中国高放废物地质处置地下实验室核素迁移现场实验研发内容探讨

龙浩骑，王波，包良进，姜涛，陈曦

（中国原子能科学研究院，北京 102413）

随着我国核工业的快速发展，高放废物安全处置已经成为影响核能可持续发展、环境保护和子孙后代福祉的战略性课题［1］。对高放废物采用深地质处置被公认为是安全、可行的方式。法国、德国、瑞士、瑞典和芬兰等国已从国家层面确定高放废物深地质处置政策，我国《放射性污染防治法》也明确了“高水平放射性固体废物实行集中深地质处置”的方针。2006年2 月国防科学技术工业委员会、科学技术部和国家环境保护总局联合发布《高放废物地质处置研究发展规划指南》（以下简称《指南》）提出我国高放废物地质处置“统筹规划、协调发展、分步决策、循序渐进”的总体思路和在21 世纪中叶建成高放废物地质处置库的目标。

国外实践和经验表明，高放废物地质处置地下实验室（以下简称地下实验室）是建设高放废物地质处置库工程不可或缺的科学研究设施，也是废物处置计划的重要组成部分。借助地下实验室，开展大量现场实验，获取水文、地质场址特性参数，研发工程屏障系统，探究核素迁移规律，验证处置库工程建造技术，可为后续地下处置库的许可证申请、设计、建造和运行提供科学依据和宝贵的经验。核素迁移是高放废物深地质安全处置的核心问题之一，在地下实验室现场开展核素迁移研究是地质处置库工程的必经阶段。我国从1985 年开始核素迁移研究，科研人员通过引进和创新，建立了地面实验室研究方法，获取了一大批核素迁移数据，但受限于地下实验室尚未建立，总体技术水平与地质处置工程要求之间仍存在较大差距。目前我国高放废物地质处置地下实验室已经在甘肃北山开工建设，计划2027年建成并投入运行。届时依托地下实验室，大量高放废物地质处置现场科研和工程研发工作在其中系统开展，将有效提升我国在高放废物地质处置领域的地位和实力。结合我国高放废物地质处置实际，及早规划和布置地下实验室核素迁移现场实验已是当务之急。较为系统地调研了瑞士Grimsel Test Site 地下实验室核素迁移实验计划、需求和研发内容，结合我国核素迁移当前发展情况，就拟在地下实验室开展核素迁移现场实验具体研究内容提出相关建议，希望能够助力我国高放废物地质处置事业科学、有序推进。

1 瑞士Grimsel Test Site 地下实验室

1.1 概况

瑞士法律规定所有类型的放射性废物均须进行深地质处置，以实现放射性废物的长期安全管理［2］。为此瑞士国家放射性废物处置合作公司（National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste，Nagra）于20 世 纪80 年 代 在阿尔卑斯山地区的花岗岩中建造了Grimsel Test Site 地下实验室（简称GTS）［3］。通过地下实验室现场研究获取岩石及地层方面的广泛知识，确定潜在处置场址和工程屏障材料适宜性，同时将地下实验室现场研究工作与地面实验室研究、天然类比等工作结合，相互补充和促进，已提高人类对地质处置库、围岩特性和工程屏障功能安全性的认识、理解和信心。

GTS 现场实验始于1983 年，研究主要集中于：1）开发场址研究技术；2）测试处置库建造技术，评估其对地质屏障功能的影响；3）工程屏障系统的研发和测试；4）验证安全评价模型和数据库参数的可靠性：包括研究放射性物质在岩石中的迁移和阻滞、胶体和高碱性溶液对核素迁移的影响。目前现场研究已经执行了6 个阶段［4］，各阶段主要研究目的和开展的实验活动见表1。

表1 GTS 各阶段实验活动计划Table 1 Experimental plan for each stages of the GTS

未来GTS 将重点考虑深地质处置的可行性和运行安全方面的研发工作，目标是开展处置库相关条件下处置系统在数十年周期的行为研究，优化技术程序并记录其安全性。具体内容是：1）开展验证深地质处置的工程和地质屏障功能的相关实验；2）开发放射性废物处置新技术，如远程操作和监测技术；3）提供技术专家和学生的教育培训。

