PBX模拟炸药的动态力学行为及损伤本构研究

肖有才，洪志雄，蒋海燕，王志军，熊言义，张 宏

(1.中北大学 机电工程学院，山西 太原 030051；2.西安近代化学研究所，陕西 西安 710065；3.中国船舶第七一三研究所，河南 郑州 450000)

引言

高聚物黏结炸药(PBX)由含能颗粒和聚合物黏结剂通过压装、浇筑等工艺制作，在航天推进剂、武器战斗部等领域有广泛应用[1-4]。PBX炸药作为一种亚稳态物质，可能会因外载荷刺激而发生爆燃或爆炸现象。在某些弹药力学响应实验中，不希望PBX炸药发生反应，一方面考虑到实验中某些参数需要测定，另一方面考虑到实验人员安全。因此需找到一种力学性能与PBX相似，但不会发生反应的模拟材料。目前国内外常采用石蜡、石膏、肥皂粉等作为模拟材料，但均未对其静态、动态力学响应以及损伤机制与PBX炸药进行对比分析验证，仅仅局限于密度相同，给实验结果带来了很大误差。

目前已有学者对PBX模拟材料在准静态、动态加载下力学响应进行了实验研究，但是与PBX力学响应规律对比分析的研究尚未开展。Funk等[5]采用硝酸钡和糖颗粒制作出了Mock900-21、PBS9501和PBS-LX-14，获取其在不同应变率下准静态应力—应变曲线，并与PBX9501进行了对照分析，发现PBS9501与PBX9501准静态下力学性能接近。Chen等[6]研究了PBX模拟材料的动态力学性能，采用细观力学方法分析了该模拟材料的裂纹成核机理，研究表明微裂纹的成核和生长是PBX炸药损伤演化的一种主要形式。蔡宣明等[7]对PBX模拟材料进行了动态压缩试验，利用电子显微镜观察该模拟材料细观结构形貌及损伤模式。黄韬等[8]利用白糖和环氧树脂胶等制备出PBX模拟材料并进行了动态压缩实验，获取了PBX模拟材料应力波衰减特性。Ravindran等[9]研究了PBX模拟材料在动态载荷作用下的多尺度损伤演化，结果表明该模拟材料在应变较小时就已产生损伤。

目前国内外对PBX静态、动态力学性能开展了大量研究[10-11]。美国LANL国家实验室研究了应变率和温度对PBX9501、XO242-92-4-4和PBXN-9等炸药静态/动态力学性能的影响[12-16]。Xiao等[17]基于时温等效原理获取了PBX主松弛模量，构建了其黏弹性本构关系。Bennett和Dienes等[18-19]建立了PBX炸药的Visco-SCRAM(黏弹性统计微裂纹)模型，得到了广泛的应用。以上研究为PBX模拟材料的进一步优化提供了参考依据。

本研究采用改进的分离式Hopkinson压杆(SHPB)装置对PBS进行加载，研究其在不同应变率下的力学响应；建立了PBS模拟炸药的广义黏弹性统计损伤本构模型，通过有限元软件ABAQUS进行验证，采用SEM扫描电镜观测PBS在不同应变率下的细观损伤破坏模式，并与PBX9501进行对比分析。

1 实 验

1.1 PBX模拟炸药的制备

本研究的PBX模拟炸药由糖颗粒(Sugar)和聚合物黏结剂(Polymer binder)组成，简称PBS，其比例参照PBX中含能颗粒和黏结剂比例，两者都属于颗粒填充聚合物复合材料，具有相似的细观结构特征。选用甘汁园进口双碳白砂糖代替PBX中的含能颗粒HMX，其白糖颗粒与HMX颗粒细观形貌如图1所示，大部分呈多面体状，棱角比较分明，与HMX颗粒极为相似。未处理的绵白糖颗粒互相粘连，不利于与黏结剂均匀混合，为了增加糖颗粒的流散性，需要将绵白糖放入盛满无水乙醇的超声容器中，用玻璃棒将其搅拌均匀，随后倒入抽滤装置将其中的无水乙醇过滤干净，再将糖颗粒放入抽真空的冷冻干燥箱中干燥8h。

