浅埋深黏土包气带氮迁移转化原位实验研究

2022-06-29 08:53黄金廷王嘉玮李宗泽孙芳强
中国环境科学 2022年6期
关键词:黏土降雨含水率

蒲 芳,黄金廷*,宋 歌,王嘉玮,李宗泽,田 华,张 方,孙芳强

浅埋深黏土包气带氮迁移转化原位实验研究

蒲 芳1,黄金廷1*,宋 歌1,王嘉玮1,李宗泽1,田 华1,张 方2,孙芳强2

(1.西安科技大学地质与环境学院,陕西 西安 710054;2.中国地质调查局西安地质调查中心,陕西 西安 710054)

通过原位实验,对浅埋深黏土包气带中氮的迁移转化开展研究.结果表明,实测地下水埋深介于145.9~173.6cm,地下水毛细上升高度计算值可达297.0cm,土壤含水率除表层外介于0.30~0.45cm3/cm3;NH4+-N和NO3--N在地面以下155cm含量最高为1.43,23.00mg/kg,超出背景值1.13,21.05mg/kg;包气带含水率近饱和条件下,粘土对氮污染物迁移阻滞作用减弱,NH4+-N和NO3--N在1d内自地表迁移至155cm.浅埋深地下水减弱了黏土对氮污染物运移的阻滞作用.浅埋深地下水减弱了黏土对氮污染物运移的阻滞作用.

地下水浅埋深;黏土包气带;氮污染物;迁移转化;原位实验;汉中盆地

氮是促进植物生长的营养元素之一[1-3],但农业活动中过量使用氮肥易诱发地下水氮污染,对地下水环境和人体健康产生直接危害[4-11].氮肥经降雨淋滤作用下渗运移至地下水,首先经过包气带.研究发现,由于环境中微生物的作用,氮元素的迁移转化主要发生在包气带,其间氮元素的行为特征得到了广泛关注[12-15].

由于氮元素在包气带的迁移转化高度非线性、化学反应复杂,国内外学者在氮污染方式、包气带理化性质、灌溉强度等诸多方面开展了研究.在氮的存在形式和污染方式方面,学者们通过室内土柱淋滤实验和数学模型模拟预测氮在土壤中的迁移转化过程,发现土壤中氮的存在形式主要为氨氮和硝酸盐氮,土壤对氨氮吸附作用明显大于硝酸盐氮,氨氮不易渗入地下水中,氮对地下水的污染因子主要是硝酸根[16-17].在包气带厚度和透水性影响氮迁移转化方面,姜桂华等[18]通过氮污染数学模型模拟计算发现,在包气带较薄、透水性较好的地带,地下水最易产生氮污染,而在地下水埋藏较深大于10m、包气带透水性较差的地区,不容易发生氮污染.控制灌溉强度也可有效减少地下水氮污染.杨亚茹等[19]选取粉质粘土为研究对象,以动态土柱淋滤实验为基础,建立HYDRUS-1D数值模型探讨分析不同灌溉强度对硝态氮浓度的影响,结果表明,通过控制灌溉强度可以减少硝酸盐氮向土壤深层大量流失.不同岩性土壤对氮迁移转化也产生较大影响,研究发现其迁移速率沙>粉土>黏土[20].上述研究多采用室内模拟实验和数值模拟方法对包气带氮迁移转化进行研究,揭示了氮污染物运移的行为特征,但未考虑到气象及地下水水位对氮迁移转化的影响,对自然条件的仿真性较差.