1.2 现场核素迁移研究概况

现场核素迁移实验和研究是GTS 地下实验室研发工作的重要组成部分。根据现场核素迁移实验和研究对地质-水文特性的特殊要求，GTS 建立了专门开展核素迁移现场实验的区域（图1）。

图1 GTS 核素迁移研究区［5］Fig.1 Situation of the Grimsel Test Site and location of the migration experiment［5］

针对研发目标和设施实际，GTS 地下实验室制定了具有可操作性的实验发展规划（图2）。1988—1996 年GTS 开展了9 个阶段的核素迁移及其阻滞实验；1996—2003 年开展污染物裂隙岩石中扩散、胶体和放射性核素实验等放射性核素迁移项目研究；2004 至今正在进行长期扩散现场实验项目。

图2 GTS 研究目标和要求的演变［6］Fig.2 Evolution of the study objectives and requirements at the GTS［6］

1.3 放射性核素现场迁移实验

放射性核素在导水裂隙中的传输和阻滞是影响花岗岩处置库安全的关键情景之一，该实验的主要目的是测定与迁移机理相关的分散、吸附和基体扩散等参数，分析核素在岩石裂隙中的阻滞过程；验证核素迁移实验室结果和迁移模型及数据库，检验实验室吸附数据在现场条件的外推方法；研发水-岩取样和现场迁移实验方法及设备。此外，为支持迁移模型开发和参数化，还需要测定断层区域详细的地质、地球化学和水文学特征数据。现场实验项目按以下顺序执行：1）场址筛选，地质、水文地质及地球化学表征；2）第1 个勘察孔开孔、扰动水力学实验（减少地球化学扰动）；3）完成钻孔分析、进行扩展水力学实验；4）非吸附示踪测试；5）简单、弱吸附示踪测试；6）简单、中等吸附示踪测试；7）复杂、强吸附、示踪测试（安全相关、非线性吸附或氧化-还原敏感核素）；8）后期分析。

核素迁移现场实验在GTS花岗岩基体的导水断层进行，该断层位于开挖效应实验区巷道96 m处，以接近垂直的角度横穿实验巷道，实验选择的断层厚度在0.15～0.9 m 之间，断层上分布着狭窄的裂隙区，其他部分是无裂隙的岩石。选择该区域原因是：1）水输运区域几何结构简单（只有一条是含水裂隙）；2）裂隙区从东向西扩展至少达70 m，裂隙缝隙宽度在1 mm左右，可保证实验具有可操作性；3）该区域具有饱和的流场条件，有足量地下水稳定进入巷道；4）该区域与其他研究区域有足够距离，可保证所开展实验不受GTS其他活动影响。

1986—1987年，GTS通过实验确定了示踪剂的吸附特性，预测其在核素迁移断层区裂隙中（现场核素迁移实验在BOMI 86.004、87.006和87.009中开展，图3）的吸附行为。实验研究集中于断层区的水-岩相互作用测试和来自断层区物质的吸附测定，包括评估其吸附动力学、可逆性和浓度相关性（非线性）。此外，GTS还开展了现场水文地球化学平衡实验，获得更多关于核素吸附特性信息。根据实验结果，GTS最终确定钠和锶作为弱吸附物质（线性吸附），铯作为较强吸附物质（非线性吸附），并将吸附机理和模型用于铯的现场吸附行为预测。

图3 GTS 核素迁移实验巷道和钻孔分布［5］Fig.3 Section of GTS nuclide migration test tunnel and borehole［5］

1988—1996 年期间共开展实验约90 次［7］，实验结果表明：1）核素迁移实验区域的合理选择保证了稳定的长期实验条件，非吸附示踪剂实现100%回收，确保GTS 完成迁移模型测试；2）改进和研发了相关设备和方法：设备对选用的示踪剂无吸附，避免了实验中的人为因素；在线示踪分析减少了对示踪物质量或活度的要求，并能分辨穿透曲线的峰尾；示踪剂配制设备可实现在脉冲和连续注入时对示踪剂的精确定量；减少了设备的最小死体积；泵能提供长期和稳定的流速；压力传感器能在较长时间周期精确运行；3）获得了大量裂隙中核素迁移实验数据和模型测试经验，加快了GTS和其他地下实验室（如Kamaishi、Mont.Terri 和Äspö）相关研究的进度。

