2014—2020年供暖期间我国北方核心城市大气污染物污染特征及潜在源区解析

马 康, 林跃胜,2, 方凤满,2

(1.安徽师范大学 地理与旅游学院,安徽 芜湖 241003；2.江淮流域地表过程与区域响应安徽省重点实验室，安徽 芜湖 241003)

引言

近40年来，中国大陆经济和城市化率的快速增长造成了严重的空气污染[1-3]，尤其在人口稠密、工业发达的大都市区其大气污染与居民健康矛盾日益凸显。大量流行病学研究表明：空气污染可引起呼吸系统、心脏及血液系统和生殖系统等广泛损伤，已经成为导致中国人群患慢性病的主要风险因素之一[4-5]。据中国疾病预防和控制中心估算，2017年中国有124万人死亡可归因于空气污染，其中851660人死亡可归因于大气PM2.5污染，271089死亡与家中固体燃料污染有关，178187人死亡则是由于臭氧污染造成[1]。空气污染已经成为中国居民提高预期寿命的重要障碍，并造成了比较严重的疾病负担[6]。中国大气污染物浓度的总体趋势为北方地区高于南方地区，重污染区主要分布在京津冀地区、环渤海地区、长三角地区、珠三角地区、四川盆地及两湖地区，并与研究区的自然地理和社会经济条件有密切关系[7]。随着时间的推移，区域内核心城市逐渐成为大气污染的重灾区，特别是北京、天津、太原、石家庄、济南等北方核心城市污染状况尤为严重[8]。但是，对北方核心城市大气污染物污染特征的协同比较研究鲜见。

自2013年以来，在中国政府大力推进大气污染联防联控的背景下，中国近地面大气中PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO2、CO等污染物浓度逐年下降[9-10]，然而其污染程度仍然较高，尤其是在供暖期。目前国内外学者大都在连续时间尺度上对污染物浓度变化特征及气象成因分析，缺乏对供暖期间北方核心城市大气污染物污染特征的探讨。此外，城市大气污染不仅受本地污染源的影响，同时，在大气环流的影响下，亦取决于外来源的贡献特征[11]。从区域角度来说，北方核心城市空气质量有多少比例受到周边地区的影响有待于进一步探明。因此，对供暖期间北方核心城市大气污染物进行多角度、多尺度、多因素的系统研究显得尤为重要。

京津冀及周边地区一直是中国大气污染的重灾区，严重影响当地居民的生命健康和经济的可持续发展[12-13]。基于此，本研究拟以北京、天津、济南、石家庄和太原五省会城市为研究案例地，选取各城市近地面PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、MDA8 O3等污染物为研究对象，首先对其2014—2020年供暖期间大气污染物的排放特征进行了分析，然后利用HYSPLIT模型模拟了各城市供暖期主要污染物传输的后向轨迹，并对其轨迹进行聚类分析，进而研究污染物的传输路径，最后利用潜在源贡献因子、浓度权重轨迹方法分析了北方核心城市PM2.5的潜在源区，总结了北方核心城市污染潜在源区的特点并进行协同比较研究，以期为供暖期间大气污染协同治理和区域联防联控提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区

研究区为京津翼及周边地区的五省会城市(图1)，主要包括北京、天津、济南、石家庄和太原。五省会城市在地理位置上邻近，区域内主要以钢铁、机械、化工、电子、纺织等重工业为主，拥有相似的工业污染背景。此外，各城市供暖期均集中于11月—次年3月。

1.2 数据来源

选取2014—2020年供暖期五省会城市52个监测站的逐时监测数据作为研究对象(图1)。大气污染物数据由中国国家环境监测中心全国实时城市空气质量发布平台(http://106.37.208.233:20036/)提供。气象因素数据来自于中国气象数据网(http://data.cma.cn/)，包括气象站点的气温、风速、天气类型等数据；后向轨迹模型使用的数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)。

图1 研究区位置及监测站点分布

1.3 研究方法

1.3.1 HYSPLIT模型 本研究基于Trajstat软件对北方核心城市进行气流轨迹分析和研究，分别以北京市(40°30′N，116°50′E)、天津市(39°25′N，117°30′E)、石家庄市(38°04′N，114°51′E)、太原市(37°87′N，114°44′E)、济南市(36°65′N，117°11′E)为模拟受点，选取气流模拟高度为500m，模拟出2019—2020年供暖期间逐日0时、6时、12时、18时4个时间段到达受点的72h后向轨迹，采用欧氏距离对到达受点的所有轨迹进行聚类分组，并根据总空间方差(TSV)方法确定聚类数目，从而确定各城市污染物的传输路径[13]。

1.3.2 PSCF分析 PSCF(Potential Source Contribution Factor)分析法是污染物浓度达到一定水平的包裹经过特定迎风源区域后到达受体点的条件概率[15]。PSCF值会有很大的不确定性，为了使不确定性降低以减小误差，引入权重系数Wij。一般情况下，Wij>0.6的污染区域应该重点考虑。本研究以二级(GB 3095—2012)污染限值作为判断潜在源区污染程度贡献大小的阈值。具体公式如下：

(1)

(2)

