丹江口库区大气氮干湿沉降动态变化特征研究

杨小林 贺梦微 陈艺晏 李义玲

摘要：大气环境中高氮以干/湿沉降的方式返回地表，进入陆地生态系统和水生生态系统可能引起一系列负面生态效应。以丹江口库区为研究对象，基于2016～2018年的大气氮干湿沉降连续监测数据，研究了丹江口库区大气氮沉降的动态变化特征。结果表明：① 2016～2018年，丹江口库区大气湿沉降中TN、AN、NN、DN通量分别为29.48，10.75，11.27，24.52 kg/（hm2·a），其中，夏季TN、AN、NN和DN湿沉降通量最高，分别占全年各形态氮湿沉降总量的32.85%，43.94%，26.74%，33.59%。② 库区TN、AN、NN和DN干沉降通量分别为8.38，1.56，1.26，5.77 kg/（hm2·a），从季节分配上呈现冬季>秋季>春季>夏季的特点。③ 2016～2018年库区大气总氮沉降量为37.86 kg/（hm2·a），其中，TN干、湿沉降通量分别占总沉降量的22.13%和77.87%。丹江口库区大气氮沉降过程与通量研究，可更好地揭示大气氮沉降对库区水体养分的输入贡献，丰富库区水体“营养源”的解析，为加强库区氮素管理，降低库区水体富营养化风险提供依据。

关 鍵 词：氮沉降; 干沉降; 湿沉降; 生态效应; 丹江口库区

中图法分类号： X51

文献标志码： A

DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2022.05.010

0 引 言

工业革命以来，随着矿石燃料燃烧、化肥施用、汽车等产业的发展，全球的大气氮沉降通量呈逐年增加的趋势[1-2]，近年来，中国大气氮沉降量也以约0.04 g/m2的速度逐年上升[3]。大气氮沉降是大气环境氮素输入到陆地生态系统的重要方式，适量的氮沉降能够提高生态系统的养分供应，有利于植物生长[4]，降低有机质分解速度并提高生态系统生产力[5]，而一旦沉降量超过了生态系统的临界负荷，会引起生态系统负面效应，如生物多样性降低、氮素过饱和、土壤酸化和水体富营养化等问题[6-7]。中国的大气氮沉降研究始于20世纪70年代末[8]。一直以来，学者们围绕农田、林地、草原、城市等不同生态系统开展了一系列的监测和研究工作[5，9-10]。然而，大气氮沉降来源复杂、区域气象因素（降雨、风速和风向）影响明显，导致大气氮沉降浓度、沉降量在时间和空间上具有较大差异。总体来说，中国大气氮沉降特征及其环境影响方面的研究还比较有限，全国范围内的基础数据仍较缺乏。

丹江口水库是汉江上关键性水利工程，也是南水北调中线工程的水源地，作为中国最大的饮用水源保护区，其水质不仅影响库区水环境状况，更直接关系到南水北调工程受水区的用水安全[11]。为保障库区水质安全，丹江口库区各地方政府对库周点污染源逐步实施关停和搬迁，点源污染得到有效控制[12]，面源污染，特别是农业面源污染已成为库区水体污染物主要来源[13]。为此，近年来，丹江口库区村镇、畜禽养殖以及农业面源污染对库区水体水质影响和控制研究成为了新热点，作为导致水体富营养化的重要养分元素之一，面源氮污染研究愈发受到关注[14-15]。未来随着丹江口库区点源污染和面源污染的不断治理，库区生态系统的大气氮沉降输入相对于其他氮源所占的比例将逐渐增大，作为生态系统重要“营养源”的氮沉降研究理应受到更多关注，然而目前关于丹江口库区大气氮沉降特征及其对生态系统影响的研究甚少。基于此，本研究通过丹江口库区的大气氮沉降长期连续监测，尝试摸清丹江口库区大气氮素沉降特征和通量，以期为丰富库区水体氮素来源解析提供科学依据，同时也为中国大气氮沉降的时空分布特征研究提供数据积累。