1.4 胶体阻滞放射性核素实验

基于放射性核素阻滞项目第4阶段研究结果，GTS 第5 阶段开展了“胶体和放射性核素阻滞”现场实验研究，重点关注处置库中放射性核素胶体在岩石圈中的迁移行为，主要目标是获取胶体对放射性核素迁移的影响数据，开发迁移模型并通过现场实验验证模型［8］。研究基于以下迁移情景设计：工程屏障材料（膨润土）在长期处置过程中失效，释放出少量胶体，吸附放射性素进入地下水，沿着导水裂隙迁移进入生物圈（图4）。研究内容包括：膨润土胶体在不同类型水中的稳定性；膨润土胶体在工程屏障材料和围岩界面形成的范围；膨润土胶体在围岩裂隙中的现场迁移；改进反应迁移概念模型对胶体及胶体携带放射性核素迁移的模拟；现有迁移程序和数据的校正和验证；确定模型预测的迁移程度以及实验室结果的精确度。

图4 放射性核素胶体和膨润土胶体在花岗岩裂隙中迁移情景示意图［8］Fig.4 Migration scenario of radionuclide colloid and bentonite colloid in granite fissures［8］

GTS 共计开展35 轮实验，该实验区域与1985—1996 年间开展现场核素迁移实验场址相同，除利用原有6 个钻孔外，新开钻了3 个与实验断层基本垂直的孔，并装配了三栓塞系统，其目的是建立4 个不同的人造非对称双孔流场（图5）。放射性核素和含膨润土胶体的放射性溶液被以不同流速分别注入4 种不同的双孔裂隙流场中，在线分析（或其他后台实验室分析）流出地下水中目标物浓度，胶体形成对裂隙区阻滞放射性核素特性的影响通过比较示踪剂穿透曲线确定。

图5 现场迁移实验场址和流场分布［8］Fig.5 Distribution of in-situ migration test site and flow field［8］

现场实验使用了多种示踪剂：243Am、241Am、237Np、242Pu、244Pu、238Pu、233U、238U、85Sr、131I、232Th、137Cs 和99Tc。另外，还向示踪剂荧光素中加入了129I，以测试其用于将来综合实验的可行性，其结果见图6［9］。实验证实了即使在静水动力条件的地下水中也存在膨润土胶体，且胶体浓度和粒径分布也长期保持稳定。在双孔流场中，测试区断层对胶体阻滞能力极弱，膨润土胶体的吸附作用使镅和钚的回收率从20%～30%提高到60%～80%，膨润土胶体的存在不利于关键核素的阻滞。

图6 放射性核素胶体迁移实验穿透曲线［9］Fig.6 Breakthrough curves for the colloid and radionuclide retardation experiments［9］

1.5 胶体形成和迁移影响实验

考虑到地下水流速一般大于适于作为处置库围岩中的地下水流速的100 倍，GTS 计划在真实的边界条件下开展综合现场实验（图7），深入研究裂隙边缘和断层区胶体对放射性核素迁移的影响［10］。预计通过10 年研究实现以下目标：1）提升对胶体在膨润土/围岩界面上形成过程的理解，增加处置库监管方面的长期监测经验；2）在现场条件下考察工程屏障系统-围岩边界上胶体的产生率及其机理；评估工程屏障材料产生胶体的长距离（～10 m）迁移行为；3）研究放射性核素在屏障材料-围岩边界上长期地球化学行为（迁移、矿化和胶体形成等）；研究核素与胶体结合的可逆性；获得在处置库附近长期监测放射性核素/胶体迁移的经验；4）用以上结果完善处置库性能评价，优化处置工程屏障系统设计。

图7 胶体形成和迁移长期原位实验示意图［10］Fig.7 Schematic of the colloid formation and migration long-term in-situ test［10］