式中：Wij表示为减小不确定性和误差而引入的权重系数；WPSCF代表网格单元中污染物轨迹的比例，nij为落在网格单元端点总数，mij为与高于该判断值的空气污染相关的同一网格内端点数(i,j)。

1.3.3 CWT分析 PSCF无法确定对潜在源区的污染程度贡献的大小，所以引入CWT分析方法计算每个网格中轨迹的污染权重指数来反映不同轨迹的污染程度[16]。Wij也适用于CWT分析法。具体公式如下：

(3)

式中：WCWT代表网单元的加权平均浓度，Wij为权重系数，Tijk为轨迹k在网格(i,j)停留时间，Ck为轨迹k经过网格(i,j)时对应的污染物浓度，M为总气流轨迹数目。

2 结果与讨论

2.1 时间分布特征

与非供暖期相比，供暖期间各城市年均PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO污染水平更高(表1)，其中PM2.5、PM10、NO2浓度高于中国环境空气质量标准(GB 3095—2012)规定的二级污染限值(35μg/m3、70μg/m3、40μg/m3)，而MDA8 O3浓度远低于非供暖期。此外，供暖期间各城市主要污染物整体污染水平和累积超标率存在差异性，其污染水平大小顺序为石家庄>济南>太原>天津>北京，累计超标率大小顺序为石家庄>济南>太原>北京>天津。从年际变化上来看，2014—2017年北京、天津、石家庄、太原市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO.浓度整体呈上升趋势，但2017年后污染物浓度呈下降趋势(图2)，而济南市主要大气污染浓度峰值出现在2015—2016年。此外，各城市MDA8 O3浓度表现出逐年缓慢上升的趋势，其中太原市年均上升幅度最为明显。

表1 2014—2020年供暖期间北方核心城市主要大气污染物浓度特征

2014—2020年供暖期间北方核心城市的大气污染物浓度均呈下降趋势，这主要得益于大气污染防治行动计划实施以来减排效果显著，尤其是区域散乱污整治、散煤替代等减排措施到位，是大气环境质量得到改善的根本原因。而2017年大气环境质量明显改善的原因在于2017年供暖期大气污染扩散条件总体偏好，主要表现为冷空气影响次数偏多、小风日数和静稳天气减少[16-17]。此外，2019—2020年供暖期间大气污染物浓度普遍偏低，则主要受COVID-19疫情的影响[8,18]。城市供暖期MDA8 O3浓度远低于非供暖期，主要受气象条件的影响较大，具体表现为冬季气温下降，云量增多，降水、相对湿度增大等因素不利于O3的累积，导致其浓度下降[18-19]。供暖期间各城市大气污染物浓度区域差异明显，表明城市大气环境质量不仅受供暖时间的影响，还与区域的自然社会经济条件密切相关，特别是综合工业污染水平较高的石家庄市和济南市。

2.2 主要大气污染物与气象条件相关性分析

由表2可知，供暖期间北方核心城市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO浓度之间均呈现出显著正相关，表明这些大气污染物具有相同的来源。研究表明：供暖期间京津冀及其周边地区的大气污染物主要来源于供暖排放、机动车排放、工业排放与风沙天气[17,19]。值得注意的是，供暖期间北方核心城市MDA8 O3浓度与PM2.5、PM10、NO2之间呈显著负相关，并且与NO2浓度相关性更大，表明MDA8 O3浓度受NO2的影响更大。相关研究显示，O3作为大气中的氧化剂，可把大气中的NO2氧化生成硝酸根，而硝酸根正是二次气溶胶的主要成分[20]。供暖期各城市PM2.5、PM10、NO2浓度与气温、风速及天气类型之间存在显著相关性，但不同城市不同污染物与气象条件之间差异性较大，空间差异性比较明显。具体来看，供暖期间气温、雨雪天气与城市PM2.5、PM10、NO2浓度呈现出较好的正相关，这主要是由于供暖期间温度普遍偏低，而雨雪天气是气温更低，大气容易出现逆温层，不利于大气污染物的扩散，从而导致大气污染物浓度普遍升高[21]。风速与北京、石家庄、太原、济南市PM2.5、PM10、NO2浓度呈现出较好的负相关，而与天津市PM2.5、PM10、NO2浓度呈显著正相关，并且最高风速的影响普遍大于最低风速，表明供暖期间风速对大气污染物的扩散存在空间差异性。研究表明：在风力作用下，区域内大气污染物易被扩散，并且随着风速的增加，横向扩散条件变好，大气污染物可成比例下降[22]。但是，天津市供暖期间容易出现静风天气并且持续时间较长，不利于污染物的扩散，从而导致区域内污染物浓度上升[23]。

图2 2014—2020年供暖期间北方核心城市主要气态污染物年均污染情况Fig.2 Average annual pollution of major gaseous pollutants in northern core cities during the heating period from 2014 to 2020

