工艺条件和烧成制度对仿南宋官窑青釉的影响*

包启富 董文婕 董伟霞 刘君义

(景德镇陶瓷大学 江西 景德镇 333001)

陶瓷作为中华优秀传统文化的重要组成部分之一,对中国乃至世界文化事业的进步与发展做出了重大贡献。在宋人重文轻武的历史背景下,中华民族传统文化更得到了空前的发展,其中宋代陶瓷文化事业的发展更是突飞猛进、璀璨夺目。“汝、官、哥、定、钧”五大名窑以及各地有特色的民窑系在全国纷纷兴起,有力地推动了宋代对世界各国的文化输出,同时也提高了中华文化在世界的影响力。这其中象征着皇权至高形象与皇家无上尊严的官窑瓷更是令世人惊叹。

相比北宋官窑而言,南宋官窑窑址明确且均已成功发掘,它集龙泉窑、越窑、北宋官窑、汝窑等地区制瓷技艺的优点,充分利用临安当地的原料制备出薄胎厚釉、紫口铁足、金丝铁线、冰裂纹片等艺术特色的青瓷,其独特的艺术效果给官窑青瓷带来了新的审美创意,深受古今中外鉴赏者的推崇和喜爱。然而,南宋朝廷对官窑制瓷工艺技术的严格保密,致使南宋被元灭亡后,相关制瓷技艺也一并失传,其工艺至今一直是个谜。因此,笔者在前期实验基础上,探讨了工艺条件和烧成制度对釉面效果的影响。

1 实验过程

1.1 实验主要原料

本实验所用原料化学组成见表1。其工艺流程与传统制釉过程相类似。

表1 原料化学组成(质量%)

续表1

配方组成如下,在此基础上,改变工艺条件和烧成制度对其釉面效果的影响。

1.2 性能与表征

采用日本电色工业株式会社生产的NF-333型便携式色差计测定古瓷片及南宋官窑仿制试样的釉面色度,色度仪采用多色LED 光源,束斑直径为8 mm。采用日本KEYENCE 公司生产的VHX-6000 型超景深三维显微镜对南宋官窑仿制试样的釉面进行了×200倍放大的立体显微结构测试,观察了不同尺寸的气泡在瓷釉中的空间分布。采用百特仪器有限公司生产的Bttersize 2000型激光粒度分析仪对南宋官窑仿制试样进行粒度的测定,得出了不同细度下釉料的中位径(D50)。

2 实验结果与讨论

2.1 工艺条件对釉面效果的影响

2.1.1 坯体素烧温度对釉面效果的影响

图1为不同坯体素烧温度下所制备的样品性能的结果。

图1 不同坯体素烧温度下的釉面性状

从图1可以看出,未经素烧的坯体气孔率极低,使得釉层吸附程度较差,烧成后胎釉结合性较弱,胎釉中间层局部裂开,导致瓷釉受到不均匀的张应力而使釉面裂纹出现个别断裂的情况。坯体素烧温度在300～500℃时,自由水和部分有机物、结构水排出坯体,气孔率略微提高,此时的坯釉结合性一般,导致在高温下坯釉元素扩散程度较差,胎釉热膨胀系数差值也较大,使得釉面开裂程度较高;且该温度下坯体初次素烧时的有机物、碳酸盐、硫酸盐等物质未开始分解,因而在二次釉烧时,上述物质产生的气体未能完全排出釉面使得釉中气泡含量多且大。当坯体素烧温度在700～900℃时,坯体气孔率较高,其多孔效果较利于瓷釉的吸附,坯釉结合性较好使得高温时坯釉间元素的扩散程度较好,胎釉热膨胀系数相应减少致使釉面开裂程度有所降低;且有机物、碳酸盐、硫酸盐等物质在坯体素烧时部分已排出,再经过二次釉烧时此类物质排出釉面的程度较高,因而瓷釉釉面气泡多而小。当素烧温度在1 100℃时,坯体逐渐烧结,颗粒排列的更加紧密,使得瓷釉难以吸附在坯体表面,会造成釉面严重的缩釉。

因此,坯体素烧温度控制在700～900℃时,仿制南宋官窑瓷釉的釉面性状较佳。

2.1.2 釉层厚度对釉面效果的影响

图2和图3为不同釉层厚度所制备的样品釉面直观图和Lab图。

图2 不同釉层厚度的釉面性状

图3 色度曲线图

从图2可以看出,随着釉层厚度的增加,釉面青色调逐渐加深,裂纹效果由细碎的裂纹逐渐减弱到不明显开裂。

从图3可以看出,瓷釉的a*值随釉层厚度的增加逐渐降低,瓷釉的绿色调逐渐加强。因为瓷釉很薄时,光线较容易透过釉层而照射到瓷胎,釉层较薄也使瓷釉对光线的吸收程度减弱,Fe2+吸收的较少,上述这两种情况均导致了釉层较薄时瓷釉的a*值较高,青色调偏淡。当瓷釉釉层逐渐增加时,光线通过釉层的比率逐渐降低,且瓷釉对光线的吸收程度逐渐增强,Fe2+吸收的数量逐渐提高,因而瓷釉的a*值逐渐降低,青色调逐渐加深。当釉层厚度薄时,釉面受到很大的张应力,使之产生细碎的裂纹;当釉层厚度增加,接近直至超出釉面受到坯体拉伸的张应力所传递的厚度范围,使得釉面的裂纹效果逐渐变为大裂纹甚至无裂纹的效果。南宋官窑瓷釉普遍开大裂纹,故釉层厚度在1.5～2 mm。