1 研究方法

1.1 样品的采集

本研究于2016年1月至2018年12月开展野外连续定点监测，采集丹江口库区大气湿沉降与干湿混合沉降样品，开展库区大气氮沉降特征研究。为了便于样品采集和减少人为活动干扰，本研究将样品采集装置安装固定在淅川县老城镇小流域（111°22′40.2″E，33°1′3.51″ N）的农户房顶（见图1）。该农户为小流域内独户人家，其他农户多已搬迁，周围无高大树木和建筑物遮挡，亦无高大烟囱、重要交通道路等点、线污染源，距离水库直线距离仅为1.7 km。大气干湿沉降混合样品采集容器为直径30 cm、深度约50 cm的圆桶，在使用前用超纯水清洗干净并晾干，然后固定在房顶事先安装的支架上，每月固定时间（每月28日）采集大气干湿沉降混合样品，若降水量较大时加密采样频次，采集时先将样品倒入量筒后用纯水反复冲洗，并再次倒入量筒测定样品总体积（若无雨水则用纯水反复冲洗后测量），并将部分样品装入预先清洗干净的塑料采样瓶（80 mL）。同时，在农户房顶安装2个天津气象仪器厂生产的SDM6型雨量器，一个长期打开，用来测定降雨量;另一个用玻璃片遮盖，只在降雨开始之前打开，用来收集大气湿沉降样品。每次降雨结束后，于次日上午记录降雨量，并采集混合均匀的雨水样品，然后将样品带回放置于冰箱中低温保存并尽快进行理化分析。

1.2 样品处理与分析

将收集到的大气沉降样品带回实验室采用GB11894-89方法测定TN（总氮）、DN（可溶性氮）、AN（氨氮）和NN（硝态氮）浓度。理化分析前将沉降样品分成2部分，其中一部分样品采用0.45 μm的Waterman滤膜过滤，用于测定AN、NN和DN浓度。另一部分原样样品用于测定TN浓度。颗粒态氮（PN）浓度为总氮浓度与可溶性氮浓度之差，即PN=TN-DN。

1.3 数据处理与分析

1.3.1 通量计算

采用式（1）、式（2）分别计算大气氮湿沉降月（季、年）浓度和月（季、年）通量，大气氮湿沉降的月（季、年）浓度是指每月（季、年）采集的雨水样品中的氮浓度，用降水采集期内月（季、年）降雨量加权平均计算;大气湿沉降通量是月（季、年）浓度与该月（季、年）降雨总量乘积。采用式（3） 计算大气氮干湿混合沉降通量，将各月份的大气干湿混合沉降通量相加即得出季、年的大气氮干湿混合沉降通量。大气氮干沉降通量为大气氮干湿混合沉降通量与大气氮湿沉降通量之差。AD1D69E9-F5B6-4506-9E2E-8381899DA7F6

ρs=ni=1ρi×Hi/ni=1Hi（1）

氮湿沉降通量=ni=1ρi×Hi/100（2）

氮干湿混合沉降通量=mj=1ρj×10-6×VSArea×104（3）

氮干沉降通量=氮干湿混合沉降通量-

氮湿沉降通量（4）

式中：ρs为湿沉降中某形态氮的月（季、年）浓度，mg/L;ρi为第i次降水中某形态氮浓度，mg/L;Hi为第i次降水的降雨量，mm;ρj为第j次采集的干湿混合沉降样品中某形态氮的浓度，mg/L;V为收集的样品总体积，L;SArea为采样容器的横截面积，m2。

1.3.2 数据分析

文中数据分析与图表制作由Excel 2010和Origin 13.0实现。

2 结果与分析

2.1 研究区域降雨特征

图2显示了研究区域2016～2018年降雨量的时间分布特征。结果表明：2016，2017，2018年研究区域降雨量分别为624.2，1054.7，780.8 mm，年均降水量为819.9 mm。郭诗君等[16]通过1951～2019年丹江口库区降雨量研究發现库区69 a平均降雨量为805.6 mm，可见，研究区域2018年降雨量属于正常降雨年份，2016年和2017年降雨量分别属于偏少和偏多年份。从降雨量的月际动态变化过程来看，研究区域全年降雨量主要分布在5～9月，2016～2018年3 a内5～9月平均降水量为299.32 mm，约占全年降雨总量的66.31%。

2.2 大气氮湿沉降浓度动态变化特征

图3显示了库区大气湿沉降中不同形态氮浓度的月变化过程。总体上，大气湿沉降中不同形态氮浓度时间差异较大。2016～2018年湿沉降中TN、AN、NN、DN月均浓度分别介于2.30～9.20，0.56～2.68，0.72～4.12，1.92～6.72 mg/L。其中，5～8月TN、NN、DN月均浓度较低，分别介于2.42～4.70，0.72～2.00，2.21～4.29 mg/L，而AN的浓度相对较高，介于0.98～2.68 mg/L。图4显示了降雨量与大气湿沉降中不同形态氮浓度的相关关系，其中TN、AN、NN、DN与降雨量之间关系的相关系数分别为0.539 3，0.144 5，0.363 7和0.368 8。结果表明：大气湿沉降中TN、NN、DN浓度均随着降雨量的增加而降低，呈现一定的负相关关系，而AN浓度与降雨量之间的关系不明显。