2 我国地下实验室核素迁移现场实验研发内容探讨

2.1 核素迁移研究进展

我国高放废物地质处置核素迁移研究起步于1985 年，最初的20 年里主要是方法学研究，2005 年后我国在高放废物深地质处置研究方面开始加大资金投入，在国防科工局（原国防科工委）的支持下，围绕甘肃北山预选区场址，我国高放废物地质处置核素迁移研究工作取得了一定的进展。中国原子能科学研究院、中国辐射防护研究院、北京大学和兰州大学等科研院所及高校在特定条件下较为系统地研究了玻璃腐蚀及核素释出、重要核素的性质、介质的化学行为、核素与介质的相互作用、特殊作用、核素迁移等，获得了一大批实验数据。杨林月等建立了高放废物模拟处置平台，并研究了不同围岩、温度等条件下玻璃腐蚀速率以及核素浸出速率［11-14］；章英杰等测定了特定条件下镎、钚、锝和镅等在甘肃北山地下水中的溶解度数据，研究了pH、温度、气氛CO2浓度、离子强度等因素对溶解度的影响［15-18］；史英霞、王波等获得了镎、镅在去离子水和北山地下水中的胶体形成条件及粒径分布［19-22］；姜涛测定了镎在膨润土-地下水平衡体系中的存在价态［23］；姚军、宿吉龙等获得了特定条件镎、锝、钚、镅等在膨润土、甘肃北山花岗岩及裂隙充填物中的吸附分配比，并研究了温度对核素吸附的影响［24-30］；张言等测定了镎、锝在高庙子膨润土中的扩散系数［31-32］。在此基础上，中国原子能科学研究院初步建立了吸附数据库和核素迁移模型。现场实验方面，中国辐射防护研究院和日本原子力研究所合作开展了超铀核素近地表迁移行为及其处置安全评价方法学研究，获得了237Np、241Am、239Pu 以及90Sr 在包气带黄土中的迁移参数。这是至今为止国内少数在野外实验场开展的核素迁移实验，虽然近地表环境与深地质环境差距较大，但该工作仍为我国开展现场实验积累了丰富的经验［33-39］。

尽管我国科研人员在高放废物地质处置核素迁移研究方面做了不少工作，但是限于经费投入和硬件条件，加之高放废物地质处置地下实验室尚未建立，研究方式主要以地面实验室中模拟地质处置条件开展实验研究为主，总体技术水平与完成我国地质处置任务的阶段目标存在较大差距，尤其在真实地下水和屏障介质中低浓核素的化学形态、氧化-还原和胶体行为、核素随气体迁移、微生物对核素迁移的影响等方面的研究中尚有诸多关键技术问题亟待突破。

2.2 我国地下实验室核素迁移现场实验建议

基于我国核素迁移研发工作在地面实验室已经取得的进展和存在的不足，结合高放废物地质处置地下实验室工程建设既定进度［38］，综合瑞士GTS 地下实验室核素迁移现场实验的经验，就我国高放废物地质处置地下实验室核素迁移现场实验工作的目标、总体思路和研发具体内容提出如下建议。

2.2.1研发目标

坚持创新驱动，以开发地下实验室多因素耦合条件下的核素迁移实验技术为核心，研发核素迁移现场实验新方法和新装备，开展地下实验室现场验证，突破核素迁移研发关键技术，掌握关键核素在高放废物地质处置条件下的化学行为和迁移规律，建立并完善核素迁移数据库和模型，开展关键核素在工程和天然屏障中迁移行为的长期预测，为我国高放处置库工程的选址、设计、建造及运行提供技术支撑。

2.2.2研发的总体原则和思路

2.2.2.1核素迁移现场实验应布置专门区域

核素迁移现场实验需采用放射性核素开展工作，必须进行严格的管理和监督，客观上需要在地下实验室中划出一处专用区域用于开展实验和研究，才能满足相关政府职能部门对放射性核素使用和操作方面的严格要求并方便管理和监督。此外核素迁移现场实验也需要在对地质条件有某些特殊要求的适宜场地开展（如地下实验室中有合适地下水流量，边界条件清晰的断层、裂隙地段等适宜进行核素迁移现场实验的位置），方能获取有价值和有代表性的实验数据，也需要选择专门的核素迁移现场实验场地。我国地下实验室在进行分区规划时应充分考虑这一特殊需求并做出合理安排。

2.2.2.2核素迁移现场实验应加强沟通协作

核素迁移现场实验过程涉及化学、地质（水文地质）、机械、工程、安全评价等多学科、多个领域，需要与各学科密切配合开展研究，详尽掌握实验场址区域的地质、水文和地球化学等方面信息，获得地质演化的精确预测数据、深部地质环境特征、多场耦合条件下深部岩体、地下水和工程材料的行为参数等，才能科学地规划和安排、设计现场实验区域和方案，保证实验过程安全可控，获得有价值的现场实验数据，为模型分析和预测提供明确和清楚的边界条件，切实掌握核素迁移机理和规律，科学预测核素长期迁移行为。此外，还应主动参与国际交流与合作，对于国际上通过地下实验室开展的大量的基础和工程研究所获得的经验和教训，以及相关领域科学研究方法和技术不断进步所积累的成果要善于借鉴，积极消化、应用。

