基于ASTEC程序的严重事故产氢关键参数影响研究

陈美兰，陈 鹏

基于ASTEC程序的严重事故产氢关键参数影响研究

陈美兰，陈 鹏

（中广核研究院有限公司，广东 深圳 518026）

严重事故现象非常复杂，对其进行的确定论分析中存在一定的不确定性。本研究基于严重事故系统性分析程序ASTEC，开展了严重事故产氢关键参数研究。首先基于ASTEC程序模型和严重事故产氢现象机理分析，初步确定严重事故产氢关键参数，采用拉丁超立方抽样方法开展关键参数的敏感性分析，并采用多元线性回归方法探讨关键参数与严重事故产氢计算结果的相关性，定量给出了严重事故产氢关键参数对产氢结果的影响情况。结果表明，锆包壳失效前可承受的最大蠕变、包壳破裂时裂缝轴向扩张等参数对严重事故堆内产氢的计算结果影响较小，而锆氧化模型以及锆氧化物、二氧化铀的熔化温度等参数对严重事故堆内产氢有较大的影响。在严重事故分析研究中，应对关键参数进行合理的取值。本研究成果可为严重事故产氢现象研究提供参考。

严重事故；ASTEC；产氢；拉丁超立方抽样

严重事故下锆氧化反应产氢与严重事故进程密切相关，而严重事故过程是一个多成分、多相态、多物理场的复杂耦合过程[1]，具有较大的不确定性。IAEA SSG-2[2]中明确提出了确定论分析中关键参数影响研究的要求，这是保证严重事故分析结果可靠性的前提。大型严重事故系统性分析程序是严重事故进程和严重事故缓解措施研究的重要手段，有必要研究严重事故系统性分析程序对关键现象模拟分析的不确定性。

Kevin Roberts等人[3]基于MAAP程序开展了严重事故二级PSA中氢气相关现象的不确定性分析研究，给出了MAAP程序中的产氢关键参数。Randall等人[4]基于MELCOR程序对全厂断电事故开展了严重事故产氢的不确定性分析，通过该研究，定量化给出MELCOR程序中严重事故产氢的关键参数影响分析。

严重事故系统性分析程序ASTEC[5]由法国IRSN针对轻水堆开发，可以模拟从始发事件到放射性核素释放至安全壳外的整个严重事故过程中的核电厂行为，能够模拟压力容器内、外的严重事故现象，包括：

（1）反应堆冷却系统、安全壳热工水力现象；

（2）堆芯裸露、堆芯材料的融化及迁移；

（3）压力容器内氢气的产生、传输和燃烧；

（4）堆芯熔融物对混凝土的侵蚀以及随后的气溶胶的产生；

（5）裂变产物的释放和输运等行为。

目前，基于ASTEC程序的严重事故不确定性分析研究较少，亟需开展基于ASTEC程序的严重事故产氢关键参数影响研究，从而为其工程应用研究奠定基础。

本研究基于严重事故产氢现象分析和ASTEC程序模型研究，初步确定ASTEC程序模型中产氢关键参数及其取值范围，然后，为保证计算案例的统计有效性，采用拉丁超立方（LHS）抽样生成样本并开展敏感性计算分析，最后基于多元线性回归分析方法，定量给出关键参数对严重事故产氢的影响情况并开展深入的分析研究。

1　严重事故产氢关键参数

严重事故中，失去冷却剂后，锆包壳温度快速上升，当锆包壳温度达到1 500 K左右，锆合金氧化速率将随温度呈指数增长，锆氧化反应热又反过来进一步促进氧化反应，形成正反馈。另一方面，锆包壳附近区域氢气浓度的增加、水位下降造成的蒸汽产量的下降等将限制锆包壳氧化速率。在严重事故中，采用工程经验获取的锆氧化模型来模拟和预测锆氧化产氢，不同的模型将对产氢结果产生直接的影响，需要在不确定性分析中考虑。ASTEC程序中针对压水堆核电厂提供了四种锆氧化模型，即CATHCART、URBANIC、PRATER和BEST-FIT等模型。