2.3 传输路径分析

为探究供暖期间北方核心城市主要大气污染物的传输路径与传输来源地，分别选择其中心作为模拟受点，基于HYSPLIT模型对其2019—2020年500m高度的72h后向气团轨迹进行模拟，共发现2471条轨迹，然后分别对不同城市的气团轨迹进行聚类分析，其结果如图3所示。供暖期间北方核心城市大气污染物主要由西北方向的远距离传输贡献，传输占比为53.68%～81.31%，其中北京市受西北方向输送的影响最大，济南市受到影响最小。

区域性、大范围的重污染过程通常都存在区域传输的影响，区域传输会导致下风向区的污染物浓度在短时间内快速升高[24-25]。此外，蒙古国和内蒙古地区沙漠面积广大，重工业城市多。北方核心城市冬季主导风向为西北风。因此，受主导风向的影响，西北方向的高气压气团将携带大量的沙质源和工业污染源流入各城市，导致区域内污染物浓度升高。由于北京市位于太行山和燕山的交汇地带，受地形影响，西北方向的区域传输对北京市污染物浓度的影响更为突出。而济南市位置相对偏南，来自西北方向的污染物在北部城市下沉，因此到达济南市的污染物相对偏低。

进一步研究发现，北方核心城市大气污染物的近距离传送路径存在明显差异，其中北京市主要由河北张家口输送贡献，天津市和石家庄市分别由内蒙古呼和浩特、山西忻州输送贡献，而太原市和济南市主要由本省贡献。由于京津冀及周边地区受西部太行山和北部燕山弧状包围的影响，大多数城市处于同一个大气流场，所以城市间污染物相互传输影响显著[26]。需要注意的是，山西省东北部城市(忻州、晋中)对外输出占比较大，这主要因为供暖期山西仍以焦煤供热为主，产生大量硫氧化物和氮氧化物，随风流入河北省内。此外，供暖期间济南市受临沂市的传输占比高达43.62%，主要因为临沂市以机械、冶金、化工等重工业为主，工业污染严重。

表2 2014—2020年供暖期间北方核心城市主要大气污染物与气象条件相关性分析(n=728)

图3 2019—2020年供暖期间北方核心城市气团传输路径Fig.3 Transmission path of air mass in northern core cities during the heating period from 2019 to 2020

2.4 潜在源区分析

由于供暖期间北方核心城市PM2.5污染最为严重，因此，本研究基于WPSF和WCWT模型分别对2019—2020年PM2.5进行潜在源区识别。分析结果显示：WPSF和WCWT分析结果具有良好的一致性，均能很好的识别出北方核心城市PM2.5的潜在源区(图4)。结果表明：供暖期北方核心城市PM2.5潜在源区集中分布于西北、西南和东南方向，其中西北方向的潜在源区主要包括内蒙古中部、陕西省东北部和山西省东北部，西南方向的潜在源区主要由湖北省东北部和河南省东北部城市组成，而东南方向的潜在源区主要分布在河北省南部、山东中部、江苏东部和安徽省北部。

图4 2019—2020年供暖期间五省会城市PM2.5潜在源区分布Fig.4 Distribution of PM2.5 potential source areas in five provincial capital cities during the heating period from 2019 to 2020

一方面，内蒙古地区矿产资源丰富，海拔偏高，由阿拉善沙漠携带大量沙质源流向北方核心城市。另一方面，PM2.5浓度的空间分布往往具有明显的“工业导向”[24,26]，而工业驱动因子对其浓度的作用力更为明显。北方地区人口稠密，第二产业比重占比更大，京津冀及山东东部工业区重工业污染严重，山西省及安徽北部城市煤矿资源丰富，煤烟重污染泛滥[13,25]，工业活动排放的SO2、NO2、烟粉尘等污染物是大气中NOx和VOCx的主要来源。此外，北京、天津、河北及山东汽车保有量大，而机动车尾气排放的污染物也是影响PM2.5浓度变化的重要因素[26-27]。

由于大气污染的区域性和扩散性，单一城市的空气质量除受本地污染源的影响外，还会受到区域传输的影响。因此，陕西省、山西省、湖北省与河南省的东北部地区以及安徽省北部、江苏省东部、山东省中部、河北省等地区需要进一步实施区域环境保护一体化和大气污染联防联控，以减缓本地积累和区域传输的影响。

3 结论

本研究通过对2014—2020年供暖期间五省会城市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、MDA8 O3的排放特征、气象条件、传输路径和潜在源区进行解析，研究结果表明：供暖期北方核心城市的主要大气污染物为PM2.5、PM10、NO2，其浓度显著高于非供暖期，并且气象条件对主要污染物浓度的影响较大。其中气温降低和雨雪天气有利于污染物的生成，而风速对其浓度主要起抑制作用。此外，供暖期间北方核心城市大气污染物主要由西北方向的远距离传输贡献，北京市受其影响尤为显著；近距离传输主要由周边地区和本省贡献，其中济南市受本地传输的影响最大。2019—2020年供暖期间北方核心城市PM2.5潜在源区主要集中分布于内蒙古中部、陕西省、山西省和河南省东北部、河北省南部、山东中部、江苏东部和安徽省北部。虽然2017年以后我国北方核心城市污染物治理取得了一定的成效，污染物总体呈下降趋势，但仍要特别重视西北地区的风沙源，南部地区的工业污染源与交通源。