钱家店凹陷辉绿岩的时代、成因及对砂岩型铀成矿的制约

杨东光, 聂逢君, *, 夏 菲, , 巫建华, , 严兆彬, , 陈梦雅, 刘晓博, 王海涛, 王常东

钱家店凹陷辉绿岩的时代、成因及对砂岩型铀成矿的制约

杨东光1, 聂逢君1, 2*, 夏 菲1, 2, 巫建华1, 2, 严兆彬1, 2, 陈梦雅2, 刘晓博2, 王海涛3, 王常东3

(1. 东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室, 江西 南昌 330013; 2. 东华理工大学地球科学学院, 江西 南昌 330013; 3. 核工业243地质大队, 内蒙古 赤峰 024006)

松辽盆地西南缘近年来铀找矿获得重要突破, 预示着盆地蕴藏丰富的铀资源。而铀的成矿机理有待查明, 尤其是矿床中广泛发育的辉绿岩, 是否对成矿有改造作用, 辉绿岩、反转构造及铀元素聚集之间的关系目前尚不十分清楚, 制约了进一步找矿的思路。本文以钱家店凹陷钻孔辉绿岩为研究对象, 通过对斜锆石和锆石U-Pb年代学、全岩岩石地球化学的研究, 探讨辉绿岩对区域反转构造的制约, 并结合铀矿物EPMA定年研究, 探讨构造反转作用对U的聚集行为的影响。辉绿岩具有低SiO2(44.90%～51.20%), 高Fe2O3T(9.10%～15.50%)含量, MgO含量变化大(1.89%～12.58%), 可以分为碱性系列和拉斑系列两组。稀土元素和微量元素显示OIB特征, 结合岩石具有高Nb/U值(33.0～51.4), 表明它们均为软流圈成因。辉绿岩斜锆石、锆石U-Pb定年及前人Ar-Ar定年表明, 碱性系列岩石形成于51～47 Ma, 早于拉斑系列岩石(42～40 Ma)。碱性系列岩石具有较高的HREE含量和Ta/Yb、Sr/Yb值, 表明其与拉斑系列为不同深度部分熔融的结果, 暗示始新世期间岩石圈发生减薄。铀矿物EPMA化学定年结合前人矿石全岩U-Pb等时线年龄结果表明, 钱家店砂岩型铀矿成矿时代集中在67～53 Ma、43～37 Ma和17～0.7 Ma。结合前人低温热年代学研究, 表明盆地内铀成矿作用具有多期、多阶段特点。以往多强调正反转构造背景下的表生流体成矿作用, 如嫩江末期及中新世以来的构造抬升形成构造斜坡, 造成表生含铀含氧流体渗入氧化作用成矿。钱家店凹陷辉绿岩、断裂与铀矿床密切的空间关系, 以及热流体与目的层砂岩相互作用所形成的热液蚀变矿物与铀矿物共生的特点, 指示始新世存在负反转背景下热液改造型铀成矿作用。

钱家店铀矿床; 松辽盆地; 辉绿岩; 年代学; 构造反转; 铀矿化

0 引 言

铀作为典型的氧化还原敏感元素, 在氧化状态下(U6+)容易氧化迁移, 而在还原状态下容易沉淀(Langmuir, 1978; Wilde et al., 2013)。砂岩型铀矿为外生矿床, 铀矿物被黏土矿物吸附或黄铁矿还原沉淀在辫状河或扇三角洲砂体内(Finch and Davis, 1985)。砂岩型铀矿的形成需要以下条件: ①铀储层砂体(焦养泉等, 2006); ②层间氧化带; ③铀源; ④促进铀沉淀聚集的还原环境(Rallakis et al., 2019)。在这些因素中, 构造演化起着关键性作用, 一方面构造控制着找矿目的层的形成, 如断拗转换期扇三角洲、辫状三角洲、辫状河、曲流河、湖相的沉积作用和沉积相的分布规律; 另一方面, 盆地演化后期的构造反转对含铀含氧流体的运移也起着重要作用(张成勇等, 2015; Huston et al., 2016; 王飞飞等, 2017; 刘武生等, 2018; 赵忠华等, 2018; Cheng et al., 2019, 2020)。