严重事故中，锆氧化产氢不仅与氧化反应自身密切相关，而且与锆包壳的几何结构完整情况密切相关。在事故初期，锆包壳几何结构完整，与水蒸汽的接触面积较大，产氢量较大。随着堆芯温度的升高，锆包壳发生蠕变、破裂甚至失效。锆包壳发生破裂后，水蒸汽可以通过裂缝与锆包壳内侧发生氧化反应，实现双面氧化。而当锆包壳蠕变幅度进一步增大，突破承受极限后包壳失效，熔融锆合金将迁移至堆芯较冷区域，在定位格架上或水位附近凝固，锆氧化减少。此外，熔融锆合金迁移过程中形成堵塞，也会导致暴露于蒸汽的表面面积减少，从而导致锆氧化减少。本文考虑ASTEC程序中与锆包壳破裂和锆包壳蠕变承受能力相关的两个准则数进行关键参数影响分析，其中，EPMX参数表示锆包壳失效前可承受的最大蠕变，该值越大，可承受的最大蠕变越大，CRAC参数表示包壳破裂时裂缝轴向扩张的参数，只有包壳达到该破裂准则数时才认为其发生了包壳破裂。

严重事故中，锆氧化物、二氧化铀在堆芯内熔化、迁移，可能造成通道堵塞、蒸汽/锆接触面积减小等，从而影响锆氧化产氢量。压水堆核电厂中二氧化铀的熔化温度随着燃耗的加深而减小，严重事故分析中二氧化铀的熔化温度一般选在2 550～2 900 K之间[6]。本文适当拓宽该温度范围至2 300～3 000 K开展敏感性分析，研究锆氧化物、二氧化铀等物质的熔化温度对产氢的影响情况。

表1 严重事故产氢关键参数及其取值范围

2 基于拉丁超立方抽样的样本生成

在开展严重事故产氢关键参数影响研究的过程中，为了提高计算分析的统计有效性，首先通过Wilks公式[7]确定样本的数量，然后采用拉丁超立方抽样的方法进行样本生成。

2.1　Wilks公式

为了提高计算分析的统计有效性，通过Wilks公式[7]确定样本数量需求。

若要获得输出参数的单侧容许限：

若要获得输出参数的双侧容许限：

其中：

——计算中规定的置信水平；

——概率水平；

——满足要求的最小抽样次数。

对输出结果不同要求下的最小抽样次数如表2所示。一般认为，当置信水平为95%、概率水平为95%时，样本输出结果就可以很好的表征输入参数的统计特性。若要获得输出结果的双侧容许限，根据表2可知，所需抽取的样本数为93。综合考虑本研究目的和计算时间成本，本研究考虑置信水平为90%、概率水平为90%的情况，所需最小抽样次数为38次。

表2 输出变量的单双侧置信区间的最小抽样次数

2.2 拉丁超立方抽样

表3给出了对连续型关键参数锆包壳失效前可承受的最大蠕变、包壳破裂时裂缝轴向扩张的参数、二氧化锆熔化温度、二氧化铀熔化温度等进行拉丁超立方抽样后得到的38个样本。表4给出了考虑离散型参数后形成的样本列表。对于离散型的参数PHYS，需要分别取离散值，然后与连续型参数的38个样本组合，共计形成152个样本。

表3 连续型关键参数影响研究的样本列表

表4 离散型关键参数影响研究的样本列表

3　严重事故产氢关键参数影响分析

本节以某核电厂稳压器顶部中破口严重事故为例，开展严重事故产氢敏感性分析。事故工况的具体假设为稳压器顶部中破口且能动的安注系统失效，二次侧部分冷却成功，严重事故卸压阀延迟30分钟执行卸压。

本研究分别考虑了连续型参数和离散型参数对严重事故产氢的影响，3.1节讨论连续型关键参数对严重事故产氢的影响，3.2节讨论离散型关键参数（锆氧化模型）对严重事故产氢的影响。

3.1　连续型关键参数对产氢影响的分析

针对某核电厂稳压器顶部中破口严重事故，采用ASTEC程序和BestFit锆氧化模型对表3中给出的38个样本进行敏感性计算分析。图1为该38个样本下的堆内产氢曲线。可以看到，不同样本计算得到的产氢趋势基本一致，在该事故中，冷却剂首先从破口流出，由于中压安注、低压安注失效，冷却剂无法及时补充，堆芯出现裸露，在约3 440 s，堆芯裸露并开始产氢。随着冷却剂的流失，一次侧压力有所下降，安注箱注入堆芯，堆芯水位恢复，产氢变缓。在约8 300 s，堆内冷却剂再次蒸干，产氢重新开始。

