪的种类，可进一步降低食品热量。糖和脂肪除提供食品基本味感和风味外，还与食品中其他成分相互作用赋予食品独特的质地，部分或全部替代易导致食品质构和感官特性变化[5-6]。焙烤食品馅料中蔗糖替代品主要包括糖醇和低聚糖两大类，但鉴于这些替代品的理化特性与蔗糖存在显著差异，通常需要复配使用以达到协同增效作用[7]。目前商品化的油脂替代品多为固体粉末，缺乏传统油脂固有的润滑口感和流动性，产品易产生变硬、干裂、口感变差等品质问题[8]。因此，本研究将质构特性和感官评价作为馅料配方优化评估的2个关键指标，旨在研制出一款低热量食品焙烤馅料，同时为柑橘深加工产品开发提供参考依据。

1 材料与方法

1.1 材料与设备

脐橙购于湖北省秭归县；白砂糖、食用玉米淀粉、花生油，购于武汉市中百超市；红豆沙、紫薯馅、白莲蓉、凤梨馅，购于广州酒家股份有限公司；海藻糖、赤藓糖醇、麦芽糖醇、罗汉果甜苷、变性木薯淀粉、菊粉、羟丙基甲基纤维素、聚葡萄糖，购于河南万邦化工科技有限公司；椰子蜜购于香港楼上有限公司；中链甘油三酯购于VIVA Naturals；β-环糊精购于国药集团化学试剂有限公司。所用试剂均为分析纯。

TA.XT Plus物性测试仪，英国Stable Micro System有限公司。

1.2 柑橘皮渣馅料制作工艺

参考范茜等[9]的方法并加以修改，通过预实验初步确定各混料组分的添加量范围，通过D-optimal混料设计试验，最终确定馅料的基础配方为：以馅料总质量为100%计，柑橘皮浆79.20%、白砂糖16.30%、花生油3.20%、玉米淀粉1.30%。

柑橘皮渣馅料的生产工艺流程：脐橙→清洗→剥皮→切块→微波软化→脱苦→磨浆→均质→浓缩→炒制→冷却→包装→成品。关键操作点包括：①软化。将橙皮置于微波器皿内800 W微波80 s；②脱苦。添加0.70 g/L β-环糊精于25℃浸泡10 min，流动自来水下冲洗20～30 min；③磨浆。将柑橘皮渣倒入打浆机中按质量比2∶3加水打浆；④均质。将柑橘皮浆过孔径0.42 mm筛，细化均质；⑤浓缩。将柑橘皮浆置于不锈钢锅中于85～95℃下加热浓缩约8 min，并不断搅拌；⑥炒制。倒入白砂糖加热混合约8～10 min并持续搅拌，随后分3次加入乳化均匀的花生油与淀粉混合物，继续翻炒直至馅料成型，约3～5 min。

1.3 品质评价指标

1）质构特性。参照文献[10-11]的方法，将市售的红豆沙、白莲蓉、紫薯、凤梨4种馅料整形切分为大小规格一致，2 cm×2 cm×2 cm的立方块，对其硬度、弹性、黏聚性、咀嚼性和回复性等质构指标进行测定。TPA测定的参数设置如下：测前速度1.00 mm/s，测试速度5.00 mm/s，测后速度5.00 mm/s；目标模式：压缩率50%，停留时间5 s，触发力5.0 g，探头类型P/36R。

2）感官评价。参照GB/T 21270－2007《食品馅料》并做相应修改，邀请10名具有食品感官评鉴经验的同学从色泽、滋味、质地、香气和外形5个层面对馅料进行感官评价（表1）。

表1 柑橘皮渣馅料的感官评价标准Table 1 Sensory evaluation standard of citrus peel filling

3）营养成分。水分的测定参照GB 5009.3—2016《食品中水分的测定》，蛋白质的测定参照GB/T 5009.5—2016《食品中蛋白质的测定》，脂肪的测定参照GB 5009.6—2016《食品中脂肪的测定》，总糖的测定参照GB/T 21270—2007《食品馅料》，膳食纤维的测定参照GB 5009.88—2014《食品中膳食纤维的测定》，碳水化合物的换算方法参照GB/Z 21922—2008《食品营养成分基本术语》。