钱家店铀矿床过去被认为是典型的层间氧化带型铀矿床(夏毓亮等, 2003, 2010; 焦养泉等, 2015)。关于沉积相、沉积环境、砂岩岩相学及地球化学、黏土矿物在成矿过程中的作用、矿物结构及共生关系、矿化时间及成矿模型等方面前人做了大量的研究工作(罗毅等, 2007, 2012; 陈晓林等, 2008; 李宏涛等, 2008; 荣辉等, 2016; Cheng et al., 2018b; 李建国等, 2018; 焦养泉等, 2018)。铀矿物主要吸附(还原)在碳质碎屑及黄铁矿中(张明瑜等, 2005; Bonnetti et al., 2017)。基于微观形态学及黄铁矿原位硫同位素、方解石碳同位素研究, Bonnetti et al. (2017)和Zhao et al. (2018)强调细菌硫酸盐还原作用(BSR)及油气对铀矿床成因的影响。含矿目的层姚家组形成于干燥炎热气候条件, 铀储层砂体缺少足够的还原介质, 铀矿体空间上与二次还原灰色砂岩或漂白的白色砂岩共生(蔡建芳等, 2018), 结合氧化还原过渡带辉绿岩的大量分布(图1b), Yang et al. (2020)认为辉绿岩以及辉绿岩引起的蚀变晕可以为铀矿化提供还原剂, 促进含铀含氧流体的沉淀。此外, Rong et al. (2019)通过对该矿床碳质碎屑详细的岩相学研究, 发现碳质碎屑内惰霉素及镜质体反射率(o)在矿化段显示明显增加趋势, 并认为铀矿化及o的增加与辉绿岩有关。可见辉绿岩及微生物、油气均对铀矿床的形成产生重要影响。然而, 关于构造演化对铀矿床成因影响的研究, 相对薄弱。对松辽盆地而言, 由于新生代地层缺失, 构造反转的时间仍存在不同认识(Wang et al., 2016; Cheng et al., 2018b, 2019), U的聚集与构造反转作用的关系仍不清楚。Wang et al. (2016)从盆地演化的角度认为构造反转始于79.1 Ma 并于64 Ma结束, 然而Cheng et al. (2018b)基于低温热年代学研究, 认为以褶皱和逆冲断层为特点的反转构造发生于渐新世‒中新世(40～10 Ma)。钱家店铀矿床广泛分布的辉绿岩为盆地构造演化及砂岩型铀矿床成因的理解提供了新的窗口。基于全岩Ar-Ar定年, 夏毓亮等(2010)指出辉绿岩形成时代为49.5±5 Ma; 而白兴吐铀矿床锆石U-Pb定年结果显示辉绿岩侵位时间为70.0±3.0 Ma(Cheng et al., 2018a); Yang et al. (2020)对侵入到姚家组和嫩江组砂岩中辉绿岩进行锆石LA-ICP-MS定年, 认为其形成时代为～40 Ma。对辉绿岩形成时代的认识还存在分歧, 铀成矿时代与辉绿岩侵位以及构造反转的关系还不清楚。

基于以上研究现状及存在问题, 本文以钱家店凹陷钻孔辉绿岩为研究对象, 通过辉绿岩斜锆石和锆石U-Pb定年、全岩主微量元素地球化学方面的研究, 结合铀矿物的化学成分定年以及前人低温热年代学资料, 探讨反转构造与U聚集之间的关系。

1 区域地质背景及岩相学特征

松辽盆地位于东北地区, 是重要的含石油、天然气、铀矿盆地, 面积达260000 km2(Wang et al., 2007; Feng et al., 2010), 盆地周边被大兴安岭、小兴安岭、张广才岭以及华北克拉通环绕(Wu et al., 2011; 图1a)。盆地基底主要由古生代‒中生代变质岩和火成岩组成, 中生代以来进入沉积盖层演化阶段。盆地演化可分为150～105 Ma期间的火山裂谷沉积期(火石岭组J3、沙河子组K1和营城组K1), 105～79.1 Ma的后裂谷期(登楼库组K1、泉头组K2、青山口组K2、姚家组K2和嫩江组K2)和79.1～40 Ma间的构造反转期(四方台组K2、明水组K2)3个阶段(Wang et al., 2016)。自晚白垩世嫩江期末至新近纪, 研究区一直处于隆升剥蚀状态, 故缺失上白垩统四方台组、明水组以及古近系和新近系。

钱家店铀矿床位于松辽盆地西南部(图1a), 铀矿化产于姚家组灰色砂体中(图2)。姚家组形成于干燥炎热气候条件, 以红色沉积为主, 灰色砂体主要有原生灰色砂体和二次还原灰色砂体, 原生灰色砂体分布范围较小, 主要受沉积相和古地貌控制, 关于二次还原灰色砂体普遍认为与深部煤和油气作用有关(蔡建芳等, 2018)。铀矿体平均品位0.0104%～ 0.0287%(张万亮等, 2017), 矿体形态呈板状或透镜状, 主要铀矿物包括沥青铀矿和铀石(夏毓亮等, 2010; 罗毅等, 2012; 荣辉等, 2016; Bonnetti et al., 2017; Zhao et al., 2018)。姚家组岩性主要为浅灰色、灰色、砖红色、褐黄色、杂色细砂岩, 夹砖红色、紫红色、灰色泥岩、碳质泥岩及粉砂质泥岩, 主含矿砂体为灰色细砂岩、中砂岩和粗砂岩(图2; 蔡建芳等, 2018), 岩石呈孔隙式胶结, 胶结物为黏土矿物、碳酸盐、黄铁矿等。

