广西平果沉积型铝土矿成矿物质来源及沉积环境：稀土元素地球化学制约

王泽，李学森，卢光辉，徐海棚，姚双秋，尹本纯，黎家龙，周业泉

广西平果沉积型铝土矿成矿物质来源及沉积环境：稀土元素地球化学制约

王泽1，李学森1，卢光辉2，徐海棚2，姚双秋2，尹本纯2，黎家龙2，周业泉2

（1.桂林理工大学地球科学学院，广西 桂林 541004；2.广西壮族自治区二七四地质队，广西 北海 536005）

广西平果沉积型铝土矿产出于上二叠统合山组底部，上覆于中二叠统茅口组灰岩之上。本文对广西平果教美、太平、那豆沉积型铝土矿和茅口组灰岩、领薅组沉凝灰岩进行地球化学分析，研究其稀土地球化学特征，探索铝土矿的物质来源及沉积环境。结果表明广西平果上二叠统沉积型铝土矿稀土元素地球化学配分模式与中二叠统茅口组灰岩和上二叠统合山组凝灰岩趋势一致，均具有ΣREE富集、LREE与HREE分异且LREE相对更加富集、Eu负异常等显著特征，沉积型铝土矿下部的Ce异常特征与茅口组灰岩一致，均表现为负异常，沉积型铝土矿上部的Ce正异常则与凝灰岩一致，认为平果下部铝土矿来源于底板茅口组灰岩风化，上部铝土矿物质来源与凝灰岩相同，为火山灰风化沉积的产物。平果沉积型铝土矿显示出被动大陆边缘典型特征，沉积环境逐渐由海相向海陆过渡相转变，氧化还原环境由弱还原环境向氧化环境转变。

广西平果；铝土矿；地球化学；稀土元素

1 引言

铝土矿是重要的战略资源，而桂西地区是我国铝土矿的重要产地之一。自然资源部2020年发布实施的《矿产地质勘查规范 铝土矿》（DZ/T 0202-2020）将我国铝土矿矿床分为沉积型、堆积型、红土型三种。广西平果地区分布有堆积型铝土矿和沉积型铝土矿两种类型，其中主要工业利用的为堆积型铝土矿，但如今平果地区堆积型铝土矿已面临资源枯竭的局面，沉积型铝土矿可作为平果地区铝产业的后备资源，研究沉积型铝土矿物源及沉积环境对未来指导勘查开发该类型铝资源有重大意义。

广西平果沉积型铝土矿物质来源的研究是铝土矿理论研究中的难点部分（王庆飞等，2012），众多学者对桂西沉积型铝土矿物源进行了研究，但至今仍存在不同的认识，主要有“基底说”、“古陆说”和“火成岩说”三种。“基底说”的学者根据茅口组灰岩风化厚度和部分化学样品的分析结果认为沉积型铝土矿的物源为下伏茅口组灰岩形成的古风化壳（曹信禹和唐通疆，1986；戴塔根等，2003），但是茅口组灰岩中的Al2O3含量平均约0.1%，且桂西地区东吴运动的活动时间很短，茅口组灰岩不足以风化足量的含铝溶蚀物为沉积型铝土矿提供物质来源（陈其英和兰文波，1991）；“古陆说”根据铝土矿矿石全岩地球化学特征认为附近的古陆为铝土矿提供一定的物源物质（王力等，2004），平果地区附近存在“大明山古陆”和“大新古陆”，“大明山古陆”由志留纪末郁南运动形成，泥盆纪末期由于海侵加剧使“大明山古陆”被海水淹没，直至印支运动之后才得以出露，因此在晚二叠纪铝土矿成矿期间“大明山古陆”仍处于海相沉积环境，不具备风化剥蚀的条件，无法为铝土矿提供物源物质（李启津等，1996；苏煜，1985；李普涛和张起钻，2008），而“大新古陆”实为茅口组灰岩构成的古岩溶平原，其与“基底说”所指的成矿物质一致，区别只在于成矿物质有没有经过搬运沉积；近年来持“火成岩说”观点的研究越来越多，但在火成岩的源区上存在分歧，主要有峨眉山大火成岩省玄武岩来源（陈其英和兰文波，1991）、与峨眉山地幔柱相关的酸性岩浆岩来源（Deng et al.，2010）、古特提斯二叠纪岛弧酸性岩浆岩来源（侯莹玲等，2014）和火山灰来源（黄国有等，2021；许箭琪等，2021）等观点。从古地理上分析，桂西地区毗邻峨眉山大火成岩省和古特提斯北缘，陈其英和兰文波（陈其英和兰文波，1991）通过对比玄武岩和铝土矿的钛率（Al2O3/TiO2）、不活动微量元素特征和稀土元素地球化学特征提出平果铝土矿的成矿物质来源为峨眉山玄武岩红土化，但是前人通过测试得出峨眉山玄武岩εHf(t)值为-0.2～7.7（Fu et al.,2021），无法解释沉积型铝土矿的εHf(t)值为负的现象，而攀西地区的峨眉山酸性岩和特提斯北缘岩浆弧中Hf为负值，与沉积型铝土矿的Hf同位素特征相符，由于峨眉山酸性岩规模相对较小，难以为铝土矿提供足量的成矿物质，因此侯莹玲等据此提出特提斯北缘岩浆弧为铝土矿的主要物质来源(侯莹玲等，2014;黄国有等，2021；许箭琪等，2021），但是特提斯北缘岩浆弧距平果台地较远，且平果台地较为封闭，且台地周围被生物礁隔绝，无法解释特提斯的风化物质如何经长距离搬运至平果台地沉积。平果台地周围的斜坡-盆地相环境中沉积有大量的凝灰岩，前人通过对比凝灰岩与铝土矿的时空关系提出沉凝灰岩可能为铝土矿提供了主要物质来源（Fu et al.,2021）。随着对桂西二叠系铝土矿物质来源问题的不断深入，单一物源的观点已无法充分解释铝土矿的成因，底板灰岩与铝土矿关系密切，风化物质不可避免地会成为铝土矿成矿物质的一部分，中二叠世末期至晚二叠世，桂西地区火山活动强烈，凝灰岩在桂西地区大规模沉积，火山灰也极有可能为铝土矿提供物质来源，但是，为平果沉积型铝土矿提供物质来源的主要母岩究竟是火山灰还是灰岩？灰岩来自于底板还是“大新古陆”？不同来源对沉积型铝土矿成矿的贡献程度如何？这些问题值得进一步研究。

