基于大科学装置的放射性新核素产生进展

张钰海，张 根，李静静，程 伟，张丰收,4

(1.射线束技术教育部重点实验室，北京师范大学 核科学与技术学院，北京 100875 ；2.北京市科学技术研究院 辐射技术研究所，北京 100875；3.广西大学 物理科学与工程技术学院，南宁 530004；4.兰州重离子加速器国家实验室 原子核理论研究中心，兰州 730000)

放射性同位素的产生是核物理的前沿研究领域。通过对放射性同位素合成及其性质的研究，能够解释人们关心的一系列重大科学问题。例如，原子核的质量极限、超重核的结构和性质、最大的幻数等。截止到2021年1月31日，核物理学家们已经发现了3 322个核素。但理论预言核素的数量约为8 000～10 000，而那些未被发现的核素主要集中在超重区域和丰中子重核区域。

合成新放射性同位素的基础是新反应机制的发现。这些反应机制在放射性同位素合成中的有效应用，需要依赖于强大的重离子加速系统、灵敏的反应产物分离和高效的探测技术才得以实现。大规模开展放射性同位素的工作可以追溯到上世纪五十年代中期，当时的重离子加速器仅加速12C、14N、16O等较轻的重离子，能量很低，引出的束流很弱。1969年，理论预言超重元素的存在，推动了重离子物理的发展，引发了建造重离子加速器、合成超重核和挖掘滴线核素的热潮。从 1955 年到 2010年先后合成了101号到118号元素，合成重质量区放射性同位素成为国际竞争十分激烈的研究方向。另外，随着加速器技术的发展，到七十年代中期，人们已经可以获得高能量离子束流，至八十年代，各国也相继建成了一些可用于研究重离子碰撞的中高能重离子加速器，这些大科学装置计划的实现，为人们研究原子核的结构及性质提供了基础条件，推动了几千个放射性同位素的产生，开创了核物理的新领域[1]。

本文主要围绕放射性新核素的产生，介绍了国际上核科学大装置的研究现状和目标，系统地阐释了轻带电粒子引起的反应、重离子熔合反应、转移反应，以及弹核碎裂反应等多种途径产生放射性核素的优缺点，为将来放射性同位素的研究提供参考。

1 国际核科学大装置的现状及研究目标

核科学研究是科学与技术紧密结合、集多种学科为一体的典型，充分发挥大型核科学研究装置对其发展至关重要。当前世界各国在研究原子核的物质结构和相互作用机制等方面竞争激烈，以大型核科学装置为基础建立的国家实验室遍布全球各地，主要集中在亚洲、欧洲、非洲和美洲。

表1给出了目前国际上产生放射性新核素的大科学装置的介绍。我国现有兰州重离子加速器研究装置(HIRFL)[2]、惠州在建中的强流重离子加速器装置(HIAF)[3]以及建议在北京建设的在线分离丰中子束流装置(BISOL)[4]。国外的大科学装置主要有俄罗斯Dubna-DRIBs、DC-280[5-7]，美国Berkeley-88英寸回旋加速[8]、MSU-NSCL、FRIB[9-10]、Argonne-ATLAS[11-12]，德国GSI重离子加速系统[7,13]、FAIR[13]，日本RIKEN-RARF[14-15]和法国GANIL-SPIRAL2[16]。

表1 国际上产生放射性新核素大科学装置介绍

2 放射性新核素研究进展

2.1 新核素概况

自19世纪60年代俄国科学家Dmitri Mendeleev首创了元素周期表开始，核物理学界便掀起了探索原子核存在极限、合成新放射性同位素和拓展元素周期表的热潮。地球上天然存在88种元素，其中最轻的是氢，最重的是92号元素铀。依照经典液滴模型预言，原子核存在的核电荷数上限为104。然而，原子核具有壳层结构[17]，能够抑制其自发裂变。因此，人们普遍将超锕系核素称为超重核素，将铀以后的核素称为超铀核素。1969年，理论预言以Z=114、N=184为中心存在超重稳定岛。为了攀登稳定岛，核物理实验学家们进行了大量的尝试。比如将放射性同位素核束(8-11Li、19-22O、20-23F、23-26Ne等)作为弹核与锕系靶核的熔合反应；重锕系核弹靶组合诱发的多核子转移反应等，但仍然难以企及超重稳定岛。为了在放射性同位素新核素合成研究领域取得突破，一方面需要设计建造新一代强流重离子加速器，提升束流强度，增加超重核的产额；另一方面需要研究核反应机制，寻求新的能够有效产生放射性同位素新核素以及超重核素的方法。