铀矿物多赋存在碎屑颗粒填隙部位(图3c), 少数赋存在碎屑颗粒内部。铀矿化主要有3种形式, 即吸附铀、铀矿物及含铀矿物, 吸附铀为主体且主要吸附在黏土矿物(高岭石、伊利石)、有机质或碎屑颗粒表面。KL07样品中沥青铀矿与碳质碎屑等有机质相伴生(图3c), 图3d中钛铀矿交代早期锐钛矿, 围绕其边缘呈镶边结构, 且与碳质碎屑、高岭石、伊利石等黏土矿物关系密切(图3d、e)。图3e中铁白云石(Ank)包裹黄铁矿颗粒, 表明其形成晚于黄铁矿。黄铁矿常以草莓状和自形晶形式存在, 且自形晶常围绕草莓状黄铁矿生长(图3f、g)。钛铀矿呈脉状沿裂隙充填, 且与自形黄铁矿共生(图3g、h)。

图1 松辽盆地构造单元(a, 据Feng et al., 2010)及钱家店凹陷层间氧化带与辉绿岩空间分布特征(b, 据荣辉等, 2016; 聂逢君, 2017)

辉绿岩广泛分布于姚家组砂岩中, 可见碳酸盐脉穿切, 蚀变晕显示二次还原灰白色带, 还原性砂体中普遍以绿色蚀变为特征, 可见红色砂岩被漂白(图3a)。辉绿岩为辉绿结构、块状构造, 结晶程度不均匀, 显示细粒到中粗粒结构变化特点, 主要由斜长石(60%～65%)、单斜辉石(30%～35%)、橄榄石(5%～10%)和少量磁铁矿组成(图3b)。

2 测试方法

2.1 斜锆石、锆石U-Pb定年

样品粉碎至80～100目后运用重液和磁法使重矿物和磁性矿物分离, 并在双目镜下挑选出斜锆石及锆石。分选出的斜锆石、锆石浇筑在环氧树脂上, 剖光直至斜锆石和锆石1/2露出。在同位素分析之前进行阴极发光(CL)图像采集用以观察表面形态和内部结构, 挑选无裂隙和包裹体部位进行标记。LA-ICP-MS斜锆石U-Pb年代学测试在北京科荟测试技术有限公司完成。激光剥蚀系统采用RESOlution型193nm气体准分子激光器, 质谱仪为耶拿公司PQMS型四极杆等离子质谱。激光束斑直径32 μm, 激光能量密度10 J/cm2, 剥蚀频率5 Hz。载气使用高纯度He气, 气流量为600 mL/min;辅助气为Ar气, 气流量为1.15 L/min。使用标准斜锆石Phalaborwa作为外标进行同位素比值校正。LA-ICP-MS锆石U-Pb年代学测试在核资源与环境国家重点实验完成。激光剥蚀系统采用美国相干公司(Coherent)COMPExPro型193nm气体准分子激光器, 质谱仪为美国Agilent科技有限公司7900型四极杆等离子质谱。激光束斑直径32 μm, 激光能量密度10 J/cm2, 剥蚀频率5 Hz。载气使用高纯度He气, 气流量为600 mL/min; 辅助气为Ar气, 气流量为1.15 L/min。使用标准锆石91500作为外标进行同位素比值校正。采用GLITTER软件进行数据处理, 最后用Isoplot程序进行绘图。

2.2 矿物化学成分分析

挑选新鲜的辉绿岩及矿化砂岩磨成电子探针片, 并进行背散射图像观察及电子探针成分分析。矿物的背散射图像观察及成分分析主要由东华理工大学核资源与环境国家重点实验室的JEOL-JXA8230型电子探针完成。测试条件为加速电压15 kV, 电流20 nA, 铀矿物根据实际情况一般选择点分析, 颗粒大者束斑直径选择1～2 μm。Si、Mg、Fe、Al、Ca、Na、K、F、Cl 等主量元素或易挥发元素特征峰测量时间为10 s, 背景测量时间为5 s; P、Nb、Ti、Zr、Hf、U、Th、Cr、Y、Mn、Pb、Sr、Ba和REEs 等微量元素特征峰测量时间为20 s, 背景测量时间为10 s, 所有测试数据均采用ZAF 程序进行了校正处理。

2.3 全岩主量和微量元素分析

野外采集样品, 粗碎成小块, 去除风化面, 在玛瑙研磨机磨碎至200目。所选样品的磨制工作在北京科荟测试技术有限公司完成。火成岩样品的主量和微量元素分析测试工作均在北京科荟测试技术有限公司完成, 样品主量元素的测定采用X射线荧光光谱(XRF; 仪器型号: Rigaku RIX 2100spectrometer)玻璃熔片法, 分析精度优于5%。微量元素采用电感耦合等离子质谱法(ICP-MS)分析, 分析精度一般优于10%。

图2 辉绿岩与铀矿化的关系(ZKX35-14号钻孔)

