煅烧温度对Fe/TiO2 复合粉体光催化性能的影响

冯娜娜

（太原工业学院材料工程系，山西 太原 030008）

随着科学技术的变革和经济的迅速发展，环境污染成为影响人类生活的一大难题，寻找解决方案成为很多学者关注的问题。最近几年，以TiO2为代表的半导体光催化技术由于其适用范围广、反应条件温和、设备简单条件容易控制、二次污染小、材料易得等优点受到人们的广泛关注[1-2]。但是，TiO2的带隙较宽，TiO2催化剂只能吸收在太阳光中部分的紫外光。而使用元素掺杂可改变TiO2的带隙宽度，进而提高TiO2光催化剂对太阳光的吸收，显著改善TiO2的光催化性能。何静等将La 引入TiO2-SiO2薄膜，细化了TiO2光催化粒子的晶粒，使其具有更高的氧化还原电势，提高了薄膜的比表面积，进而提高了复合薄膜的光催化性能[3]。彭子童等制备铁/镱共掺杂二氧化钛空心球，Fe3+替代Ti4+进入TiO2晶格生成Ti-O-Fe 键，使样品的禁带宽度减小[4]。黄风萍等研究了煅烧温度对铽掺杂纳米二氧化钛及光学性能的影响，结果表明，随着煅烧温度的升高，纳米TiO2颗粒团聚加剧，锐钛矿相向金红石相转变[5]。本研究采用溶胶-凝胶法制备Fe/TiO2复合光催化剂，以甲基橙为模拟印染废水，研究煅烧温度对Fe/TiO2光催化降解性能的影响。

1 实验部分

1.1 催化剂制备

根据前期的实验结果：Fe 的掺杂量为1%时粉体具有较高的催化活性，因此本研究以此为基础溶胶，研究煅烧温度对其性能的影响。催化剂制备过程如下：室温下将定量的钛酸丁酯缓慢加入搅拌的无水乙醇中，加入适量的乙酰丙酮和浓硝酸，调制溶液pH值约为3，搅拌15 min 以上。充分搅拌后，再以极缓慢的速度加入20 mL 的水，搅拌至溶液成为淡黄色透明溶胶，并在搅拌过程中加入一定量的硝酸铁，静置备用。

1.2 测试与表征

使用Y-4 型X 射线衍射仪确定粉体的晶型结构；采用LEO1530VP 型扫描电子显微镜观察粉体的形貌；粉体的光催化性能测试采用U-3900 型紫外-可见分光光度计法：配制初始质量浓度为20 mg/L 甲基橙溶液50 mL，向溶液中加入催化剂并搅拌均匀，光催化剂的用量为1.5 g/L。将配置好的溶液放在紫外光灯下照射，光源为30 W 的石英杀菌灯。降解结束后，将甲基橙溶液的上清液放在高速离心机内进行离心，取上清液用于测试吸收光谱。

2 结果与讨论

图1 是不同温度下制备的纳米Fe/TiO2复合颗粒的XRD 图谱。由图1 可知，在450 ℃～550 ℃，样品为纯锐钛矿相，在600 ℃时，出现了微弱的金红石相，650 ℃时，Fe/TiO2的晶相中出现了较为明显的金红石相。

第23 页图2 显示了经紫外光照射2 h 和8 h 后得到的降解率与煅烧温度间的关系。分析数据得出，随着温度的升高，甲基橙降解率呈现下降的趋势。在450 ℃下照射8 h 时，Fe/TiO2的降解甲基橙效率最好，为42.23%，650 ℃下，降解效率最差，为19.15%。这是因为，煅烧温度影响着纳米TiO2的晶型结构，锐钛矿型表面活性中心和缺陷较多，具有较多的氧空位去捕获电子，从而抑制电子-空穴的复合，并且在这个温度下制得的样品晶粒尺寸小（见第23 页表1），表面积大，有利于光催化效应。

表1 不同煅烧温度下Fe/TiO2 的晶粒大小

图2 不同煅烧温度下Fe/TiO2 复合粉体对甲基橙的降解率

图3 显示了不同煅烧温度制备的Fe/TiO2SEM图。可以看出，450 ℃下的Fe/TiO2复合颗粒粒径均匀，分散情况好，而煅烧温度为650 ℃时，颗粒尺寸增大，并且颗粒之间发生了明显的团聚现象，这严重影响其光催化性能。结合XRD 发现，随着煅烧温度的升高，锐钛矿在2θ=25.34°的衍射峰也变得更加尖锐，说明随着煅烧温度的升高，平均粒度也会变大（见表1）。结果表明，在450 ℃下煅烧得到的Fe/TiO2纳米复合粉体晶型只有锐钛矿型，结晶度良好且颗粒尺寸较小[5]。

图3 Fe/TiO2 不同煅烧温度的SEM 图

3 结论

以钛酸丁酯、硝酸铁为原料，通过溶胶-凝胶法成功制备合成了Fe/TiO2复合粉体，其粒径均匀，约为9.2 nm。随着煅烧温度的升高，纳米Fe/TiO2颗粒团聚加剧，锐钛矿相向金红石相转变。当煅烧温度为450 ℃时，纳米Fe/TiO2复合颗粒为纯锐钛矿相，晶粒尺寸最小为9.138 nm，降解率最优，经8 h 紫外光照射后的降解率为42.23%。