大气氚释放剂量评价模式验证

杨 洁，廉 冰， 吕彩霞，王 彦，陈 佳， 陈佳辰，岳 琪

(1.中国辐射防护研究院，太原 030006；2.生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082)

为了估算气载氚所致公众辐射剂量，国内外对氚剂量评价模式开展过许多研究工作[1-11]。国际原子能机构(IAEA)19号报告《放射性物质释放对环境影响的评价模型》中推荐氚的长期释放剂量评价模型采用比活度模型[1]。美国核管制委员会(NRC)导则1.109《反应堆流出物正常排放所致公众年剂量评价》中采用比活度模型计算植物产品中氚的浓度[2]。《核工业30年辐射环境质量评价》中推荐采用比活度模型来估算氚在食物链中的转移，介绍了空气中氚向植物的转移以及含氚灌溉水中氚向植物的转移规律[3]。早期氚辐射剂量评价模型多采用比活度方法，即假定在所有环境介质中的比活度(T/H)和在大气水分中一样，通过计算环境介质中氚浓度来推算出氚对公众造成的剂量，其中不考虑氚的化学形态，不进行无机氚和有机氚的区分。之后，研究发现比活度模型计算的剂量往往比实际剂量高，因为在大多数环境介质中比活度 T/H 比大气中的低。且原有方法对于T的化学形态无区分，只考虑无机氚(HTO)造成的剂量，而研究表明食入1 Bq的有机氚(OBT)的剂量是食入1 Bq的HTO剂量的2.3倍[10]，因而OBT对人造成的剂量贡献更大。2010年，IAEA第472号技术报告《陆地和淡水环境中放射性核素迁移参数预测手册》中对氚在环境中的迁移评价模型进行了改进[4-7]，模拟可食入动植物中氚浓度时，增加考虑了氚不同化学形态的差异性，以便更准确的进行剂量预测。2016年，联合国原子辐射影响科学委员会(UNSCEAR)报告[11]推荐采用比活度改进模型进行氚大气释放所致公众辐射剂量评价，模型中区分了动植物产品中氚的化学形态并推荐了相应的选取参数。

本文以秦山核电基地为例，收集了秦山核电基地周围环境近三年的氚监测数据，基于环境监测结果评价了气载氚对周围公众的辐射剂量。采用UNSCAEAR推荐的气载氚流出物比活度模型评价了秦山核电基地氚所致公众辐射剂量。将基于流出物的评价结果与基于环境监测数据的评价结果进行比较，用于验证大气氚释放比活度改进模型。

1 氚剂量评价

人体摄入氚可以通过摄入动植物产品、饮水和吸入三种途径。UNSCEAR 2016年报告附录A推荐氚采用比活度模型进行剂量评价，氚摄入所致公众有效剂量(HT，Sv/a)计算公式为[11]：

HT=Hinh+Hing+Hdrink

(1)

式中，Hinh为吸入HTO所致内照射剂量，Sv/a；Hing为食入无机氚HTO所致内照射剂量，Sv/a；Hdrink为饮水HTO所致内照射剂量，Sv/a。

(1)吸入内照射剂量Hinh

Hinh=Ca×DCFinh×Ra

(2)

式中，Ca为空气中HTO活度浓度，Bq/m3；DCFinh为核素吸入内照射剂量转换因子，Sv/Bq；Ra为公众年空气摄入量，m3/a。

(2)食入内照射剂量Hing

Hing=DCFing-HTO×(∑Cpp-HTO,i×Upp,i)+

DCFing-OBT×(∑Cpp-OBT,i×Upp,i)+

DCFing-HTO×(∑Cap-HTO,i×Uap，i)+

DCFing-OBT×(∑Cap-OBT,i×Uap,i)

(3)

式中,i为分别对应婴儿、幼儿、少年和成人4个年龄组公众；DCFing-HTO/DCFing-OBT为核素食入无机氚或有机氚的内照射剂量转换因子，Sv/Bq；Cap-HTO,i/Cpp-HTO,i为i类动/植物产品中HTO比活度，Bq/kg；Cap-OBT,i/Cpp-OBT,i为i类动/植物产品中OBT比活度，Bq/kg；Uap,i/Upp,i为i类动/植物产品居民年摄入量，kg/a。

(3)饮水内照射剂量Hdrink

Hdrink=Cw×DCFing-HTO×Qw

(4)

式中，Cw为饮用水中HTO活度浓度，Bq/L，保守考虑按照空气水分中HTO浓度的十分之一[9]进行估算；Qw为公众年饮水量，L/a。

2 基于环境监测数据的评价

笔者在《秦山核电基地氚排放所致周围公众内照射剂量评价》[12]中统计了2014—2016 年秦山核电基地周围居民点环境介质中的氚浓度监测结果，基于统计的环境监测数据评价了秦山核电基地近几年氚排放所致周围公众的辐射剂量，并估算了经食入、吸入、饮水三种途径氚所致秦山核电基地周围公众的年有效剂量。原评价结果引用的吸入剂量转化因子引自《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)[13]中的“附录表B7吸入：公众成员吸入单位摄入量所致的待积有效剂量e(g)，(Sv·Bq-1)”；对于HTO的吸入剂量转换因子应取“附录表B9吸入：可溶性或活性气体与蒸气之单位摄入量所致的待积有效剂量”，因此对评价结果进行了修正(见表1)。评价结果显示近几年秦山核电基地氚排放所致西北西方位2.4 km处的秦联居民组婴儿、幼儿、少年和成人4个年龄组公众的年平均有效剂量分别为0.19、0.32、0.29和0.24 μSv/a，关键居民组为幼儿组，关键途径为食入内照射。