随着重离子加速器以及探测技术的不断发展，新核素的合成在过去的时间内已经取得了卓越成绩[18]。表2总结了截止到2021年1月31日排名前23实验室发现新核素的现状，到目前为止发现新核素排名前三的实验室，分别是美国Berkeley、德国GSI和俄罗斯Dubna。其中美国Berkeley是目前发现新核素最多的实验室，其核素个数达640个，占已知核素总数的20%左右。

表2 截止到2021年1月31日不同实验室产生新核素的现状[18]

2.2 产生方式及现状

目前核物理学家们发现核素产生的方法主要有轻带电粒子引起的反应、原子核的衰变、裂变、散裂反应、弹核碎裂反应、熔合反应和转移反应这七种。其中，熔合反应合成的新核素最多，接近800个，通过弹核碎裂反应合成的新核素接近600个。而质子滴线附近核素的合成可通过三种途径获得，分别是轻带电粒子参与的反应、碎裂反应或熔合反应，重区丰中子放射性核素目前主要是通过弹核碎裂和重核的裂变产生。

2.2.1轻带电粒子引起的反应 轻带电粒子引起的反应是指由轻带电粒子比如质子、氚核和α粒子等引发的核反应，所产生的核素大多集中在β稳定线附近。如1977年，36Ca首次被发现是通过40Ca(4He,8He)36Ca反应[19]，实验上测得该反应的Q值和质量过剩对应的能量分别为(-57.58±0.04) MeV和(-6.44±0.04) MeV。

2.2.2原子核的衰变、裂变、散裂反应 原子核的衰变反应是指原子核自发地发射α、β等粒子而重新变成一个新的原子核的过程，主要是U、Th和Pu等元素衰变链上的核素。例如1952年，219At通过发射6.27 MeV能量下的α粒子而衰变，半衰期为0.9 min，产生了新的放射性核素215Bi[20]。

原子核的裂变反应是指一个重的原子核分裂为几个较轻原子核的过程，通过原子核的裂变产生的核素主要分布在β稳定线下方的中等质量区域。例如，2010年日本的RIKEN合作组用345 MeV/A的238U轰击9Be和208Pb，产生了45种丰中子新核素[21]。

原子核散裂反应的特点是利用较高能量的轻粒子(如质子、中子和α粒子等)轰击靶核。比如，2009年Neidherr等[22]通过散裂反应发现了86号新核素229Rn，并且证实了在N=134的区域可能存在一个闭合亚壳。

2.2.3弹核碎裂反应 弹核碎裂反应主要是把U、Pb等重的弹核加速到相对论能量区，与轻靶碰撞，从而产生大量的丰中子核。例如，2018年Fukuda等[23]在日本RIKEN利用345 MeV/A的238U轰击Be靶，产生了29个新丰中子核素。

2.2.4重离子熔合反应 重离子熔合反应是合成超重核的一种重要方法，从102号到目前最重的118号元素都是通过该方法合成的。其中107～112号元素是德国GSI用54Cr、58Fe、64Ni、70Zn等作为弹核轰击208Pb和209Bi靶的冷熔合反应产生的,俄罗斯Dubna用48Ca与243Am、244Pu、248Cm、249Bk、249Cf的热熔合反应合成了113～118号一系列核素[7]。此外，日本的RIKEN在2004年通过209Bi(70Zn，n)278Nh冷熔合的方法也产生了113号新核素278Nh[15]，但是通过冷熔合反应合成原子序数更高的超重核仍面临巨大困难。