目前对于二叠系铝土岩沉积时水体环境，主要有海相环境、陆相环境和海陆过渡环境等观点。持海相成因观点的研究者根据铝土岩的微观构造及稀土元素研究，认为铝土岩中的豆鲕状构造和粒序层理是高能浅水带的产物，平果地区铝土矿总体上形成于浅海环境（李启津等，1981），但沉积型铝土矿含矿岩系中存在典型沼泽相环境沉积的煤系地层，这与海相沉积相驳。有学者通过野外调查和结合地球化学分析认为铝土矿形成于陆相沉积环境，且在铝土岩层中发现的植物化石和冲刷面也有力的支持陆相沉积的观点（苏煜，1985；张启连等，2016；张启连等，2020），但是单纯的陆相沉积无法解释豆鲕状构造和粒序层理。部分学者根据铝土矿的结构特征分析和镜下观察以及铝土矿沉积特征认为原生矿的沉积环境为海陆过渡相沉积（杨斌等，2007；钱利军等，2016）。前人研究沉积型铝土矿成矿环境主要针对含矿岩系整体，很少涉及纵向剖面上的环境变化，本文通过铝土矿剖面上Ce异常变化情况对沉积环境进行研究。

稀土元素具有独特的地球化学习性，其在自然迁移过程中具有稳定物理化学性质，很少受沉积期后作用的影响，能够提供母岩物质、成矿环境与成矿过程等较多的地质和地球化学信息，因此常被当作地球化学作用的指示剂广泛应用（毛光周和刘池洋，2011；陈晓薇等，2021）。本文对平果沉积型铝土矿、底板茅口组灰岩和上二叠统凝灰岩样品进行地球化学分析，分析其剖面上稀土元素地球化学特征的变化规律，对本区铝土矿物源和成矿环境进行探讨和研究。

2 区域地质背景

桂西地区位于扬子板块西南部右江盆地（图1a），右江盆地为被动大陆边缘盆地，北部为辽阔的华南腹地。平果台地在东吴运动抬升为陆地遭受剥蚀，晚二叠世又逐渐下沉，使上二叠统合山组与下伏茅口组呈平行不整合接触，广西平果沉积型铝土矿形成于茅口组灰岩凹凸不平的古侵蚀面上（Metcalfe et al., 2006; Lepvrier et al. , 2008; Wu et al. , 1999; 姚双秋等，2021）。

区域地层出露泥盆系、石炭系、二叠系、三叠系、古近系以及第四系。出露的岩石基本为沉积岩，除古近系、第四系以及白垩系为陆相沉积外，出露的中晚泥盆统、石炭系、二叠系、早中三叠统属海相沉积，其中寒武系、下泥盆统下部、中三叠统百逢组为海相陆源碎屑岩沉积，而其余的地层均为海相碳酸盐岩沉积（图1b）。

区域内构造极其发育，构造变形复杂，褶皱主要为NW向、近EW向背斜或向斜，大多发育平缓。断裂主要为NW-SE向和NE-SW向，也有少量近东西向断裂发育，断层纵横交错，使得本区地层被切割破碎，铝土矿矿体的规模、形态也因此受到影响。