图1 白糖颗粒与HMX颗粒的扫描电镜图

PBX力学性能及损伤模式受含能颗粒级配影响较大，因此PBX模拟材料的颗粒级配也是一个重要方面，但白糖颗粒尺寸分布广，从几微米到几百微米不等。为此，将处理好的糖颗粒依次通过60目、100目、200目、325目筛网，将筛选出来的颗粒在电子称上称重，算出其质量比，将其与文献中的PBX9501组分比进行对照[20]，结果表明该模拟材料颗粒大小与PBX9501颗粒大小分布较为一致。另外值得注意的是，细化级配可以增加颗粒的流散性并提高压装药的密度，从而改善其力学性能。PBX模拟炸药组分(质量分数)为：糖，90%；HTPB，7.2%；DOS，1.593%；TDI，1.207%。

PBS样品的制备：将以上方法处理好的糖颗粒、HTPB与增塑剂(DOS)在搅拌机中混合，搅拌20min后加入固化剂(TDI)继续搅拌10min，然后将混合物取出放在70℃环境中固化24h。最后将一定质量的混合物放在图2所示的模具中以340MPa的压力冷压，保压一段时间后得到试验所需PBX模拟材料。

图2 压制PBS模具示意图

图3为PBS试样的细观形貌。由图3可以看出颗粒形状大部分呈多边形，大颗粒之间夹杂着不同形状的小颗粒，颗粒含量较高，这与典型PBX9501细观形貌[20]比较相似，通过对比发现，白糖颗粒能较好地模拟HMX晶体的几何特征和分布特征。

图3 PBS的细观形貌图

1.2 PBS模拟炸药压缩实验

准静态压缩试验在万能试验机上完成。试件长度8mm，直径8mm，采用位移控制模式，分别在0.008、0.08、0.8mm/s的压缩速度下进行试验，以获得0.001、0.01、0.1s-1应变率下的应力—应变曲线。

动态压缩试验采用分离式Hopkinson压杆，改进的分离式Hopkinson压杆(SHPB)装置如图4所示，由轻气炮、撞击杆、入射杆、透射杆、动态应变仪、信号采集系统组成。考虑到试样与杆的波阻抗比，撞击杆、入射杆、透射杆以及吸收杆均为直径12mm铝杆，其中撞击杆长度200mm，入射杆和透射杆均为1500mm。试验时在试件两端面放置薄膜聚偏氟乙烯(PVDF)压力传感器，以获得试样两端面应力历程曲线。使用铅整形器对入射波进行整形，减小入射波上升沿斜率，使其接近梯形波，使试件达到应力均匀和常应变率加载状态。

图4 SHPB实验装置示意图

基于一维应力波及应力均匀性假定，可获取SHPB实验中试样的应变、应变率和应力，计算方法如下：

(1)

(2)

(3)

式中：εr(t)和εt(t)分别为反射与透射应变；ls和As分别为试样原始长度和截面积；E、c0和A0分别为杆的杨氏模量、弹性波波速和截面积。

图5为实验采集到的原始波形图。实验中使用梯形波对试件进行加载，相较于矩形波，其上升沿更长，有利于试件在损坏之前达到应力均匀状态。图6为试件前后两端面的轴向应力历程曲线，从图6可知实验满足应力均匀性假设。

图5 示波器记录的原始波形图

图6 试件两端面应力—时间曲线

2 结果与讨论

2.1 准静/动态压缩实验结果

图7为准静态压缩条件下PBS、EDC37[18]和PBX9501[12]的应力—应变曲线。

图7 不同应变率下准静态应力—应变曲线

由图7可知，PBX9501与EDC37准静态压缩强度明显高于PBS压缩强度，原因是PBX9501与EDC37的含能颗粒(HMX)要比PBS中糖颗粒的强度大；准静态压缩试验中，PBS失效应变低于EDC37和PBX-9501，表现出较高的黏性效应，这是因为PBS相对于PBX-9501和EDC37黏结剂含量较高；PBS、EDC37和PBX9501这3种材料压缩强度均随应变率的增大而增加，应变率效应明显。PBS压缩模量相对于PBX9501和EDC37较小，这是因为压装炸药中含能颗粒力学性能对其整体力学性能影响最大，而白糖颗粒模量比HMX相对较小。

图8为不同应变率下PBS的动态响应过程。从图8可以看出，PBS具有明显的应变率效应，抗压强度和模量随着应变率的升高而增加；PBS在低应变率下产生损伤之后经过较大的应变才逐渐失效，表现出较明显的黏性特征，而高应变率下产生损伤之后便迅速失效，脆性特征明显，这表明PBS材料会随着应变率的升高出现脆化现象。