近几年，熔合反应在理论上[24-26]和实验上[27-34]合成放射性新核素方面都取得了重要的进展。例如，2018年在中国兰州重离子加速器HIRFL上分别通过熔合反应187Re(36Ar,4n)219Np[27]和187Re(40Ar,3n)224Np[28]观察到新核素219Np和224Np。随后，该实验室利用充气反冲分离技术观测到了新缺中子核素220Np[29]。2020年在兰州重离子加速器HIRFL上通过熔合蒸发反应187Bi(40Ar,5n)222Np合成了222Np[30]。其中北京师范大学参与了发现新核素223Np[31]和224Np的40Ar+187Re熔合反应实验。此外，2020年美国Berkeley[8]和芬兰Jyväskylä[32]实验室分别通过209Bi(40Ar,5n)244Md和181Ta(36Ar,6n)211Pa合成了新核素244Md和211Pa。Khuyagbaater等[33]在德国GSI实验室通过40Ar+206,208Pb熔合反应合成了243Fm，再经过α衰变产生新核素235Cm。

除此之外，对于超重核素Z=119、120的研究，实验上进行了大量的尝试。2009年，Dubna曾经尝试利用58Fe+244Pu反应来合成120号超重元素，但是没有成功[34]。2016年GSI也曾试图通过54Cr+248Cm反应来合成Z=120超重元素[35-36]，但是只观察到了299120相关α衰变的随机事件，并不能够证明120号元素的产生。同时理论上[37-38]也给出了可参考的反应体系及入射能量。文献[37]给出利用热熔合反应计算119号和120号超重元素的产生截面，如图1(a)和图1(b)所示。从图1(a)中可以看出，对于119号元素，体系48Ca+252Es提供了足够大的蒸发剩余截面。从图1(b)中可以看出，理论预言通过反应50Ti+249Cf产生120号元素的最大蒸发剩余截面为0.029 pb，对应的最佳入射能量为Ec.m.=240 MeV。

图1 理论计算119号元素(a)和120号元素(b)的蒸发剩余截面[37]

2.2.5多核子转移反应 通过熔合蒸发反应产生的核素主要为缺中子，为了产生重区丰中子新核素，近年来多核子转移反应引起了人们的关注。2015年Watanabe等在法国GANIL用7.98 MeV/A的136Xe轰击198Pt靶，成功测得了一系列N=126附近的丰中子核素的产生截面[39]，如图2所示。图中的实心圆是反应体系136Xe+198Pt在入射能量为7.98 MeV/A的多核子转移反应实验结果，实心五角星是反应体系208Pb+9Be在入射能量为1 GeV/A的多重碎裂结果。通过比较发现，多核子转移反应产生N=126核素的截面要比通过多重碎裂反应的高4个数量级左右。因此多核子转移反应在产生丰中子重核中具有明显优势。

图2 N=126同中子数产生截面[39]

理论研究上也同样验证了多核子转移反应相较于其他反应机制在产生丰中子重核的优越性[40-49]。例如，文献[48]从理论上给出145Xe+208Pb和133Sn+204Hg体系产生丰中子Pt核素的产生截面，如图3所示。图中实心的圆点表示德国GSI通过弹核碎裂产生的Pt核素截面。空心的圆形、正方形和三角形分别表示不同能量下新核素的产生截面。从图3可以看出，通过转移反应产生了4个丰中子新核素209-212Pt，并且发现转移反应中丰中子核素的产生截面远远大于弹核碎裂反应的截面，表明多核子转移反应对于产生丰中子核具有较大的优势。

图3 145Xe+208Pb(a)和133Sn+204Hg(b)体系中不同能量下丰中子Pt同位素的产生截面[48]