2.3 大气氮湿沉降通量动态变化特征

图5显示了研究区不同形态氮湿沉降通量的月变化过程。其中，TN、AN、NN和DN湿沉降月通量分别介于0.01～5.54，0.001～2.40，0.002～2.07，0.004～4.92 kg/hm2。结果表明：库区TN、AN、NN和DN湿沉降通量月变化特征明显，其中，5～9月沉降通量较高，分别占全年各形态氮湿沉降总量的56.49%，72.04%，48.20%，58.17%。此外，大气氮湿沉降呈现出明显的季节性变化特征，其中，2016～2018年春季（3～5月）、夏季（6～8）、秋季（9～11月）、冬季（12～次年2月）TN湿沉降通量分别为8.09±1.02，9.68±2.11，7.62±2.78，4.08±2.14 kg/hm2;AN湿沉降通量分别为2.27±0.77，4.72±0.95，3.22±1.50，0.53±0.47 kg/hm2;NN湿沉降通量分别为3.44±0.26，3.01±0.50，2.82±1.03，1.98±1.18 kg/hm2;DN湿沉降通量分别为6.81±0.74，8.24±1.87，6.42±2.54，3.05±1.87 kg/hm2。

2.4 大气氮干沉降通量动态变化特征

图6显示了研究区大气氮干沉降通量的月变化过程，2016～2018年TN、AN、NN和DN干沉降月通量分别介于0.20～1.49，0.05～0.26，0.04～0.22，0.17～0.87 kg/hm2，TN、AN、NN和DN干沉降月均通量分别为0.69，0.13，0.11，0.48 kg/hm2。结果表明：研究区大气氮干沉降通量月变化差异明显，但与湿沉降通量呈现不同的月变化过程。其中，5～9月的TN、AN、NN和DN干沉降量相对较小，仅分别占全年各形态氮干沉降通量的21.17%，24.88%，24.35%，25.63%。2016～2018年平均TN、AN、NN和DN干沉降通量分别为8.38±0.54，1.56±0.09，1.26±0.12，5.77±0.40 kg/hm2，从季节上呈现冬季>秋季>春季>夏季的特点，其中冬季TN干沉降通量为夏季TN干沉降通量的3.49倍。

2.5 大气氮干湿混合沉降特征

表1显示了研究区不同形态氮干湿沉降特征。结果表明：2016～2018年研究区大气TN干湿混合沉降量为37.86 kg/（hm2·a），其中TN的干、湿沉降通量分别为8.38，29.48 kg/（hm2·a），分别占总沉降量的22.13%和77.87%。可见，丹江口库区大气氮沉降以湿沉降为主。从月变化过程来看，TN干沉降与湿沉降月通量呈现“此消彼长”的变化趋势，春冬季干沉降通量较高、夏秋季湿沉降通量较高（见图7）。此外，从季节变化过程上看，2016～2018年3 a TN干湿混合沉降总量呈现夏季（31.90 kg/hm2）>秋季（30.18 kg/hm2）>春季（29.24 kg/hm2）>冬季（22.24 kg/hm2）的趋势。

研究结果还表明，2016～2018年干湿混合沉降中，AN、NN、DN和PN分别占TN沉降总量的32.54%，33.10%，80.03%，19.97%。干沉降中AN、NN、DN和PN分别占TN沉降总量的18.74%，15.04%，68.97%，31.03%;湿沉降中AN、NN、DN和PN分别占TN沉降总量的36.48%，38.24%，83.20%，16.80%。由此可见，干沉降中不同形态氮的沉降量大小顺序为DN>PN>AN>NN，湿沉降中不同形态氮的沉降量大小顺序为DN>NN>AN>PN。AD1D69E9-F5B6-4506-9E2E-8381899DA7F6