产氢关键参数取不同值时，产氢量计算结果有一定的差异，这是由于氧化物熔化温度等参数直接影响堆内事故进程，从而影响锆包壳氧化反应进程，最终影响产氢量计算结果。总体来看，该38个样本中，产氢量最小值约400 kg，最大值约620 kg，均值500 kg，最大偏差约±23%。

图1 锆氧化模型为BestFit时的产氢曲线

其中：

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标准化回归系数具有以下两个特点：

（1）SRC 的绝对值的大小代表着该参数对输出结果的影响程度，绝对值越大，则说明此参数对输出结果的影响程度越大[9]；

（2）SRC的符号代表着变化趋势，SRC＞0表明输出结果随输入参数增大而增大，SRC＜0表明输出结果随输入参数增大而减小。

因此，通过标准回归系数即可定量分析不同输入参数对输出结果的影响程度。

表5给出了本文选定的严重事故产氢关键参数的标准回归系数。由该表可知，锆包壳失效前可承受的最大蠕变参数和包壳破裂时裂缝轴向扩张参数对堆内产氢影响不大；锆氧化物熔化温度、二氧化铀熔化温度对严重事故产氢有较大的影响，这是由于氧化物熔化温度越高，熔融物重置下封头时间有延后的趋势，如图 2 所示，从而事故进程更慢，产氢量更大。

表5 各个参数的标准回归系数

图2 熔融物重置时间与氧化物熔化温度的关系

3.2　离散型关键参数对产氢影响的分析

本节研究离散型关键参数锆氧化模型对严重事故产氢的影响情况。图3汇总了不同锆氧化模型下的产氢量对比。锆氧化模型为BestFit时，38个样本的产氢量区间为400～620 kg，最大偏差约±23%，均值500 kg。锆氧化模型为CATHCART时，38个样本的产氢量区间为484～725 kg，最大偏差约±25%，均值578 kg。锆氧化模型为URBANIC时，38个样本的产氢量区间为430～663 kg，最大偏差约±23%，均值538 kg。锆氧化模型为PRATER时，38个样本的产氢量区间为385～588 kg，最大偏差约±22%，均值496 kg。

在ASTEC程序中，锆氧化反应通过一个抛物线形式的关系式表达：

图3 不同锆氧化模型下的产氢量对比

其中：

——包壳氧化锆中的氧质量，（kg/m2）或者氧化锆的厚度，m。

锆氧化系数2与包壳温度的关系满足Arrhenius关系式：

其中：

——包壳温度，K，

——Arrhenius关系式常数，［kg2（m4·s）］或者（m2/s）；

——激活能，（J/mol），

——气体常数，［J/（mol·K）］。

在不同的锆氧化模型中，常数和的取值不同，最终导致锆氧化系数2值的不同。图4给出了不同锆氧化模型中锆氧化系数2随温度的变化曲线。ZrO2外层在1 800 K左右经历晶体结构的变化，因此，常数和通常是温度的分段函数。除了CATHCART模型，其他锆氧化模型中的常数和均是温度的分段函数。

从图4可以看到，BestFit模型中的锆氧化系数2值与PRATER模型中的类似，因此，BestFit模型和PRATER模型给出的产氢量计算结果相当，具体如图 3 所示。与CATHCART模型和URBANIC模型相比，PRATER模型的系数最大，得到了最小的产氢量。分析原因认为，氧化模型的氧化系数越大，瞬时产氢速率越快，但同时事故进程更快，锆包壳失效得也将越早，锆包壳氧化时间变短，总产氢量可能更小。

图4 不同锆氧化模型中的系数K2

为进一步了解严重事故产氢量情况，本节借助频率分布直方图分析所有样本的产氢量频率分布情况。图5给出稳压器中破口严重事故下所有样本产氢量的频率分布直方图，可以看到，该事故产氢量落在［520，545］区间内的频率较大，且所有样本的产氢量均在75%锆氧化产氢量以下。