(a) 辉绿岩与红色砂岩接触部位见灰色砂岩出露, 同时可见红色砂岩被漂白; (b) 辉绿岩显微镜下特征; (c) 沥青铀矿与碳质碎屑、高岭石等黏土矿物相共生; (d) 钛铀矿交代早期锐钛矿; (e) 铁白云石包裹早期形成的黄铁矿颗粒, 沥青铀矿被黏土矿物伊利石吸附; (f) 自形黄铁矿围绕草莓状黄铁矿生长; (g) 钛铀矿呈脉状充填; (h) 钛铀矿呈脉状充填并与绿泥石共生。矿物代号: Cpx. 单斜辉石; Ol. 橄榄石; Pl. 斜长石; Qtz. 石英; Kfs. 钾长石; Pit. 沥青铀矿; C. 碳质碎屑; Bran. 钛铀矿; Ant. 钛铁矿; Chl. 绿泥石; Ill. 伊利石; Kao. 高岭石; Py. 黄铁矿; Ank. 铁白云石。

3 测试结果

3.1 LA-ICP-MS斜锆石U-Pb定年

对辉绿岩样品(BLS17-3)中的斜锆石进行年代学测试, 分析结果见表1。背散射图像显示, 斜锆石呈短柱状, 短轴长度介于20～50 μm 之间, 长轴多为50～120 μm, 晶型较好(图4a)。选择15个点进行测试,206Pb/238U表面年龄在35.3±0.4 Ma～56.2±1.0 Ma之间, 在U-Pb年龄谐和图中(图5a), 样品测点普遍偏离谐和线, 呈水平分布, 与放射性Pb丢失有关, 导致207Pb/235U年龄偏离谐和曲线, 然而206Pb/238U年龄在误差范围内一致, 因此206Pb/238U加权平均年龄是可靠的, 其中12个测点的加权平均年龄为39.1±1.2 Ma(MSWD=15), 代表该辉绿岩的结晶年龄。

3.2 LA-ICP-MS锆石U-Pb定年

对两件辉绿岩样品(BLS14-5和BLS16-4)进行锆石U-Pb年代学测试, 分析结果见表2。CL图像显示, 锆石呈半自形柱状或它形粒状(图4b、c), Th/U值高, 为0.35～2.23, 显示岩浆锆石特征(Hoskin et al., 2003)。

样品BLS14-5共选择30个点进行测试, 其中25个测点的206Pb/238U表面年龄在37.8±0.9 Ma～42.9± 1.0 Ma之间, 加权平均年龄为39.7±0.7 Ma(MSWD= 3.1)(图5b), 应代表该辉绿岩的形成时代。测点21的206Pb/238U表面年龄为198±4 Ma, 可能代表岩浆上升过程过捕获围岩中的锆石或继承性锆石的年龄。另外4个测点(6、13、19和28)谐和度较差(<80%), 偏离谐和曲线。

样品BLS16-4共选择22个点进行测试, 有5个测点的206Pb/238U表面年龄在46.5±0.9 Ma～51.0± 1.0 Ma之间, 加权平均年龄为47.3±2.0 Ma(MSWD= 4.2)(图5c), 代表该辉绿岩的形成时代。12个测点的206Pb/238U表面年龄在615±6 Ma～869±9 Ma之间(图5d), 可能代表岩浆上升过程过捕获围岩中的锆石或继承性锆石的年龄。另外5个测点(1, 9, 14, 18和19)偏离谐和曲线, 可能由于铅丢失导致。

表1 钱家店凹陷辉绿岩LA-ICP-MS斜锆石U-Pb定年结果

图4 辉绿岩代表性斜锆石(a)和锆石(b、c)背散射图像(BSE)

图5 辉绿岩斜锆石(a)和锆石(b、c、d)U-Pb年龄谐和图

表2 钱家店凹陷辉绿岩锆石U-Pb同位素分析结果

续表2:

3.3 铀矿物化学成分及化学年龄

铀矿物电子探针分析结果见表3, 因电子探针无法检测碳、OH、羧基、有机质等的含量, 导致检测总量<100%。研究区铀矿物类型主要为沥青铀矿、铀石和含钛铀矿物。沥青铀矿UO2含量为63.29%～78.34%, SiO2为0.18%～3.19%, CaO为1.72%～ 5.72%; 铀石UO2在63.28%～72.68%之间, SiO2在6.67%～8.64%之间, CaO在2.01%～4.31%之间; 含钛铀矿物UO2在25.48%～57.63%之间, TiO2在16.08%～ 66.70%之间, SiO2在0.49%～6.39%之间, CaO在1.06%～4.14%之间, 且主要出现在含Ti矿物(锐钛矿、铁钛氧化物)周围(图3d)。

砂岩型铀矿床成矿时代的确立对铀矿床成矿过程的理解具有重要意义。由于含钛铀矿物UO2含量较低(<60%), 化学成分定年准确度较差, 本次仅对沥青铀矿和铀石进行EPMA化学成分定年, 结果见表4。成矿时代分别为43～37 Ma和17～0.7 Ma, 显示出两阶段矿化特征(图6), 沥青铀矿在两个阶段均有产出, 而铀石只出现在成矿晚阶段(17～0.7 Ma)(Zhao et al., 2018)。成矿时代相比于之前通过全岩质谱法获得的U-Pb等时线年龄96±14 Ma、67±5 Ma、53±3 Ma、40±3 Ma和7±0 Ma(张明瑜等, 2005; 罗毅等, 2007)更年轻且集中。