3 讨 论

大气氮沉降是指大气中活性氮化合物通过湿沉降和干沉降的形式降落到陆地和水体的过程，氮湿沉降是通过雨、雪、露、雾等方式向生态系统输入AN、NN等无机态氮和有机氮，氮干沉降是通过降尘和湍流方式输入活性氮，主要包括NO2、NH3、HNO3及颗粒态NH+4、NO-3[9]。从植物营养学的角度，适量氮沉降有利于植物生长，特别是可以补偿农田生态系统氮素损失，也是除人为施肥之外的重要氮素来源。因此，在农田生态系统管理过程中可充分利用大气氮素对农田土壤的氮素补充作用，加强农田氮素管理，减少化肥施用量，提高化肥利用率。有研究表明，对于水生生态系统有利的大气氮沉降通量临界负荷为5～10 kg/（hm2·a）[17]，促进森林生态系统稳定和提高农田生态系统产量的大气氮沉降通量临界负荷分别为10～20 kg/（hm2·a）和35～55 kg/（hm2·a）[18]。从全国范围看，大气氮沉降通量从东南沿海经济发达地区向西北内陆地区递减，内陆地区又高于西藏、西北和东北等地区，其中华北平原是中国大气氮沉降的热点区域[19]。前人研究结果表明：无论是同一区域的不同生态系统或不同区域的相同生态系统，大气氮沉降量均存在较大差异（见表2），对不同生态系统的作用和影响也具有较大差异。研究结果显示，2016～2018年丹江口库区大气氮干湿沉降总量为37.86 kg/（hm2·a），可见，库区大气氮沉降一定程度上有利于农作物的生长，促进农田生态系统良性循环，但大气沉降通量明显高于水生生态系统的氮沉降临界负荷，具有一定的环境风险。因此，有必要关注与预防大气氮素输入给丹江口水库水生生态系统带来的负面影响。

本次研究显示丹江口库区大气氮沉降主要集中在5～9月，而且夏季氮沉降量明显高于其他季节。这主要是由于夏季气温较高，导致大量的氮素挥发到大气中，同时夏季作为作物生长季，农业生产活动强烈，施肥量较大，使得大气中氮素含量较高，而冬季气温较低且为休耕期，农业生产活动强度较低，氮排放量水平总体偏低，导致空气中氮含量较低，大气氮沉降量水平较低。此外，研究发现湿沉降中TN、NN和DN浓度与降雨量之间呈现一定的负相关关系，表明丰富的降水对大气中氮素具有较强的淋洗作用[7]。而濕沉降中AN浓度与降雨量之间关系的相关系数较低，表明夏季虽然丰富降水，但对AN浓度影响相对较小，这可能与研究区域夏季玉米、红薯等农作物追肥有关，同时夏季高温天气是氨气源强增加的重要影响因素，导致夏季大气中氨气含量较高[21，27]。

开展水体污染物来源解析，定性或定量评估不同来源污染物对水体污染的贡献，是制定水污染治理措施的基础和前提[28]。近年来，学者围绕点源和面源污染对丹江口水库水体氮素输入贡献进行了一定的研究，为库区水体氮素水平的控制提供了科学依据。如孟令广等[13]研究发现丹江口水库水源区面源污染TN年输出量为13.53万t;位梦姣[28]利用水化学特征和荧光指纹的方法对丹江口水库入库污染物来源进行解析发现，库区TN的点源和面源平均贡献率分别为15%和85%。经测算，丹江口水库水源区点源和面源TN年输入总量达15.92万t。

本次研究发现，2016～2018年丹江口库区大气氮沉降总量为37.86 kg/（hm2·a），按丹江口水库170 m蓄水位计算，水库水面面积达1 050 km2[29]，每年大气沉降向水库水面直接TN输入量达3 975.30 t。此外，现有研究表明超过10.0%的大气沉降对陆地生态系统的氮素输入会经过不同生态系统的迁移、截留、吸收、淋溶等一系列过程，最终通过地表径流和地下径流等面源污染途径间接汇入受纳水体[30-31]。如宋玉芝[32]和晏维金[33]等研究发现长江流域、太湖流域TN面源污染分别有20.0%～30.0%和13.6%来源于大气氮沉降。因此，按照10.0%的最低比例粗略估算，丹江口水库水源区大气TN沉降经地表径流和地下径流等面源污染间接进入水库至少为1.35万t，经水面直接输入和面源污染间接输入入库总量至少为1.75万t，相当于每年因大气氮沉降向水库水体输入3.80万t尿素。经换算，大气沉降TN输入量至少占入库TN年输入总量的10.72%。可见，丹江口库区大气氮沉降对库区水体水质可能带来的影响不容忽视。因此，为更好地保护丹江口水库水质，大气氮沉降对丹江口库区水体氮素的输入贡献应该给予足够重视，而且要从根本上控制丹江口库区水体富营养化问题，除了加强工业废水、农村生活污水、畜禽养殖、农业污染等各类库区水体氮素来源的控制外，还要针对大气中氮素的来源，采取相应的措施，如加强农田氮素管理、减少化学氮肥用量、有效控制库区畜禽养殖和农村生活源的氮素输出、减少工业和汽车尾气排放等措施降低空气中氮素含量，从而降低大气氮沉降对库区陆地和水生生态系统氮素输入，从根本上降低库区水体富营养化风险。