2.2.2.3分阶段完成核素迁移地下现场实验

地下实验室建成后，我国核素迁移研发工作重心将由地面实验室研究向地下现场实验转移。相较地面实验室，地下现场实验将要面对的实验对象和环境不论从复杂性还是从困难程度上都不可同日而语，相应的影响因素可能会有数量级的增加，加之地下实验室核素迁移现场实验有极强的探索性，我国在这方面尚无直接经验。GTS 关于核素迁移地下实验室现场实验条件选择、内容、方法和成果对我国开展现场实验具有借鉴意义，但因具体地下实验室场址的概念设计不同、地质、水文条件各异，研究对象有别，实验的具体需求不同，不能期望简单复制就可以解决地下实验室现场迁移实验遇到的困难和问题。因此，需要科学合理地划分核素迁移现场实验发展阶段，为地下现场实验技术的逐步成熟留出足够时间。

2.2.2.4注重由简单到复杂逐渐深入的现场实验思路

核素迁移现场实验工作条件特殊，需获取的参数多，涉及实验设施和设备众多，实验步骤复杂。过去30 年GTS 核素迁移现场实验均首先从性质简单的核素入手，选择简单明了的实验条件开展工作，逐步积累知识和经验，循序渐进。从知之不多到知之甚多，从多次失败到终于成功，最终建立了花岗岩裂隙中核素迁移实验方法，获得不吸附、弱吸附和强吸附核素在花岗岩裂隙中的现场迁移数据，掌握了相关迁移机理和规律，并用这些成果完善了花岗岩裂隙中放射性核素的迁移模型并用于性能评价和长期预测。这一总体实验思路遵循由简单到复杂、由特殊到一般的认识发展规律，并注重地下实验室与地面实验室工作以及天然类比、迁移模型研究有机结合，值得我国制订核素迁移现场实验发展规划时借鉴和在实际工作中长期坚持贯彻。

2.3 地下实验室核素迁移现场实验研发内容

根据前述研发目标和原则，建议我国地下实验室核素迁移现场实验循序渐进完成以下实验内容：选择并建设核素迁移实验区域，以开发地下实验室多因素耦合条件下的核素迁移实验技术为核心，研发地下实验室现场实验方法和装备，开展地下实验室现场核素释放、扩散和弥散等迁移实验；掌握多因素耦合条件下玻璃体的腐蚀规律，获得关键核素的释出源项；测定关键核素在缓冲回填材料、围岩和裂隙中的关键迁移参数，完善核素热力学数据库；验证并完善关键核素迁移模型。具体研发内容如下。

2.3.1选择并建立地下实验室现场核素迁移实验区域

视花岗岩裂隙水、断层和裂隙发育和分布实际情况，在我国地下实验室（图8）分别选择数处有代表性的单裂隙。与岩石力学和水文地质学研究团队配合，分别进行裂隙及其中地下水流量和分布的观测，确定裂隙边界条件。经综合比较和评判，在2～3 个不同深度分别确定最合适的地点作为核素迁移现场实验区域，新建实验巷道、硐室和辅助功能区，配置先进的仪器设备和现场实验设施，形成设施先进、功能完备的核素迁移实验区域。

图8 中国北山高放废物地质处置地下实验室示意图［41］Fig.8 Schematic of the Beishan URL for deep geological disposal of High-Level Radioactive Waste in China［41］

2.3.2实验室现场实验方法和装备研发

现场实验情形与实验室模拟研究有较大区别，沿用地面实验室方法和装备可能难以满足现场实验的更高要求。GTS 的经验表明开展地下现场实验需要对原有的实验方法和装备不断进行改进、完善，甚至重新研发。基于我国实际情况，应重点开发玻璃体长期处置性能评价方法、核素随气体迁移实验方法、核素形态原位测量方法、工程尺度的核素迁移实验方法、多因素耦合核素迁移实验方法、加速实验技术（包括电场加速、超重力加速等）。同时研发小型在线测量装备以及自动化进样、取样装置及适宜的分析测试技术，为后续开展核素迁移原位实验、完善核素迁移模型奠定基础。