表3 钱家店铀矿床代表性铀矿物(沥青铀矿)电子探针分析结果(%)

注: 铀石数据引自Zhao et al., 2018。

表4 钱家店铀矿床沥青铀矿及铀石电子探针化学年龄

注: 铀石数据引自Zhao et al., 2018; 铀矿物U-Th-Pb化学定年方法见张文兰等, 2003; 郭国林等, 2005。

图6 钱家店铀矿床沥青铀矿和铀石电子探针化学年龄频数图

3.4 全岩主、微量元素特征

主量和微量元素分析结果见表5。钱家店辉绿岩具有低SiO2(43.68%～51.20%)、高Fe2O3T(9.10%～ 15.50%)、较富碱(K2O+Na2O=3.91%～6.73%)以及MgO (1.89%～12.58%)含量变化大的特征。根据火山岩TAS分类图解, 样品可分为碱性系列和亚碱性系列两类(图7a), 在AFM图解上, 亚碱性系列样品均落入拉斑玄武岩系列区域内(图7b)。基于CIPW标准矿物Ne-Ol-Di-Hy-Q分类图解, 研究区样品可分为碱性玄武岩系列(Group 1和Group 2)和石英拉斑玄武岩系列(Group 3)(图7c), 标准矿物Ne含量, 碱性玄武岩系列进一步可分为碧玄岩系列(Group 1, Ne>5%)和碱性橄榄玄武岩系列(Group 2, Ne<5%) (图7d)。

所有样品均具有洋岛玄武岩(OIB)特征, 球粒陨石标准化稀土元素配分图解上(图8a、c)样品均富集轻稀土元素(LREE), 亏损重稀土元素(HREE), 轻重稀土元素分异明显((La/Yb)N=3.63～28.8), 无明显Eu异常, 表明不存在斜长石的分离结晶作用。在原始地幔标准化微量元素蛛网图中(图8b、d), 样品富集大离子亲石元素(LILE) K、Rb、Sr和Ba以及高场强元素(HFSE)Nb、Ta、Zr、Hf和P等。整体看相比于拉斑系列, 碱性系列辉绿岩整体具有更高的REE总量(78.0～251 μg/g)以及微量元素组成(图8)。

表5 钱家店凹陷辉绿岩主量(%)、微量元素(μg/g)分析结果

续表5:

(a) (Na2O+K2O)-SiO2(据 Irvine and Baragar, 1971); (b) AFM图解(拉斑和钙碱性系列界限据Irvine and Baragar, 1971), A=Na2O+K2O (%); F=FeOT (%); M=MgO (%); (c) Ne-Ol-Di-Hy-Qz分类图解, 据Yoder and Tilley, 1962; Thompson et al., 2007; (d) Ol-Ne分类图解, 据池际尚, 1988。

4 讨 论

4.1 分离结晶与地壳混染

玄武质岩浆上升过程中一般经历地壳混染和分离结晶作用, 或分离结晶与同化作用, 能够显著影响样品的化学成分。研究区辉绿岩具有低的SiO2含量(43.68%～51.20%), 变化的MgO(4.59%～15.87%)含量(图9), 同时在微量元素蛛网图中, 显示Sr正异常, 暗示可能存在地壳物质混染。然而, Sr含量并不随MgO含量降低而增高, 此外Xu et al. (2012)已发表的同位素数据显示, 并不存在随MgO含量降低, (87Sr/86Sr)i增高和Nd()值降低趋势, 表明地壳物质的混染作用是微弱的。

在哈克图解中, 随着MgO含量降低, Ni及Cr含量逐渐降低(图9e、f), 表明存在橄榄石的分离结晶作用, 同时CaO含量随MgO含量降低具有先增高后降低的趋势, 并在MgO含量为7%左右达到最大值(图9d), 表明随着岩浆演化, 先发生橄榄石分离结晶作用, 当MgO<7%时, 发生单斜辉石的分离结晶作用。