黏土一般被认为是弱透水层,对污染物进入地下水具有阻滞作用,在工程中广泛用作污染阻隔材料.为分析黏土中氮元素的迁移转化,田璐瑶等[21]和董佩等[22]通过室内土柱淋滤实验,研究黏土层厚度不同的土柱NO3--N 溶液入渗、淋滤、累积、反硝化特征和土体对氮素的去除能力以及包气带的截污容量,发现当黏土层达到一定厚度时,对NO3--N的阻滞作用和反硝化作用具有显著影响,黏土层对氮素污染地下水具有较强的截留和防护能力.上述研究将黏土作为防控地下水污染的隔水层或弱透水层,多采用室内土柱实验方法研究氮污染物的迁移转化规律,对地下水污染防控具有重要的指导意义.但对地下水埋深较浅、土壤含水率较高的均质黏土包气带中氮污染物迁移转化研究关注较少,限制了研究者们对氮污染物迁移转化的深刻理解.为此,本文选取在汉中市武乡镇王庄村农田中开展原位实验,充分考虑自然因素,探讨地下水浅埋深黏土包气带中氮污染物的迁移转化规律,以期为地下水污染防控提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 原位实验场概况

原位实验在秦岭南坡坡积裙上的陕西省汉中市汉台区武乡镇王庄村农田开展(图1)(107°1¢E, 33°12¢N,海拔高度632.5m).该区域属亚热带湿润季风气候,年平均气温14.5℃,多年平均降水量855.3mm,降雨主要集中在6~9月,平均相对湿度为79%,年平均日照时数1478.4h,年总辐射105.1kcal/ cm2.实验场地为缓坡梯田,作物为玉米、油菜和各类时令蔬菜.土壤颗粒分析结果表明,实验场地包气带岩性为粉质黏土(图2).

图1 原位实验位置示意

1.2 实验方法

采用喷淋无压入渗的实验方法,模拟降雨入渗情形下氮污染物的运移.原位实验场由4部分组成,包括喷淋实验区,包气带含水率、负压监测区,气象要素监测区和地下水水位、水质监测区.

喷淋实验区为长2m、宽1.5m长方形区域,面积3m2.喷淋实验区设置80cm高的喷淋架,喷淋架上安装喷淋头,由水泵供水并保证喷出的溶液为雾状,不对地表产生压力.喷淋区以南0.3m处,布设一长1.5m,宽1.2m,深1.8m的竖井.竖井内安装土壤含水率、负压监测仪1套.含水率探头采用美国Meter公司生产的EC-5土壤水分传感器(测量范围0~100%VWC),负压探头采用美国Watermark公司生产的SM-WM土壤水势传感器(测量范围0~200kPa),并辅以美国CAMPBELL公司的CR300(采集器)+AM16/32(扩展板).分别在竖井10,20,40,60,80,100,120,140,155cm深处安装含水率、负压探头,并定时采集数据.在实验场地下4m处安装地下水监测装置(美国In-Situ Inc公司生产Rugged Troll 100型自动记录水位仪),其性能指标为非通气(绝对)压力测量,可用于多达250英尺(76m)的压力范围.在地上2m处设置小型自动气象站1座(美国DAVIS公司生产Vantage Pro2型),实时监测实验期间气温湿度、风速、风向、太阳辐射、降水量和气压等参数.

实验开始前采集背景土样.喷淋溶液按当地碳氨和尿素的施用比例配比,NH4+-N浓度为492mg/L,模拟当地旱地施肥情况.实验开始后,初期每天采集土壤样品一组(上述深度每层一个,共9个样品),实验后期取样频率逐步延长至一周采集一次样品,原位实验持续34d.采集样品严格按照《土壤环境监测技术规范》(HJ/T166-2004)[23]规定进行,采集后将样品密封保存于4℃保温箱运回实验室,在实验室-20℃下冷冻保存.氨氮采用苯酚-次氯酸盐分光光度法测定,硝酸盐采用紫外分光光度法测定.检测方法按中华人民共和国国家环境保护标准中《土壤氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮的测定氯化钾溶液提取-分光光度法》(HJ634-2012)[24]要求执行.