1.4 单因素试验设计

1）单个蔗糖替代品的筛选。分别选用海藻糖、麦芽糖醇、赤藓糖醇、椰子蜜以及罗汉果甜苷作为柑橘皮渣馅料配方中的蔗糖替代品，并选取0%、20%、40%、60%、80%和100%6个水平的蔗糖替代量，每个替代量水平做3个平行，最后进行TPA参数测定。

2）单个油脂替代品的筛选。分别选用变性木薯淀粉、聚葡萄糖、中链甘油三酯、菊粉以及羟丙基甲基纤维素作为柑橘皮渣馅料配方中的油脂替代品，并选取0%、25%、50%、75%及100%5个水平的油脂替代量，每个替代量水平做3个平行，最后进行TPA参数测定。

1.5 单形重心设计

在单因素试验的基础上，将无显著差异或低于对照组水平视为蔗糖替代品或者油脂替代品的最佳替代量，利用Design Expert 11.0中的单形重心设计将蔗糖替代品或油脂替代品进行复配，选取合适的质构参数为响应值，建立最佳回归模型，并辅以感官评价最终确定蔗糖替代品或油脂替代品之间的最佳复配比。

1.6 数据处理及分析

每组试验均重复3次，结果表示为“平均值±标准差”的形式。采用Design Expert 11.0和SPSS 22.0软件进行数据的统计与分析，用GraphPad Prism 8.0进行绘图。

2 结果与分析

2.1 馅料品质评价指标的确定

通过分析市面上同类馅料的感官评分与质构仪测定结果之间的相关性，表1结果显示感官评分与硬度呈极显著负相关（r=-0.855，P＜0.01），与黏聚性呈显著负相关（r=-0.756，P＜0.05），与回复性呈极显著负相关（r=-0.830，P＜0.01）。说明馅料的硬度、黏聚性、回复性越小，其感官品质越好。因此，可借助这3个TPA参数客观评价柑橘皮渣馅料品质。

表2 馅料质构特性与感官评定结果Table 2 Results of instrumental analysis and sensory evaluation of fillings

2.2 单因素试验结果

由图1A可知，随着海藻糖替代量的不断增加，对馅料的质构参数影响较大，海藻糖具有低吸湿性，替代量超过20%后，馅料弹性变差，黏聚性和回复性均呈极显著增长（P＜0.01），硬度总体呈增长趋势，并在100%达到最大值。综合考虑，海藻糖不适宜做柑橘皮渣馅料中的蔗糖替代品。由图1B可见，麦芽糖醇替代量为20%～60%时，馅料的硬度呈极显著性降低（P＜0.01），黏聚性与麦芽糖醇替代量呈同步增长趋势，回复性除20%替代量时呈极显著性降低（P＜0.01），其余替代量较对照组水平无显著性差异（P＞0.05）。综合考虑，麦芽糖醇的最佳替代量为20%。由图1C可见，随着赤藓糖醇替代量的增加，馅料硬度呈先增加后降低趋势，但与对照组相比，其硬度值均极显著高于对照组（P＜0.01），这是由于赤藓糖醇具有结晶倾向，馅料的黏聚性呈极显著性增长（P＜0.01），表皮颜色变浅，赤藓糖醇替代量超过20%后，馅料回复性也极显著增加（P＜0.01）。综合考虑，赤藓糖醇不适宜做柑橘皮渣馅料中的蔗糖替代品。由图1D可见，液态的椰子蜜黏性较强，随着替代量的增加，馅料可塑性增强，硬度与回复性均呈极显著性降低（P＜0.01），替代量为80%～100%时，馅料的黏聚性无显著性变化（P＞0.05）。综合考虑，椰子蜜的最佳替代量为80%～100%。由图1E可见，罗汉果甜苷水溶性良好，随着替代量的增加，馅料的硬度呈下降趋势，并在100%时达到最低值（P＜0.01），罗汉果甜苷溶液黏度较蔗糖低，当替代量超过40%时，馅料结构松散，回复性呈极显著性增加（P＜0.01）。综合考虑，罗汉果甜苷的最佳替代量为40%。