图5 稳压器中破口严重事故所有样本的产氢量频率分布直方图

4　结论

本研究基于ASTEC程序开展了严重事故产氢关键参数的影响研究。基于严重事故现象分析和ASTEC程序模型研究确定了严重事故产氢关键参数及其取值范围，采用拉丁超立方（LHS）方法抽样并生成样本，采用多元线性回归分析方法研究关键参数与产氢量的关系，定量给出了关键参数对严重事故产氢的影响情况。结果表明，锆包壳失效前可承受的最大蠕变参数和包壳破裂时裂缝轴向扩张等参数对堆内产氢的计算结果影响不大，而锆氧化物熔化温度、二氧化铀熔化温度等参数对严重事故产氢计算结果有较大影响，氧化物的熔化温度越高，产氢量计算结果越大。此外，锆氧化模型也对产氢量计算结果有较大的影响。在严重事故分析研究中，应对关键参数进行合理的取值。本研究成果可为严重事故产氢现象研究提供参考。

［1］ 苏光辉，等. 轻水堆核电厂严重事故现象学［M］．北京：国防工业出版社，2016．

［2］ International Atomic Energy Agency. IAEA Safety Standards Series No．SSG-2：Deterministic Safety Analysis for Nuclear Power Plants［R］．2019．

［3］ Kevin Robert，R．Sanders. Application of Uncertainty Analysis to MAAP4 Analyses for Level 2 PRA Parameter Importance Determination［J］．Nuclear Engineering and Technology，2013．45（6）．

［4］ Randall O．Gauntt，Nathan E．An uncertainty analysis of the hydrogen source term for a station blackout accident in Sequoyah using MELCOR 1.8.5，in SANDIA REPORT［R］．2014．

［5］ Jean-Pierre，Van，Dorsselaere，等．模拟严重事故的ASTEC 程序的开发与验证［J］．国外核动力，2007，28（003）：31-38．

［6］ Bandini G，W．S．，Austregesilo H，et al，OECD Benchmark Exercise on the TMI-2 plant：analysis of an alternative severe accident scenario，in ERMSAR-2012：Cologne，Germany［R］．21-23．

［7］ Wilks S S．Determination of Sample Sizes for Setting Tolerance Limits［J］．Annual Math Statistical，1941，12：91-96．

［8］ Kollig T．，Keller A. Efficient Multidimensional Sampling［J］．Computer Graphics Forum，21（03）：557-563．

［9］ Chun Moon-Hyun，Han Seok-Jung，Tak N.I. A Combined Procedure of RSM and LHS for Uncertainty Analysis in Source Term Quantifications Using MAAP3．03B Code［J］．Annal of Nuclear Energy，1996．23（16）：1337- 1349．

Study on the Effect of Key Parameters on Hydrogen Generation in Severe Accident Analysis by ASTEC Code

CHEN Meilan，CHEN Peng

（China Nulcear Power Technology Research Institute Co.，LTD.，Shenzhen of Guangdong Prov.518026，China）

The phenomena in severe accidents are quite complicated and there are uncertainties in the key models, the modeling characteristic is a crucial issue for severe accident analysis. This paper studies the effects of key parameters on hydrogen generation in severe accidents analysis by ASTEC code. The key parameters such as the zirconium oxidation models, melting points of the fuel etc., are identified based on the analysis of key phenomena related to hydrogen generation and the ASTEC models. Then the Latin Hypercube Sampling (LHS) method is applied to perform the sensitivity analysis assumed that the probabilistic distribution of the key parameters are uniform in a given interval. Finally the results are analyzed by a multi-linear regression method and the effects of key parameters of hydrogen generation are assessed quantitatively. The results show that the zirconium oxidation model and the melting temperature of the zirconium oxide and the fuel have direct impacts on the hydrogen production, while the effects of the parameters of maximum hoop creep until failure (EPMX) and crack criteria (CRAC) is limited. The analysis results can be used as best guides for the hydrogen safety analysis during the severe accidents research.

Severe accidents；ASTEC code；Hydrogen generation；LHS method

TL334

A

0258-0918（2022）02-0408-08

2021-02-17

陈美兰（1985—），女，福建莆田人，高级工程师，现主要从事严重事故方面研究