图2 土壤颗粒级配曲线

2 结果与分析

2.1 地下水埋深变化规律

图3为降雨量和地下水埋深随时间变化情况.实验期间降雨量较多,最大降雨量为11.4mm/d,整体为小雨或中雨,喷淋实验当天降雨量为6.24mm/d.随着降雨量的变化地下水埋深也发生了明显变化,由图3可以看出实验期间地下水埋深在145.9~ 173.6cm波动,降雨量大时地下水位上升,降雨量小时地下水位下降.实验开始前(0d)未降雨,地下水埋深为171.4cm,第1~5d持续性降雨地下水埋深逐渐升高并在第5d达到最高值145.9cm,6~10d仅第7d降雨,地下水埋深在第7d出现轻微波动,但整体呈下降趋势.第11~15d出现连续降雨地下水埋深上升,此次降雨量小于1~5d降雨量,地下水埋深上升幅度较小.16~34d仅第19、26和27d降雨且均为小雨,地下水埋深出现轻微波动,但整体仍呈现持续下降状态,在第34d降至最低值173.6cm.由此可以得出,实验场地下水埋深受降雨控制,降雨时地下水埋深变小,无降雨时地下水埋深变大.

图3 实验期间日降雨量及地下水埋深变化

2.2 含水率变化规律

如图4(a)、(b)所示,表层含水率变化幅度较大, 40,120,155cm处有明显变化,10,20,60,80,100,140cm含水率变化很小,基本稳定在一定范围内.60cm处含水率最高,可达0.454cm3/cm3,表层含水率最低时仅为0.049cm3/cm3.随着实验的进行,表层土壤中的水分同时受降雨、蒸发和下渗等因素影响,故表层含水率变化较大.实验第1d在实验区喷淋化肥溶液200L,降雨量达到6.24mm(图3)使得第1d含水率达到最大值,停止喷淋后含水率下降,表层含水率整体呈先升高后降低的趋势.10,20,60,80,100,140cm处上层水分渗入速率和水分渗入下层速率几乎相同,含水率保持稳定.40cm处开始时,上层水分的渗入速率要比水分渗入到下层的速率快,含水率逐渐增加,到5d和8d时含水率达到最大,后续降雨减少,上层入渗的水分逐渐减少,水分持续下渗,含水率开始下降.120cm处土壤的含水率情况与40cm 的比较相似,也呈现先增长后减少的变化.155cm处含水率在第5d达到最大值(0.352cm3/cm3),其他时间变化不大,主要是第5d地下水位上升到147cm,155cm已处于饱水带内,当地下水位下降后,含水率降低.0~60cm含水率逐渐上升,到60cm处达到最大.60~155cm处含水率逐渐降低,到155cm处降至最小.80cm处含水率较低,几乎和155cm处含水率相同,缘于80cm处腐烂木质使土壤岩性发生变化,渗透系数增大,含水率降低.

图4 土壤含水率随埋深及时间的变化

2.3 氮迁移转化规律

2.3.1 NH4+-N变化规律 如图5(a)、(b)所示.实验期间,NH4+-N随深度和时间均呈先升高后降低的趋势.20cm处含量高于其他层,并在实验第8d含量达到最大值4.05mg/kg.在实验开始前(0d),NH4+-N在土壤中的背景值含量较低.施入碳铵和尿素以后,10cm处含量迅速增长,并在第1d达到最大值2.72mg/kg,之后随着时间延长且向下迁移逐渐降低.NH4+-N含量随着时间延长到第8d达到最大值后开始下降,至第34d仍未回归到背景值.逐层均呈先升高后降低的趋势,20cm处含量最高,后逐层降低,100cm处含量有所上升后逐层降低,并在155cm处降至最低.