近年来，国际上开展了大量的多核子转移反应实验[50-54]。例如，文献[52]采用460 MeV能量下的82Se轰击170Er靶，在多核子转移反应产物中发现了两个新的丰中子核素168Dy和170Dy。2015年 Devaraja等[53]在德国GSI利用UNLAC加速器加速平均强度为2×1012pps的48Ca束轰击248Cm靶，利用速度分离器SHIP筛选出了Z=82～100约100个类靶碎片，观察到216U、219Np、223Am、229Am和233Bk 5个新的缺中子核素，但是并没有观测到219Np半衰期和α衰变能。2018年，美国德州农工大学的实验室利用在束探测阵列研究了在7.5～6.1 MeV/A能量下238U+232Th反应[54]，根据测量产物的α粒子能量和半衰期，推测产物的电荷数可高达Z=116。

最后，表3总结了近十年合成新核素的方法及其现状，产生放射性新核素主要有熔合蒸发反应、转移反应、次级束流引起的反应和弹核碎裂反应。从表3中可以发现相比于熔合蒸发反应、转移反应和次级束流，通过弹核碎裂反应合成的新核素最多，达到了193个。其次是熔合反应和次级束流，分别合成了33个和23个新核素。最后是转移反应，只合成了6个新核素。在近十年产生的超重核素只有266Db、271Bh、277Mt、284Fl和280Ds五个，轻粒子只有2016年日本RIKEN实验室通过次级束流的方式产生的4n，其余核素均在重区。此外，从表3中还可以看出，2012年是合成新核素最多的一年，其数量高达68个。

表3 2010年—2021年1月31日合成新核素的方法与现状[18]

3 总结与展望

放射性同位素的产生是核物理研究的前沿课题。随着重离子加速器的发展及探测技术的改进，新核素的发现已经取得了重大突破。本文概述了用于核物理研究的一些大科学装置发展现状及研究目标，主要包括兰州重离子加速器HIRFL、惠州在建中的HIAF、建议在北京建设的在线分离丰中子束流装置BISOL、俄罗斯Dubna-DRIBs加速系统、DC-280回旋加速器、美国Berkeley-88英寸回旋加速、美国MSU-NSCL加速系统、FRIB稀有同位素束流装置、美国Argonne-ATLAS重离子加速系统、德国GSI重离子加速系统、FAIR计划、日本RIKEN-RARF加速器和法国GANIL-SPIRAL2。在此基础上，归纳出实验上合成新放射性核素的方法以及实验进展和现状，发现(1) 弹核碎裂反应和熔合蒸发反应相对于其他产生方法而言，产生的新核素最多；(2) 超重核的产生主要通过熔合蒸发反应产生；(3) 随着重离子加速器的发展和探测水平的提升，未来多核子转移反应是合成丰中子重核的一种有前途的方法。这些发现对于重区丰中子放射性新核素的产生具有重要的指导意义。

现阶段，国内外对于核素图上远离稳定线的放射性核素，特别是重区丰中子核和超重核素的研究还很缺乏。当前人们多采用熔合反应和弹核碎裂的方法产生丰中子重核。未来惠州HIAF、北京ISOL、Dubna的DC-280回旋加速器、Argonne的N=126工厂、GSI的FIAR计划和GANIL的SPIRAL2这些核科学大装置建成后，将为人们认识和理解原子核的性质、鉴别新核素以及检验和发展现有的理论模型提供重要的实验条件。其中，比较明确的是，俄罗斯的DC-280回旋加速器系统下一个研究目标就是合成周期表的第八周期元素119号和120号元素，美国MSU的FRIB计划将在核素图丰中子区域产生约1 000种新的核素。因此对于实验上合成放射性同位素的方法而言，未来多核子转移反应相比于其他反应机制在合成丰中子重核区域更会得到人们的青睐。

后记：

在此文投稿后，2021年国际上又发现了4个放射性新核素，分别是美国MSU发现的13F和18Mg，德国GSI发现的249No和中国科学院近代物理研究所发现的214U。

中国科学院近代物理研究所在新核素的合成上取得了一系列成果。从1993—2021年，先后合成了36种新核素，近五年在超铀质子滴线区合成了214，215,216U和219,220,222,223,224Np。