图1 蔗糖替代品海藻糖（A）、麦芽糖醇（B）、赤藓糖醇（C）、椰子蜜（D）和罗汉果甜苷（E）对柑橘皮渣馅料质构特性的影响Fig.1 Effect of sucrose substitutes trehalose（A），maltitol（B），erythritol（C），coconut nectar（D）and mogroside（E）on texture of citrus peel filling

由图2A可知，变性木薯淀粉支链淀粉含量高，黏性大，添加量不宜过高。随着变性木薯淀粉替代量的不断增加，其吸水性降低，保留了面筋网络中的淀粉颗粒结构，硬度、黏聚性及回复性均呈极显著性增加（P＜0.01）。综合考虑，变性木薯淀粉不适宜做柑橘皮渣馅料中的油脂替代品。由图2B可知，随着聚葡萄糖替代量的增加，馅料硬度先降低后增加，并在100%时达到最高值（P＜0.01），馅料的黏聚性呈快速增长趋势，馅料的回复性呈降低趋势。综合考虑，聚葡萄糖的最佳替代量为25%。由图2C可知，中链甘油三酯具有轻微的亲水特性，随着替代量的不断增加，馅料硬度呈现先增加后降低趋势，并在100%替代时，馅料的硬度和黏聚性与对照组无显著性差异（P＞0.05），中链甘油三酯相较于传统油脂，其流动性更佳、黏度更低。因此，馅料的回复性总体呈下降趋势，并在80%～100%替代量时极显著性降低（P＜0.01）。综合考虑，中链甘油三酯的最佳替代量为100%。由图2D可知，随着菊粉替代量的增加，馅料硬度发生极显著性增长，菊粉可与食品体系中的水分子紧密结合，菊粉凝胶的黏性增加，馅料的黏聚性和回复性整体呈极显著性增长趋势（P＜0.01），并在100%时达到最大值。综合考虑，菊粉不适宜做柑橘皮渣馅料中的油脂替代品。由图2E可知，随羟丙基甲基纤维素替代量的增加，馅料的硬度总体呈下降趋势，回复性未发生显著性变化（P＞0.05），而黏聚性呈极剧增长趋势（P＜0.01），添加量过多时馅料过于粘牙。综合考虑，羟丙基甲基纤维素不适宜作柑橘皮渣馅料中油脂的替代品。

图2 油脂替代品变性木薯淀粉（A）、聚葡萄糖（B）、中链甘油三酯（C）、菊粉（D）和羟丙基甲基纤维素（E）对柑橘皮渣馅料质构特性的影响Fig.2 Effect of fat substitutes modified cassava starch（A），polydextrose（B），medium chain triglyceride（C），inulin（D）and hydroxypropyl methyl cellulose（E）on texture of citrus peel filling

2.3 蔗糖替代品｛4,3｝单形重心设计试验结果

在单因素试验的基础上，选取3种效果显著的蔗糖替代品麦芽糖醇（B）、椰子蜜（C）、罗汉果甜苷（D）和白砂糖（A）进行复配，A+B+C+D=1，1表示每100 g馅料中蔗糖替代量为16.30 g。以硬度、黏聚性和回复性为响应值，通过｛4，3｝单形重心设计试验进行配方优化分析，确定各成分最优配比。试验设计方案及结果见表3。

表3 ｛4，3｝单形重心设计试验结果Table 3 Results of｛4，3｝simplex centroid design experiment

利用Design Expert 10.0软件对表3数据进行回归拟合，方差分析结果见表4。分别以硬度、黏聚性及回复性为响应值建立回归模型，P＜0.000 1，均为极显著，且失拟项P值＞0.05，均为不显著，说明试验所选用的模型拟合度较好，试验误差小，表明该回归模型可用于对复配蔗糖替代品的质构特性进行分析预测。