4.2 地幔源区

辉绿岩的SiO2含量(43.68%～51.20%)普遍较低, 部分样品(BLS01-5和BLS01-6)具有高MgO(12.22%～ 12.58%)及Cr(390～431 μg/g)、Co(57.9～61.9 μg/g)、Ni(385～428 μg/g)含量, 表明来自地幔部分熔融, 部分样品MgO、Cr、Co、Ni含量较低可能与分离结晶有关。此外, 高Nb/U值(23.0～45.6)(图10a)以及OIB型稀土及微量元素组成(图8), 结合已发表的Sr-Nd同位素组成, 暗示源区为亏损的软流圈地幔。微量元素富集LILE及LREE, 暗示源区存在富集组分的加入。在排除地壳物质混染后, 可能的解释是岩浆受到流体/熔体的交代作用。在Nb/Zr-Th/Zr图解上(图10b), 样品显示熔体有关的富集趋势, 明显不同于流体有关的富集特征。由于CaO在辉石岩的分配系数远小于橄榄岩(Herzberg, 2011), 因此辉石岩源区起源的熔体通常具有较低的CaO含量。在CaO-MgO图解中(图9d), 样品均落入辉石岩源区的熔体内。此外, 由于Fe和Mn在橄榄石和辉石中具有不同的分配系数, 辉石岩源区的熔体比橄榄岩源区的熔体具有较高的Fe/Mn值(>60)。钱家店辉绿岩具有较高的Fe/Mn值(62.48～77.36, 平均67.71), 高于洋中脊玄武岩平均值(～57)。Zn和Fe在橄榄石和斜方辉石的分配系数相对一致, 而在单斜辉石和石榴子石中Zn/Fe<1, 单斜辉石分离结晶可能使样品的Zn/Fe值增高, 然而即使是分异程度较低的样品(MgO>8%), 仍具有较高的Zn/Fe值, 10000×Zn/Fe值介于11.21～17.58之间, 平均14.18, 远高于上地幔值8.5, 与源区为辉石岩的武岩样品一致(Le Roux et al., 2010)。地震层析成像显示, 中国东部核幔过渡带存在停滞的太平洋板片(Huang and Zhao, 2006; Wei et al., 2015), 在邻区双辽, 玄武岩具有低δ26Mg值, 玄武岩中单斜辉石斑晶显示低δ18O值特征, 指示沉积碳酸盐再循环进入上地幔(Chen et al., 2017; Li et al., 2017)。可能的解释是, 地幔橄榄石与再循环的沉积碳酸盐反应生成了辉石岩。

4.3 辉绿岩形成的构造背景

如前所述, 辉绿岩可分为碱性玄武岩和拉斑玄武岩系列。碱性系列相比于拉斑系列具有更低的SiO2含量, 更高的REE总量, 表明不同程度分离结晶并不是造成两者之间成分差异的主要原因。通常, 熔融压力对岩浆的硅饱和具有重要影响(Takahashi and Kushiro, 1983; Kushiro, 2001; Xu et al., 2005), 高压条件下, 低程度部分熔融产生的岩浆具有高Ne含量, 而低压条件下高程度部分熔融产生的岩浆标准矿物常出现Hy和Q(DePaolo and Daley, 2000)。研究区碱性系列辉绿岩具有高Ne含量, 而多数拉斑系列辉绿岩不含Ne, 暗示两者成分差异可能与不同熔融条件有关。在石榴子石中Yb比La和Sm具有更高的相容性, 岩石经历低程度部分熔融通常具有高La/Yb 和Sm/Yb值, 而岩石经历高程度部分熔融或起源于尖晶石相稳定区域通常具有低La/Yb 和Sm/Yb值(Xu et al., 2005), 因此Sm/Yb-La/Yb图解(图10c)常用于区分来自尖晶石橄榄岩和石榴石橄榄岩熔融产生玄武岩, 可见1%～20%的熔融可产生研究区辉绿岩, 拉斑系列相比于碱性系列辉绿岩显示高程度部分熔融, 这与(Yb/Sm)PM-(Tb/Yb)PM图解(图10d)得到的结论一致。由于熔融深度与熔融压力具有负相关关系(Langmuir et al., 1992), 碱性系列比拉斑系列辉绿岩形成的深度更深。

球粒陨石标准化数据引自Boynton (1984), 原始地幔标准化数据引自Sun and McDonough (1989)。

图9 钱家店凹陷辉绿岩MgO与相关主量及微量元素协变关系图解(图例同图6)

图10a中: MORB和OIB数据引自Hofmann et al. (1986); 上地壳和下地壳数据引自Rudnick and Gao (2003); MORB-OIB 区域据Pearce (2008)。

辉绿岩斜锆石U-Pb定年及前人Ar-Ar定年(Xu et al., 2012)表明, 碱性系列辉绿岩形成于51～47 Ma, 早于拉斑系列42～40 Ma。而岩石圈减薄可以揭示研究区碱性系列到拉斑系列辉绿岩成分的变化。可能的情况是, ～50 Ma左右, 岩石圈相对较厚, 以至于只有较深部位的辉石岩发生部分熔融, 形成碱性系列辉绿岩(图11a)。随着岩石圈减薄, ～40 Ma左右, 相对浅部辉石岩也开始熔融, 因此发生相对高程度部分熔融, 形成拉斑系列辉绿岩(图11b)。

Maruyama and Seno (1986)基于大洋板块与欧亚板块相对运动方向结合相关地质学资料, 对东亚～250 Ma以来古地理进行重建, 认为钙碱性岩浆指示存在板块俯冲, 板块边界为转换断层以及非常低的汇聚速率时不会出现岩浆活动, RFT型三节点或洋中脊俯冲能够在海沟附近产生弧前火山以及宽的火山岩带, 低P/T型区域变质岩带隆升与碰撞事件有关, 并描绘板块运动速率及运动方向如图12所示, 基于以上发现结合钱家店地区研究总结如下: ①与太平洋板块相比伊泽奈岐(Izanagi)板块的俯冲速率相对较大(>20 cm/a), 因此中国东部早白垩世‒晚白垩世早期大面积岩浆岩分布, 晚白垩世以来岩浆活动减弱; ②53～48 Ma太平洋板块向北北西方向俯冲, 48～43 Ma转为北西方向; ③太平洋板块俯冲方向的改变是造成钱家店碱性系列和拉斑系列辉绿岩成分变化的内在机制。