黏土对NH4+-N吸附性较强,一般情况下NH4+-N在浅层大量聚集,随着深度增加迅速减少.但本次实验由于同时加入了碳氨(无机肥)和尿素(有机肥),碳氨遇水直接转化为NH4+-N,而尿素则需矿化作用才能转化.实验第1d施入了碳氨,10cm处NH4+-N含量较高,随着时间延长尿素向下迁移且因矿化作用转化为NH4+-N,在第9d 20cm处NH4+-N含量达到了最大值.由图3~4可以看出,实验期间降雨较多,而含水率除表层外变化很小,地下水埋深变化明显.由图4,除表层外其余层含水率均较高达到近饱和状态,降雨时黏土包气带各层对水分的阻力减小.NH4+-N并未在浅层聚集后迅减少至背景值,其一部分吸附在浅层,另一部分随着水分运移至下层.80cm处含量较100cm处低,原因为80cm处腐烂木质导致渗透系数增大, NH4+-N随水分运移加快,在100cm处聚集.随着深度增加,土壤密实程度也增加且NH4+-N发生硝化反应,在100cm以后NH4+-N含量逐渐下降.100cm以下土壤含氧量降低,硝化速率减弱,反硝化速率升高,深层NH4+-N衰减速率低于浅层.

2.3.2 NO3--N变化情况 如图6(a)、(b)所示.剖面上NO3--N呈现逐渐降低的趋势,随时间变化呈现先上升后下降的趋势.实验开始前(0d), NO3--N在土壤中的背景值含量均偏低,施入碳铵和尿素以后,10cm处含量迅速增长,并在第1d达到最大值,之后随着时间延长向下迁移逐渐降低.第34d NO3--N含量仍很高,未回归至背景值.和NH4+-N不同的是,NO3--N含量基本呈逐层降低的变化规律.在80cm处NO3--N整体变化情况为,随着时间延长逐渐上升,至第5d达到最大值,后逐渐降低,第22d和34d变化较小.

图5 NH4+-N随埋深及时间的变化

图6 NO3--N随埋深及时间的变化

NO3--N在黏土包气带中迁移较慢,含量较高.由图6可以看出,在实验第1d NO3--N含量已达最大值,原因为10cm处于浅层,含氧量较高,硝化反应速率较快,使得大量NH4+-N转化为NO3--N.降雨使NO3--N随水分淋失,由图3可以看出,实验1~19d降雨较多,NO3--N随水分向下迁移,导致淋失量增加,包气带中NO3--N含量逐渐降低,至22d已降低至11.31mg/kg.22d至34d降雨量很少,NO3--N迁移速率很慢,导致第34d包气带NO3--N含量与第22d含量无明显差别,说明NO3--N易随水分流失,降雨多时包气带中NO3--N含量减少较快,降雨少时包气带中NO3--N含量减少较慢.由图6可以看出60cm处NO3--N含量低于80cm处,主要原因为60cm处含水率最高,而80cm处含水率较低, 60cm处NO3--N随水运移较快,80cm处NO3--N随水运移较慢, 80cm处含水率低而含氧量高,硝化反应速率加快 NO3--N含量升高.随着土壤深度加深,含氧量降低,硝化速率降低,反硝化速率升高,80cm以下NO3--N含量逐渐降低.

3 讨论

3.1 黏土包气带对氮污染物迁移转化的控制作用

黏土作为弱透水层,一般认为其对污染物进入地下水具有阻滞作用,但以往研究均未考虑近饱和状态下氮迁移转化.田路遥等[21]为研究层状土壤中黏土层对污染物进入地下水的阻滞作用,采用砂土与黏土层厚度比分别为3:1,1:1,1:3的“上粗下细”型以及全黏土型的 4 组填充土柱,研究黏土层厚度不同的土柱氮迁移规律.发现黏土层越厚,对NO3--N 的阻滞作用和反硝化作用越明显.董佩等[22]通过对北京市张家湾地区黏质粉土进行定水头入渗的土柱淋溶试验,发现包气带土层对氮素污染地下水具有较强的截留和防护能力.本次原位实验发现, 黏土包气带对氮污染物阻滞作用在地下水埋深、包气带厚度以及包气带含水率等影响下会有所变化.当黏土包气带含水率较高(近饱和)条件下,其渗透性增大,对水分阻滞作用减小,此时包气带仅作为水分运移的通道,降雨时NH4+-N和NO3--N易随水分向下运移进入地下水.