表4 回归模型的方差分析Table 4 Variance analysis of regression model

由图3A可知，固定白砂糖含量，响应面弯曲程度大，坡度大，即椰子蜜添加量对馅料硬度影响显著，麦芽糖醇添加量和罗汉果甜苷添加量对硬度的影响较小。由图3B可知，固定白砂糖含量，响应面呈拱形，麦芽糖醇、椰子蜜和罗汉果甜苷存在一定的交互作用，添加适宜比例时，馅料的黏聚性存在极低值。由图3C可知，固定白砂糖含量，响应面曲面陡峭，即椰子蜜添加量对馅料回复性影响显著，麦芽糖醇和罗汉果甜苷添加量对回复性影响较小。

图3 复合蔗糖替代品对馅料硬度（A）、黏聚性（B）、回复性（C）的三维等高线图和响应面图Fig.3 3D contour map and response surface diagram of compound sucrose substitute on hardness（A），cohesiveness（B）and resilience（C）of filling

2.4 油脂替代品｛3,2｝单形重心设计试验结果

在单因素试验的基础上，选取2种效果显著的油脂替代品中链甘油三酯（B）、聚葡萄糖（C）和花生油（A）进行复配，A+B+C=1，1表示1表示每100 g馅料中油脂替代量为3.20 g。以硬度、黏聚性和回复性为响应值，通过｛3，2｝单形重心设计试验进行配方优化分析，确定各成分最优配比。试验设计方案及结果见表5。

表5 ｛3，2｝单形重心设计试验结果Table 5 Results of｛3，2｝simplex centroid design experiment

利用Design Expert 10.0软件对表5数据进行回归拟合，方差分析结果见表6。分别以硬度、黏聚性及回复性为响应值建立回归模型，可见P＜0.000 1，均为极显著，且失拟项P值＞0.05，均为不显著，说明试验

所选用的模型拟合度较好，试验误差小，据此可用该回归模型对复配油脂替代品的质构特性进行分析预测。

表6 回归模型的方差分析Table 6 Variance analysis of regression model

由图4A可知，花生油、中链甘油三酯及聚葡萄糖三者间存在一定的交互作用，且聚葡萄糖对馅料硬度的影响较为显著，随着聚葡萄糖添加量的不断增加，馅料硬度呈同步增长趋势，表明花生油与中链甘油三酯交互项对馅料影响较小。由图4B可知，响应面曲面陡峭，坡度大，中链甘油三酯及聚葡萄糖对馅料黏聚性影响较显著，且聚葡萄糖添加量超过50%时，随着添加量的增加，馅料的黏聚性显著增加。由图4C可知，响应面曲面弯曲程度大，坡度大，即花生油、中链甘油三酯及聚葡萄糖三者交互作用显著，中链甘油三酯的添加可使产品口感更加顺滑，质地紧密，从而显著降低馅料的回复性，馅料回复性随聚葡萄糖替代量的增加呈现先降低后增加的趋势。

图4 复合油脂替代品对馅料硬度（A）、黏聚性（B）、回复性（C）的三维等高线图和响应面图Fig.4 3D contour map and response surface diagram of composite grease substitute filling on hardness（A），cohesiveness（B），and resiliense（C）

2.5 配方优化结果

在最大限度保持感官品质的前提下，将馅料的预期硬度、黏聚性以及回复性设置为最低水平，运行Design Expert软件进行优化，得到健康型柑橘皮渣馅料的最优配方：以馅料总质量为100%计，柑橘皮浆79.20%、麦芽糖醇7.50%、椰子蜜8.70%、罗汉果甜苷0.10%、花生油0.13%、中链甘油三酯2.26%、聚葡萄糖0.81%、玉米淀粉1.30%，样品的感官评分为74.25。按此配方进行3次验证试验，结果表明真实值和预测值无显著差异（P＞0.05），证实该模型适用于健康型柑橘皮渣馅料配方的优化。