图8 在不同应变率下PBS应力—应变曲线

2.2 PBS与PBX9501损伤模式对比分析

对于压装型PBX炸药，在压制过程中HMX晶体可能会因挤压萌生微裂纹或产生孪晶，由于黏结剂与含能颗粒包裹不均匀可能会在界面处形成微孔洞，颗粒之间缺少黏结剂而直接接触。图9为PBS初始细观形貌图。由图9可见，PBS存在微裂纹、微孔洞等初始损伤，这些初始损伤对加载后损伤的进一步演化有重要影响。

图9 PBS初始形貌图

图10为应变率为0.001s-1条件下压缩PBS损伤演化过程。由图10可知，PBS因颗粒与黏结剂界面强度低于黏结剂本身的强度，且界面处存在微孔洞，在准静态压缩载荷下，径向的拉伸作用使较为薄弱的界面处首先产生损伤，颗粒与黏结剂逐渐脱粘，随着应变的增大，脱粘进一步扩展，贯穿黏结剂，形成微裂纹，随后微裂纹相交会合形成一条或多条宏观裂纹，应变进一步增大，较大的晶体在轴向挤压作用下内部微裂纹也逐渐扩展直至破碎，与扫描电镜下观察到的PBX损伤模式基本一致。

图10 准静态下PBS裂纹演化过程

图11分别为准静态压缩下回收PBS试件上观测到的微裂纹，其中应变率为0.01s-1，应变为5.7%。由图11可知，PBS在准静态压缩载荷下同样以颗粒破碎为主，以界面脱粘和黏结剂开裂为主要损伤形式的裂纹贯穿其中，在裂纹面上很容易看出颗粒从黏结剂中拔出的痕迹，且大部分颗粒已破碎，与PBX损伤机制相似[20]。

图11 PBS裂纹形貌

图12为脱粘过程中产生的“拉丝”现象，这是由黏结剂的黏性效应所导致，因为PBS黏结剂含量较高，颗粒之间的黏结剂较厚，因此糖颗粒之间的“拉丝”更粗。

图12 黏结剂脱粘“拉丝”

动态载荷下PBS的损伤形式更加复杂，但总的来说就是以穿晶断裂为主并伴随着颗粒的破碎。图13为PBS在应变率855s-1下回收试件的损伤形貌，主要原因有两点：(1)随着冲击能量的增加，裂纹快速扩展以消散内部集中的应力，此时裂纹扩展偏向于路径更短的晶体内部，因此穿晶断裂是主要损伤形式。(2)在快速加载条件下，材料内部受力不平衡，惯性效应不可忽略[21]，材料内部的初始缺陷将成为损伤演化的主导因素，微裂纹的扩展导致晶体破碎，微孔洞的扩张导致黏结剂开裂。应当指出，颗粒尺寸越大惯性效应越显著，且裂纹穿过晶体消耗的断裂能越多，加之惯性效应带来的变形不均匀使晶体承受剪切作用，导致大颗粒以穿晶断裂和颗粒破碎为主，小颗粒则更多地发生界面脱粘。

图13 应变率855s-1下的裂纹形貌

3 本构模型

3.1 黏弹性统计损伤裂纹模型

基于黏弹性微裂纹统计模型(Visco-SCRAM模型)，该模型由一个包含多个Maxwell体并联的黏弹性体和一个微裂纹损伤体串联而成。

总应力率可以表示为偏应力率和体积应力率之和：

(4)

单个Maxwell黏弹性单元中，弹性元件和黏性元件中偏应力和偏应变之间的关系分别为：

(5)

(6)

由于黏弹性体中是由弹性元件和黏性串联而组成，所以两部分单元的偏应力相等，而偏应力等于两部分单元的片应变之和，即：

(7)

(8)

由式(5)～(8)可得：

(9)

式中：G和η分别为单个Maxwell体中弹性元件的剪切模量和黏性元件的黏性系数。由式(9)可得，第n个Maxwell黏弹性单元的偏应力和偏应变之间的关系：

(10)

Visco-SCRAM模型中由N个Maxwell体元并联而成，广义Maxwell体的偏应变与每个Maxwell体的偏应变率相同，而偏应力为每个Maxwell体元的偏应力之和，即：

(11)

由式(10)和(11)可知：

(12)

式(12)可化为：

(13)

其中

(14)

开裂偏应变与偏应力之间的关系可表示为[22]：

(15)

式中：c为平均裂纹半径；a为模型初始参数。

损伤模型的偏应力率和偏应变率之间的关系可表示为：

(16)

每个Maxwell体元的偏应力率，可表示为：

(17)