图11 钱家店凹陷辉绿岩成因模型(据Xu et al., 2018)

因此, 不同程度部分熔融是造成研究区辉绿岩成分变化的主要原因, 其动力学机制可能与太平洋板块俯冲方向的改变有关, 始新世期间松辽盆地发生岩石圈减薄。

4.4 对砂岩型铀矿的影响

盆地构造演化对砂岩型铀矿的形成起重要影响。构造运动控制着砂体的沉积、流体运移以及古气候的变化(Jin et al., 2016, 2020)。砂岩型铀矿床与构造反转及剥蚀作用关系密切。所谓反转构造是指同一地质体在不同地质历史时期构造作用下发生反向变化, 产生与前期构造性质相反的一种复合叠加构造。盆地反转构造形成剥蚀天窗, 改变地下水循环状态, 有利于层间氧化带和铀矿化的形成, 铀矿化往往与区域构造隆升在时间上呈耦合关系(Cheng et al., 2019)。以往人们过多关注正反转构造对铀成矿的影响, 所谓正反转构造是指盆地由伸展构造向挤压构造转变的过程。以松辽盆地为例, 晚白垩世嫩江期末, 盆地受NW-SE向挤压影响形成大量正反转构造(张振强等, 2006), 目的层姚家组沉积之后构造抬升形成构造斜坡, 有利于层间氧化带的形成, 含铀含氧流体沿着层间氧化带侧向渗入, 遇还原介质富集成矿。

然而, 盆地由挤压构造转化为伸展构造作用的负反转构造, 由于较难识别, 常被忽略。本次研究中, 钱家店凹陷辉绿岩可分为碱性系列和拉斑系列, 其中碱性系列形成于50～47 Ma, 而拉斑系列形成于42～40 Ma, 指示始新世以来, 太平洋板块的俯冲方向及俯冲速率发生改变(图12), 盆地构造由挤压抬升转变为伸展张裂的负反转演化, 导致正断层与基性岩浆活动, 并伴随热流体与含矿目的层砂岩相互作用, 出现大量的Fe、Mg碳酸盐、金属硫化物、绿泥石、绢云母等热液蚀变矿物(聂逢君等, 2017; 图3), 铀矿体形态由原来的“卷状”变成了“透镜状”、“囊状”、“板状”。钱家店–白兴吐矿床砂岩中碳酸盐矿物和石英裂隙中的包裹体研究表明, 铀矿床经历了3期热流体活动, 对应的温度分别是80～90 ℃, 110～120 ℃和140～150 ℃, 盐度分别为低盐度(5.0%～10.0%NaCleqv), 中盐度区(10.1%～15.0%NaCleqv)和高盐度区(15.1%～ 20.07%NaCleqv)(聂逢君等, 2017)。另外, 白兴吐矿床中钛铀矿的出现, 直接反映了热流体成矿作用的存在(图3d)。辉绿岩及蚀变晕空间上主要沿氧化还原前锋分布(图1b), 在与辉绿岩接触部位可见姚家组红色砂岩显示二次还原特征, 如氧化砂体被漂白变成白色砂体, 以及渗透性砂体普遍发生绿色蚀变(图3a), 辉绿岩与钱Ⅰ、钱Ⅱ、钱Ⅲ、钱Ⅳ、钱Ⅴ矿床也显示了密切的空间关系(颜新林, 2018)。

图12 太平洋板块运动方向、运动速率随时间变化图(据Maruyama and Seno, 1986)

由于砂岩型铀矿床中铀矿物颗粒细小, 且矿床形成后U-Pb体系难以完全封闭, 成矿时代的确定难度较大。尽管如此, 许多学者也对此进行了有益探索。通过对姚家组下段浅灰色细砂岩和姚家组上段灰白色细砂岩中铀矿物U-Pb同位素测定, 罗毅等(2007)获得了67±5 Ma和40±3 Ma U-Pb等时线年龄。通过对钱家店铀矿床的研究, 夏毓亮等(2010)也获得了67±5 Ma、53±3 Ma、41±4 Ma的矿石全岩U-Pb等时线年龄。本文通过对铀矿物EPMA化学成分研究, 计算出钱家店砂岩型铀矿成矿时代集中在43～37 Ma和17～0.7 Ma(图5)。可见, 盆地内铀成矿作用表现为多期、多阶段特点: 第一期为嫩江末期, 即67～53 Ma, 对应嫩江末期构造抬升后的表生流体成矿; 第二期为43～37 Ma, 对应辉绿岩有关的热流体叠加改造成矿; 第三期为17～0.7 Ma, 对应松辽盆地渐新世‒中新世的抬升剥蚀事件(Cheng et al., 2018b, 2020)(图13)。

图13 盆地演化与砂岩型铀矿化关系(据Bonnetti et al., 2017)