2.6 柑橘皮渣馅料的营养成分

根据GB/T 21270—2007《食品馅料》，焙烤食品馅料的干燥失重率要求≤40%，总糖含量要求≤60%，脂肪含量要求≤33%，结果表明两款柑橘皮渣馅料均符合标准要求（表7）。

表7 柑橘皮渣馅料的营养成分测定结果Table 7 Nutrient content of citrus peel residue fillings %

3 讨论

蔗糖与油脂是馅料制作过程中必不可少的两大原料。本研究通过单因素试验与单形重心设计试验成功筛选出麦芽糖醇、椰子蜜以及罗汉果甜苷为柑橘皮渣馅中的蔗糖替代品，并实现了蔗糖全替代，中链甘油三酯、聚葡萄糖与花生油进行复配，充当柑橘皮渣馅料中的油脂替代品，结果表明制得的馅料清润细腻，较好地维持了馅料原有质地的稳定性。其中，麦芽糖醇与蔗糖的性质最为相似，可与水分子结合形成大量的氢键，具有良好的吸湿性和稳定性，增加溶液的黏度，并可降低淀粉颗粒的水合作用和膨胀度，抑制淀粉糊化及面筋网络的发育[12]，从而增加了馅料的黏性，赋予馅料奶油般的细腻质地[13]，椰子蜜则是由椰子花自身分泌物浓缩制成的一种天然甜味剂[14]，黏性较强，促使馅料可塑性增强。唐晓凤[15]筛取麦芽糖醇作为低热量柿子全果月饼馅料的蔗糖全替代品，李雪莲等[16]以蜂蜜、麦芽糖醇为主要原料制成的低糖蔬果月饼馅料，清甜适宜，不油腻，研究表明蔗糖除提供甜味以外，还与水、淀粉、蛋白质以及脂肪等成分相互作用[7]，在不影响食品的品质与稳定性的情况下消除或替代糖具有一定难度。

此外，脂肪还可决定馅料最终产品的质地及风味，单一去除脂肪易导致产品质量下降，当脂肪减少超过30%～40%时，产品易发生变硬、干裂、口感差等品质问题[17]，目前在食品中广泛使用脂肪替代品来弥补这一缺陷，陈弦[10]采用菊粉、Simpless100以及麦芽糊精分别对广式冬瓜蓉馅料中的油脂进行了替代，结果表明三者均对馅料的硬度、黏聚性和回复性产生极显著影响，馅料的质地变差，均不适宜做馅料的油脂替代品，而本研究发现液体脂肪的存在可确保馅料保持适当的润滑性，油脂的减少会降低油脂与淀粉的乳化作用，使馅料的硬度和黏性增加，从而影响产品的最终质地[18]，而中链甘油三酯作为一种膳食甘油三酯，具有传统油脂般的流动性与润滑口感，且黏度较花生油低。因此，本研究利用中链甘油三酯提高了馅料的延展性，口感更加细腻，这可能是因为当淀粉颗粒被脂肪覆盖时，水分扩散以及蛋白质的水合作用受到抑制[19]，从而使得馅料质地紧密，最终产品更加柔软，黏聚性大幅降低。Koh等[20]使用中链甘油三酯替代食品调味品中的大豆油，并对油基沙拉酱的产品外观和感官接受度无显著影响。此外，聚葡萄糖吸湿性较强，可借助水分形成一种高度黏稠的凝胶状基质，从而模拟类似脂肪般的塑化效果，呈现高黏度的凝胶状，也可显著增强食品的黏弹性，Aggarwal等[17]也发现聚葡萄糖在饼干中的最佳替代量为30%，并对食品的感官特性无显著影响，与本研究结果相似。

综上所述，本研究采用单形重心设计，通过质构分析和感官评价，获得了柑橘皮渣馅料的质构特性（硬度、黏聚性和回复性）与蔗糖、油脂复配比例的预测模型，结果合理可行，通过对糖及脂肪替代品的有效调控，满足了消费者对馅料的营养健康需求。