根据Visco-SCRAM模型[22-23]，当微裂纹尖端的能量释放率超过临界能量释放率时，微裂纹就会失稳扩展，扩展速度接近瑞利波速，其扩展机制是动态失稳扩展机制，当微裂纹尖端的能量释放率小于临界能量释放率时，微裂纹也会发生演化扩展，此时的扩展机制是热激活耗散机制。

为了描述微裂纹的演化扩张，以Dienes等的工作[19]为基础，假设微裂纹增长速率与应力强度因子相关。Freund[24]认为，在高应力时，裂纹尖端扩展速度接近Rayleigh波速，其扩展机制是动态失稳扩展机制。

微裂纹尺寸演化扩展速度的经验公式为[25]：

(18)

(19)

在压缩情况下，等效应力强度因子为：

(20)

3.2 损伤模型数值分析

将式(16)代入式(17)中可得：

(21)

直接对常微分方程构造四阶精度的Runge-Kutta格式：

(22)

广义Maxwell体的偏应力增量即为：

(23)

(24)

3.3 PBS模拟炸药的模型参数

利用Visco-SCRAM模型进行数值模拟，需要选取5个广义Maxwell单元并联，再与微裂纹损伤体串联耦合。研究表明，PBX炸药在高应变率的损伤本构，松弛时间主要集中于10-8～10-4s范围内。采用文献[26, 27]，获取不同温度下PBS的压缩应力松弛模量曲线，利用时间-温度等效原理得到了PBS的主松弛模量曲线结果，结果见图14，采用最小二乘法拟合得到了PBS的松弛模量参数，表1为PBS松弛模量和松弛时间，泊松比参考压装PBX取0.33。

表1 PBS模拟炸药松弛时间与松弛模量

图14 PBS压缩模量主曲线拟合结果

铝杆杨氏模量73GPa，泊松比0.3。表2给出了PBS模拟炸药在损伤模型中参数，其中裂纹扩展速度(v)为瑞利波速，工程上常用300m/s。裂纹体元的断裂韧性(K)、a和m参考PBX9501的参数，见参考文献[19,22]。c为PBS模拟炸药中初始微裂纹的平均半径，通过SEM扫描电镜随机测量PBS模拟炸药中初始微裂纹的半径，最后平均所得。

表2 PBS模拟炸药的Visco-SCRAM模拟参数

3.4 验证PBS模拟炸药的动态损伤本构关系

采用有限元软件ABAQUS对PBS的SHPB实验进行验证。图15为建立的三维模型，网格划分采用C3D8R单元，试样与杆之间的接触采用General Contact algorithm，在入射杆加载面直接施加试验中通过应变片测得的载荷。

图15 有限元模型

图16为模拟获取的入射、反射、透射波与实验结果对照。采用不同幅值入射波加载，利用广义黏弹性统计裂纹损伤本构模型得到PBS模拟炸药在不同应变率下应力—应变曲线，结果见图17。

图16 SHPB数值模拟与实验原始波形图

在SHPB试验中撞击杆尺寸没有发生变化，不同应变率下入射波脉宽均为大约150μs，其中有效加载时间大约80μs，80μs后入射波下降，进入卸载阶段。在应变率420s-1下，应变达到2.2%时，入射波有效加载时间结束，进入卸载阶段，试件中的应力下降是由于加载结束，而非损伤失去承载能力。由图17可知，在相同应变率下数值模拟结果和实验结果完全吻合。证明所建立的损伤本构模型能够模拟PBS模拟炸药的动态压缩力学性能。

图17 PBS动态压缩实验与模拟结果比较

4 结 论

(1) 制备了PBX模拟炸药(PBS)，获得了PBS的静态/动态力学性能，与PBX9501和EDC37进行对比分析，PBS静态/动态力学性能与PBX相似。

(2) PBS在较低应变率下以界面脱粘和颗粒破碎为主，在较高应变率下以大颗粒穿晶断裂为主，伴随少量小颗粒界面脱粘和孔洞塌缩。综合分析对比PBS和PBX在准静态/动态载荷下的损伤机制，发现PBS和PBX损伤机制存在很大相似性，因此可用PBS代替PBX开展相关力学响应实验。

(3) 获得了用于描述PBS力学性能的黏弹性本构参数，基于Visco-SCRAM模型，编写了ABAQUS子程序VUMAT，利用损伤本构模型模拟了PBS模拟炸药的SHPB动态压缩试验，验证了所建立的损伤本构模型的有效性。这与PBX炸药也相似，PBX炸药本构关系也采用Visco-SCRAM模型。