5 结 论

根据钱家店矿床辉绿岩的年代学与地球化学研究, 同时结合该区已有的研究成果, 得出如下主要认识:

(1) 钱家店凹陷辉绿岩可分为碱性系列和拉斑系列, 斜锆石、锆石U-Pb以及前人Ar-Ar定年表明, 碱性系列(51～47 Ma)早于拉斑系列(42～40 Ma)。铀矿物EPMA化学定年结合前人矿石全岩U-Pb等时线年龄结果表明, 钱家店砂岩型铀矿成矿时代集中在67～53 Ma、43～37 Ma和17～0.7 Ma。

(2) 辉绿岩起源于软流圈地幔, 并受到再循环碳酸盐熔体的交代作用。拉斑系列比碱性系列形成深度浅, 辉石岩源区不同程度部分熔融是造成它们之间成分差异的主要原因。

(3) 盆地内铀成矿作用表现为多期、多阶段特点, 第一期为67～53 Ma, 对应嫩江末期构造抬升后的表生流体成矿; 第二期为43～37 Ma, 对应辉绿岩有关的热流体叠加改造成矿; 第三期为17～0.7 Ma, 对应松辽盆地中新世以来的抬升剥蚀事件。

致谢:感谢核工业243大队在野外工作期间给予了帮助和支持。锆石LA-ICP-MS测试得到了东华理工大学核资源与环境国家重点实验室钟福军老师的大力帮助, 两位匿名审稿专家提出了宝贵的修改意见和建议, 在此一并致以特别感谢。

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Age and Petrogenesis of Early Cenozoic Dolerites in the Qianjiadian Sag, Southwest Songliao Basin, NE China: Implications for the Genesis of Sandstone-hosted Uranium Deposits

YANG Dongguang1, NIE Fengjun1, 2*, XIA Fei1, 2, WU Jianhua1, 2, YAN Zhaobin1, 2, CHEN Mengya2, LIU Xiaobo2, WANG Haitao3, WANG Changdong3

(1. State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, Jiangxi, China; 2. College of Earth Science, East China University of Technology, Nanchang 330013, Jiangxi, China; 3. NO.243 Geological Party, CNNC, Chifeng 024006, Inner Mongolia, China)

The breakthrough of sandstone-type uranium deposit exploration in the last few years demonstrated that the southern Songliao basin may host abundant uranium resources. However, the genetic mechanism of ore deposit, especially (1) the possible impacts of the widely distributed dolerite on the orebodies, and (2) the relationship among the dolerite, tectonic inversion and accumulation of uranium remains poorly constrained, which influences the prospecting efficacy. In this study, baddeleyite and zircon U-Pb dating, geochronology of uranium minerals (the EMPA chemical dating method), whole-rock geochemistry, and mineral chemical compositions were conducted for the dolerites from the Qianjiadian area. The dolerites display low SiO2of 44.90% to 51.20%, high Fe2O3Tcontents of 9.10% to 15.50%, and variable MgO contents (1.89% to 12.58%), and can be subdivided into alkali and tholeiitic dolerites. They are characterized by OIB type rare earth and trace element signatures with Nb/U ratios varying from 33.0 to 51.4, suggesting a common asthenospheric origin that underwent subduction-related enrichment prior to melting. Baddeleyite and zircon U-Pb and previous Ar-Ar dating results show that the alkali dolerites formed earlier (51 – 47 Ma) than the tholeiitic dolerites (42 – 40 Ma). Compared to the tholeiitic dolerites, the alkali dolerites have higher HREE contents and Ta/Yb and Sr/Yb ratios, which may reflect different depth of partial melting. Besides, EMPA chemical dating results and available U-Pb ages of the whole rocks suggest three stages of uranium mineralization, i.e., 67 – 53 Ma, 43 – 37 Ma, and 17 – 0.7 Ma, respectively. Combined with previous research, the uranium mineralization of the basin shows the characteristics of multi-period and multi-phase. Previously, more attention had been paid to the mineralization of supergene fluid under the positive reverse tectonics, such as the tectonic slope formed by tectonic uplift since the end of the Nenjiang period and Miocene, respectively, which resulted in the infiltration and oxidation of supergene uranium-bearing and oxygen-rich fluid. The intimate spatial relationship between the dolerites and uranium ore deposits, and the symbiotic relationship between minerals hydrothermal origin and uranium minerals, reveal the existence of hydrothermal modification type uranium mineralization under negative inversion structure system during Eocene.

Qianjiadian uranium deposit; Songliao Basin; diabase; geochronology; tectonic inversion; uranium mineralization

P597; P595; P612

A

1001-1552(2022)02-0334-022

2020-11-04;

2021-05-08

国家自然科学基金项目(U2067202、41772068、41562006、41862010)和国家重点基础研究发展规划项目(2015CB453002)联合资助。

杨东光(1988–), 男, 讲师, 从事岩石地球化学方向研究。E-mail: yangdg@ecit.edu.cn

聂逢君(1962–), 男, 教授, 从事铀矿地质与沉积地质学方向研究。E-mail: niefj@ecit.edu.cn