4 结 论

本研究在丹江口库区老城镇小流域设置大气氮沉降监测样点，于2016～2018年进行为期3 a的大气氮沉降野外监测实验，开展了库区大气氮沉降特征研究，得出以下结论。

（1） 2016～2018年，丹江口库区TN、AN、NN、DN年均湿沉降通量分别为29.48，10.75，11.27，24.52 kg/hm2，年均干沉降通量分别为8.38，1.57，1.26，5.78 kg/（hm2·a），库区大气湿沉降与干沉降呈现明显的月变化和季节变化特征，但是干湿沉降通量总体呈现“此消彼长”的动态变化趋势。

（2） 2016～2018年库区大气TN沉降量为37.86 kg/（hm2·a），其中TN干、湿沉降量分别为8.38，29.48 kg/（hm2·a），库区大气氮沉降以湿沉降为主。丹江口水库水面面积为1 050 km2（170 m最高蓄水位时面积），相当于每年接受大气沉降氮素直接输入量达3 975.3 t。

（3） 丹江口库区大气氮沉降一定程度上可促进农田生态系统良性循环，但总体上大气沉降通量也明显超过了水生生态系统的氮沉降临界负荷，对于水生态系统具有一定的环境风险。因此，库区应该加强流域氮素管理，降低大气氮沉降对水生生态系统氮素的输入，从根本上降低库区水体富营养化风险。AD1D69E9-F5B6-4506-9E2E-8381899DA7F6

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（编辑：刘 媛）

Dynamic characteristics of atmospheric nitrogen dry and wet deposition in Danjiangkou Reservoir area

YANG Xiaolin1，2，HE Mengwei1，CHEN Yiyan1，LI Yiling1

（1.Safety and Emergency Management Research Center，Henan Polytechnic University，Jiaozuo 454000，China; 2.Institute of Mountain Hazards and Environment，Chinese Academy of Science，Chengdu 610041，China）

Abstract：

Nitrogen in the atmospheric environment caused by human activities returns to terrestrial and aquatic ecosystems in a form of dry/wet deposition，which may causes a series of negative ecosystem effects.This paper studied the dynamic characteristics of atmospheric nitrogen deposition in the Danjiangkou Reservoir area based on the continuous monitoring data of atmospheric dry and wet nitrogen deposition from 2016 to 2018.The results indicated that ：① The average annual fluxes of TN，AN，NN，and DN in atmospheric wet deposition from 2016 to 2018 were 29.48，10.75，11.27，and 24.52 kg/（hm2·a），and the wet deposition fluxes of TN，AN，NN and DN were the highest in summer，accounting for 32.85%，43.94%，26.74%，33.59% of the total wet deposition fluxes of different forms，respectively.② The dry deposition fluxes of TN，AN，NN，and DN were 8.38，1.56，1.26，5.77 kg/（hm2·a） respectively，and had the following temporal orders：winter>autumn>spring>summer.③ From 2016 to 2018，the total atmospheric nitrogen deposition in the reservoir area was 37.86 kg/（hm2·a）.Among them，the TN dry and wet deposition fluxes accounted for 22.13% and 77.87% of the total deposition，respectively.The study of atmospheric nitrogen deposition process and flux can better reveal the contribution of atmospheric nitrogen deposition to the input of nutrients in the reservoir area，enrich the understanding of the “nutrient source” of water body in the Danjiangkou Reservoir，and also fundamentally strengthen nitrogen management in the reservoir area.

Key words：

nitrogen deposition;dry deposition;wet deposition;ecological effect;Danjiangkou Reservoir areaAD1D69E9-F5B6-4506-9E2E-8381899DA7F6