3.2 地下水埋深对氮污染物迁移转化的控制作用

由图3可以看出,地下水埋深随降雨量的变化而变化.随着降雨量的变化,除表层外,其余层含水率变化幅度均较小,基本无明显变化(图4).这是由于地下水埋深较浅,黏土的毛细作用力[25-26]较强,毛细上升高度较高,地下水在毛细力作用下向上运移进入包气带.采用Asaf 等[27]推导的地下水毛细上升高度计算公式(式1),计算得本次原位实验黏土的毛细上升高度可达297cm,而实验场包气带厚度最大为174cm,说明地下水毛细上升高度大于包气带厚度.在毛细上升作用下,含水率除表层外始终较高.降雨时,由于土壤含水率近饱和,对水分阻力较小,水分易向下运移,氮素(NH4+-N、NO3--N)也易于随水分向下迁移污染地下水.

式中:L为毛细管特征高度,cm; L为毛细上升高度,cm;为经验参数,1/cm,0.005;为土壤水分特征曲线形状参数,[-],1.09.和的参数值是基于颗粒分析结果,采用神经网络预测的方法获取.

4 结论

4.1 实验场地下水埋深介于145.9~173.6cm之间,毛细上升高度可达297cm.受毛细上升作用影响,地下水向上运移使包气带含水率升高,除表层外含水率介于0.30~0.45cm3/cm3.由于含水率达到近饱和状态, 黏土对水分阻滞作用减弱,水分易随降雨向下运移.

4.2 黏土包气带近饱和状态下,NH4+-N和NO3--N易随水分向下迁移.地面以下155cm处NH4+-N和NO3--N含量最高分别为1.43mg/kg和23.00mg/kg,超出背景值1.13mg/kg和21.05mg/kg,地下水受到污染.

4.3 包气带含水率近饱和条件下, 黏土对氮污染物迁移阻滞作用减弱,NH4+-N和NO3--N短时间内运移到土壤深处.在地下水埋深为167.6cm时,仅1d时间氮污染物就从地表运移至地面以下155cm处.

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Movement and transformation of nitrogen in clay unsaturated zone under shallow groundwater table: In-situ experiment.

PU Fang1, HUANG Jin-ting1*, SONG Ge1, WANG Jia-wei1, LI Zong-ze1, TIAN Hua1, ZHANG Fang2, SUN Fang-qiang2

(1.Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China;2.Xi'an Center of Geological Survey, China Geological Survey, Xi’an 710054, China)., 2022,42(6):2707~2713

In this paper, the movement and transformation of nitrogen was investigated in clay unsaturated zone with shallow groundwater depth via in-situ experiment. Results show that, The depth to groundwater table fluctuated between 145.9cm and 173.6cm, and the calculated capillary height of groundwater reaches 297.0cm which induces high soil water content in soil profile, varied between 0.30~0.45cm3/cm3except for near surface layer; The concentration of NH4+-N and NO3--N was of the maximum value at 155cm depth in the soil profile, 1.43 and 23.00mg/kg, respectively, which exceeded the background values of 1.13 and 21.05mg/kg; Under the condition of nearly saturated of the clay soil, the NH4+-N and NO3--N moved from ground surface to the depth of 155cm within one day. The research results indicated that the blocking effect of clay on the movement of nitrogen pollutants is weakened on shallow groundwater table depth.

shallowgroundwater table;clayunsaturated zone;nitrogen pollutant;movement and transformation;in-situ experiment;HanzhongBasin

X523

A

1000-6923(2022)06-2707-07

蒲 芳(1997-),女,陕西汉中人,西安科技大学硕士研究生,主要从事区域地下水污染与防控研究.

2021-11-01

国家自然科学基金资助项目(42177076,41672250);陕西省重点研发计划项目(2021ZDLSF05-09);陕西省科技计划项目(2021SF-445)

* 责任作者, 教授, hjinting@xust.edu.cn

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