2.1.3 釉的细度对釉面效果的影响

不同细度所制备的样品性能结果(见表2)。

表2 不同细度下所制备青釉的性能

续表2

从表2可知,釉的细度随球磨时间的增加而不断降低,釉的热膨胀系数也随之降低,并且青色调逐渐加深,釉面裂纹减小,并随之产生针孔。由于球磨时间较短,部分大颗粒物质因磨碎不充分使得釉料均匀度较差,在高温下粗颗粒难以熔融,导致釉面较为粗糙,坯釉适应较差使釉面抗张能力减弱,瓷釉的开裂效果明显;釉浆颗粒较粗,相对降低了参与还原反应的Fe2O3的数量,使釉面的青色调变的很淡。随着球磨时间的增加,釉料的颗粒物质磨碎充分,釉面逐渐平整;坯釉适应性较好,釉面抗张能力提高使其开裂程度降低;氧化物Fe2O3反应充分,釉面呈青绿色。然而球磨时间过长,釉料的颗粒物质过于细,坯釉适应性提高使得釉面开裂效果进一步减弱,且颗粒过细降低了瓷釉的烧成温度,高温粘度显著降低,大量气泡上升至釉面并破裂造成了釉面的针孔缺陷。

因此,为取得外观效果较好的青釉,瓷釉中位径(D50)的细度应控制在7μm 左右,即球磨时间为7～10 min。

2.2 烧成制度对釉面效果的影响

2.2.1 烧成温度对釉面效果的影响

图4为超景深三维显微镜下1 230～1 270℃条件下的釉面效果图。在1 230 ℃烧成时,部分50～100 μm 的较大气泡主要集中在瓷釉的中下层而未能排出釉面;在1 240℃烧成时,绝大部分大气泡顺利排出釉面,瓷釉中的气泡集中在几微米至几十微米范围内;烧成温度至1 250℃时,众多细小气泡由釉层底部向釉面排出的过程中逐渐汇聚成近百微米的大气泡,此时的大气泡主要处于釉层的中部;烧成温度提高至1 260℃及1 270℃时,釉中气泡尺寸持续增大,个别气泡的直径达到几百微米长,主要集中于釉层的中上部。烧成温度合理的情况下,可将气孔率控制在一个较小的数值,而继续增大烧成温度,气孔率又会增大,甚至形成大七孔海绵状结构。气孔中气体大部分为Fe2O3分解出的O2,在高温环境下气泡不断向釉面方向移动,在行进过程中相邻气泡逐渐合并成尺寸较大的气泡,使得气泡数量有所减少但尺寸却不断增大,并且温度越高,瓷釉粘度降低,釉面流动性逐渐增强,导致了釉面趋于平整,镜面反射能力增强,光泽度有所提高。

图4 不同烧成温度下的釉面微观效果图(×200)

南宋官窑瓷釉的气泡尺寸较小,且釉面光泽度不高,因此仿制瓷釉的烧成温度应该控制在1 230～1 240℃。

2.2.2 还原温度对釉面效果的影响

青瓷的釉色主要取决于组成中着色氧化物Fe2O3的含量及烧成制度中的还原气氛。Fe2O3在还原气氛中生成Fe2+与Fe3+,并且Fe2+与Fe3+的比值越高使得瓷釉的青绿色调越高,而比值降低则向黄绿色调变化。因此,还原温度对青瓷釉面的发色影响很大。在本实验中,随着还原温度的不断提高,瓷釉青绿色调不断减弱,最终变成黄色调。这是因为青瓷制品在烧成过程中,Fe2O3还原出的FeO 熔化在玻璃相中呈淡青色,烧成的瓷坯呈白里泛青的玉色,若在温度较高的情况下进入还原气氛,其中的Fe2O3实际上已在氧化焰中完成反应,残留大量的Fe3+使瓷坯呈黄色。在烧成中,若氧化期与还原期安排不当,氧化不充分或还原过早,使坯体内的碳素、有机物或低温沉碳未能烧尽就被釉层封闭;还原气氛过浓,还原结束过迟,烟气严重倒流,均能造成釉层内高温沉积碳素过多,造成釉面的吸烟现象。因此,为取得釉面效果较好的青釉,烧制过程宜在1 030℃左右进入还原阶段。

2.2.3 冷却方式对釉面效果的影响

从实验结果可知,冷却速度快会提高瓷釉的玻化速度,使得气泡多处于釉层中下层且尺寸较小,釉面光亮;窑门闭合时瓷釉在1 000℃以上的冷却时间较长,有利于晶体的析出,且冷却速率的降低,使气泡充分上升并在运动过程中使小气泡逐渐合并形成较大气泡。

3 结语

在合适的工艺条件和烧成制度下,采用白云石、方解石、木金、宝金、1号紫金土、2号紫金土与龙泉粘土为主要原料制备出了仿南宋官窑青釉。工艺条件对南宋官窑青釉釉面效果有重要的影响:即当瓷釉釉层厚度为1.5～2 mm;坯体厚度在2～4 mm;坯体素烧温度在700～900℃;瓷釉中位径(D50)的细度控制在7μm左右时釉面效果较佳。烧成制度对釉面气泡及最终呈现的颜色有重要影响。当烧成温度为1 230～1 240℃,还原温度为1 030℃左右,在快速冷却时所制备出的青釉效果较佳。