表1 基于环境监测数据评价秦山核电基地周围公众经不同途径摄入氚所致有效剂量Tab.1 Effective dose caused by tritium intake from different pathways for the resident groups around the Qinshan Nuclear Power Base based on environmental monitoring data

3 基于流出物数据的评价[11]

3.1 剂量评价

剂量评价见公式(1)，基于流出物排放所致环境中各介质的浓度计算公式如下：

①空气中HTO活度浓度：

Ca(x)=Di·Q·x-ne-λx/ua

(5)

式中，Ca(x)为在距离释放点x处空气中HTO的活度浓度，Bq/m3；Q为释放速率，Bq/s；Di是距排风口ikm处的扩散因子；x是释放点下风向的距离，km；n经验因子，取1.2；λ为核素的衰变常数，s-1；ua为释放高度处的风速，取2.46 m/s[14]。

②饮水中HTO浓度：

Cw=0.1·Ca,HTO(x)=0.1·Ca(x)·ρH2O/Ha

(6)

式中，Ca,HTO(x)是在距离释放点x处空气水分中HTO活度浓度，Bq/m3；ρH2O为水的密度；Ha为绝对湿度，6×10-3L/m3[1]。

③土壤中HTO活度浓度：

(7)

式中，Csw(x)是在距离释放点x处土壤水中HTO活度浓度，Bq/L；CRs-a是经验常数，取0.3。

④植物产品中HTO比活度：

Cpp-HTO,i(x)=WCp,i·

(8)

式中，Cpp-HTO,i(x)是x处i类植物产品中HTO的比活度，鲜重，Bq/kg；WCp,i是i类植物的含水量(鲜重)，作物取0.12，蔬菜取0.92，草料取0.76，L/kg；RH为相对湿度，取0.7；γ是水中HTO饱和蒸汽压的比率，取0.909[4]。

⑤饮用水/草料水中HTO活度浓度：

(9)

式中，CRf,HTO(x)是x处i类饮用水中/草料水中HTO活度浓度(假设50%摄入来自饮用水，50%来自草料)，Bq/L；Cpasture,HTO(x)为草料中HTO比活度，Bq/kg，采用公式(8)计算得到；WCp,i是植物的含水量(鲜重)，L/kg。

⑥动物产品中HTO比活度：

Cap-HTO,i(x)=CRa,HTO·CRf,HTO(x)

(10)

式中，Cap-HTO,i(x)是x处i类陆生动物产品中HTO比活度，Bq/kg；CRa,HTO是浓度比，摄入HTO活度浓度在吸收水分氚中所占比例，L/kg。

⑦植物产品中OBT的计算公式：

Cpp-OBT,i(x)=(1-WCp,i)·

(11)

式中，Cpp-OBT,i(x)是x处i类陆生植物产品(如作物、蔬菜、草料)中OBT比活度，Bq/kg；WEQp,i是i类产品的水当量因子，L/kg；Rp,i是i类产品的分支因子。

⑧动物产品中OBT比活度:

Cap-OBT,i(x)=CRa,OBT·Cpasture,OBT(x)

(12)

式中，Cap-OBT,i(x)是x处i类动物产品中OBT比活度，Bq/kg；CRa,OBT是摄入OBT的活度浓度在饲料氚中所占的比值；Cpasture,OBT(x)是饲料中OBT平均浓度，Bq/kg，采用公式(11)计算得到。

3.2 评价参数

2014—2016年秦山核电气载流出物氚的平均排放量1013Bq/a[15]，扩散因子采用文献数据1×10-6s/m3[16]，计算距离秦山核电基地2.4 km处秦联村的动、植物产品中HTO和OBT的比活度。动植物产品中HTO和OBT比活度计算参数列于表2，采用的其他评价参数列于表3。

表2 动、植物产品中HTO和OBT浓度的参数Tab.2 Parameters of HTO and OBT concentrations in animal and plant products

表3 评价采用的参数Tab.3 Evaluation parameters

3.3 剂量评价结果

基于流出物评价模式计算了经食入、吸入、饮水三种途径氚所致秦联村公众的年有效剂量，计算结果列于表4。由数据可知，秦联居民组婴儿、幼儿、少年和成人四个年龄组氚所致年有效剂量分别为0.45、0.77、0.69和0.62 μSv/a，关键居民组为幼儿组，关键途径为食入内照射。

表4 基于流出物评价秦联村公众经不同途径摄入氚所致年有效剂量Tab.4 Effective dose caused by tritium intake from different pathways of Qinlian Village based on effluent

此外，通过对不同介质中HTO 和OBT 所致公众剂量分析可知，农作物产品有机氚OBT对公众的辐射影响较大，而叶类植物应关注无机氚HTO所致公众的辐射剂量，该结论与秦山核电厂常规辐射环境监测结果相吻合[12]，即叶类植物中无机氚HTO 的比活度较高，农作物产品大米中有机氚OBT 的比活度较高。

4 结论

基于2014—2016年秦山核电厂气载流出物氚的排放数据，采用比活度模型评价了秦山核电基地氚所致公众辐射剂量，评价结果显示关键人群为幼儿组，年有效剂量为0.77 μSv/a，关键途径为食入内照射。并与同期基于秦山核电基地周围环境监测中氚的监测数据评价了氚所致公众辐射剂量，其中关键人群为幼儿组，年有效剂量为0.32 μSv/a，关键途径为食入内照射。经比较分析，采用氚比活度模型的剂量评价结果与监测数据的评价结果相差不大，在同一水平。推荐在进行气载氚所致公众辐射剂量评价时采用比活度模型。