2.3.3玻璃固化体长期处置性能现场实验

玻璃固化体在地质处置库中高温、地壳应力、水力、化学和辐射等耦合作用下，其行为与常规行为有着巨大差别。应在地下围岩、缓冲回填材料、包装金属、玻璃固化体和地下水等多重介质及多重因素（热-湿-力-低氧-辐照）耦合条件下，重点开展高放玻璃固化体处置蚀变行为与核素释出行为研究，掌握玻璃腐蚀二次产物的形成规律，研究玻璃固化体中多价态元素的价态分布。

2.3.4重要核素性质现场实验研究

核素形态对于核素迁移的影响有着至关重要的作用（如5 价钚就比4 价钚有更好的迁移能力，钚胶体也比其离子形态更容易随地下水运动），也是目前国际研究的难点。目前国内对于锝、镎、钚和镅等重点关注元素在深部地下水中的化学形态、络合行为、胶体特性研究得还不够深入，后续应在多因素耦合条件下，重点研究地下水的辐解产物、微生物、有机质对核素的氧化-还原作用；研究放射性核素在屏障材料-围岩边界上的胶体行为，探讨胶体在膨润土/围岩界面上的形成机理，考察核素与胶体结合的可逆性，测定胶体对核素迁移的影响程度。

2.3.5核素与介质相互作用现场实验

高放废物的释热会在近场产生温度梯度，可能会对工程结构产生影响。此外，铁的腐蚀产物、流体传输、矿物的离子交换和溶解存在复杂的作用，次生矿的形成，缓冲材料物理性质的变化（孔隙率、渗透性和膨胀压力）等，都会对核素的迁移行为产生重要影响。应重点开展近场水溶液化学长期演化实验，掌握地下水-膨润土系统的长期演变规律；开展大尺度核素迁移现场实验，掌握腐蚀产物、膨润土物理性质变化、近场工程结构坚稳性对核素迁移的影响规律。

2.3.6 现场核素迁移实验

重点开展核素随气体迁移实验，研究近场产气（核素衰变、地下水辐解和金属腐蚀）与气体在工程屏障层中的穿透行为；充分利用地下实验室真实地质水文条件，前期重点开展不吸附核素在人工单孔裂隙、双孔裂隙开展迁移实验，在完全掌握现场实验技术后，逐步深入，开展弱吸附和强吸附核素等现场迁移实验，最终完成原位验证实验。

2.3.7 核素迁移模型

重点研究表面配合模型与迁移模型的耦合，在远场迁移模型中重点关注裂隙粗糙度、充填物等因素对核素迁移的影响。充分利用现场小实验、工程尺度实验、原位验证实验获取的数据，逐步丰富核素迁移数据库；通过模拟计算与实验结果对比，反复迭代，验证地上实验建立的核素迁移模型，最终建立真实条件下的核素迁移模型用于安全评价。

3 结语

高放废物深地质处置是涉及化学、地质（水文地质）、机械、工程、安全评价等多学科的复杂系统工程，需确保在长达一万年以上的时间尺度上放射性核素不进入生物圈中，称为“百年大计，万年工程”。北山地下实验室的开工建设标志着我国高放废物地质处置工程又向前迈出重要一步，紧密配合北山地下实验室工程建设，我国核素迁移现场实验工作应就亟需开展的研发内容及时做出总体规划，有针对性地确定好研究内容，制定出具体方案，以开发地下实验室多因素耦合条件下的核素迁移实验技术为核心，在地下实验室建设前期同步启动核素迁移实验区域选择和建设、地下实验室现场实验方法和装备研发工作；在地下实验室建设过程中和建成后有序开展地下实验室现场核素释放、扩散和弥散等现场迁移实验、多因素耦合条件下玻璃体的腐蚀规律现场实验，获得关键核素的释出源项，测定关键核素在缓冲回填材料、围岩和裂隙中的关键迁移参数，完善核素热力学数据库，验证并完善关键核素迁移模型。为我国高放废物地下处置库工程的顺利实施和最终实现高放废物的安全、妥善处置奠定坚实的技术基础。