区域内的岩浆活动相对而言较弱，火成岩发育较少，也较少露出，分布零星。在教美西北部和那豆南部发育有二叠系生物礁灰岩。

平果地区沉积型铝土矿产出于二叠统合山组（P3）底部、中二叠统茅口组（P2）之上，矿体通常为单一矿层，主要以层状、似层状、透镜状产出。矿石呈青灰色且普遍具有豆状或鲕状构造。整个含矿层序呈现“铁—铝—泥”结构自下而上表现为铁铝岩（或褐铁矿、硫铁矿）、铝土矿、铝土岩（铝质泥岩）、碳质泥岩（或煤层）的组合。

图1 （a）华南西南部大地构造简图；（b）桂西平果地区铝土矿地质及钻孔位置图（姚双秋等，2021Yu et al, 2016）

3 样品采集与测试方法

本研究在平果地区那豆那端矿区、太平新圩矿区、旧城教美矿区共系统采集铝土矿样品21个、底板茅口组灰岩样品3个、凝灰岩样品4个（图1 b），样品均采自于钻孔，样品岩性特征见表1。样品测试在广州澳实矿物实验室完成，稀土元素测试方法为电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS），测试仪器为Agilent 7900。

4 实验结果

对稀土元素地球化学测试结果进行整理，并计算δCe和δEu，计算公式为δCe=2×CeN/(LaN×PrN)，δEu=2×EuN/(SmN×GdN)（林宇等，2014），带有下标N指该元素的球粒陨石标准化值，分析结果见表1。

4.1 稀土元素地球化学特征

平果沉积型铝土矿样品的ΣREE值为303.65×10-6～2297.27×10-6（平均值1046.36×10-6），ΣLREE为252.62×10-6～2079.90×10-6（平均值929.15×10-6），ΣHREE为44.6×10-6～223.01×10-6（平均值117.21×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值3.58～20.73（平均值8.06＞1）。其中，教美铝土矿样品ΣREE值为303.65×10-6～1696.51×10-6（平均值830.67×10-6），ΣLREE为252.62×10-6～1593.88×10-6（平均值767.26×10-6），ΣHREE为44.63×10-6～102.63×10-6（平均值63.43×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值4.95～20.73（平均值11.16＞1）；太平铝土矿样品ΣREE值为331.12×10-6～2297.27×10-6（平均值1000.30×10-6），ΣLREE为258.89×10-6～2079.90×10-6（平均值882.31×10-6），ΣHREE为52.90×10-6～222.68×10-6（平均值117.99×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值3.58～9.57（平均值6.64＞1）；那豆铝土矿样品ΣREE值为1108.91×10-6～1644.21×10-6（平均值1283.88×10-6），ΣLREE为983.07×10-6～1421.20×10-6（平均值1121.47×10-6），ΣHREE为125.84×10-6～223.01×10-6（平均值162.40×10-6），ΣLREE/ΣHREE比值5.77～8.22（平均值7.01＞1）。茅口组灰岩样品的ΣREE为121.03×10-6，ΣLREE为98.52×10-6，ΣHREE为22.51×10-6，ΣLREE/ΣHREE比值为4.47。平果铝土矿样品与茅口组灰岩相比，明显富集ΣREE、ΣLREE及ΣHREE。凝灰岩样品的ΣREE为204.63×10-6，ΣLREE为174.46×10-6，ΣHREE为30.18×10-6，ΣLREE/ΣHREE比值为6.16，总体上看，尽管平果铝土矿ΣREE变化范围较大，但都表现为ΣREE富集，ΣLREE含量高于ΣHREE，表现为LREE富集，LREE与HREE分异明显。

各类矿石样品以球粒陨石标准化，绘制REE配分曲线（图2），对比分析可以看出，矿石样品REE配分模式具有普遍特征：三个矿区矿石样品REE配分曲线总体形状相似、位置相近，REE配分曲线总体右倾明显，LREE部分右倾更大，而HREE部分则相对平缓，显示出ΣREE富集、LREE与HREE分异明显且LREE相对富集的特征。平果沉积型铝土矿矿石样品和茅口灰岩、凝灰岩的REE配分模式基本相同。REE配分曲线形状相似，而与古陆差异较大。

图2 平果各地区铝土矿、灰岩、凝灰岩及古陆稀土元素配分图（古陆数据来源于参考文献（王力等，2004））

4.2 δCe特征

平果沉积型铝土矿δCe为0.54～2.22（平均值1.14>1）。教美铝土矿样品δCe为0.90～2.22（平均值1.38>1）；太平铝土矿样品δCe为0.54～1.76（平均值1.10>1）；那豆铝土矿样品δCe为0.85～1.09（平均值0.99>1）。灰岩样品的δCe平均值为0.67，凝灰岩样品的δCe平均值为1.01。平果沉积型铝土矿矿石样品中Ce正负异常均存在，结合各钻孔Ce异常值变化图（图3）可以看出各钻孔自下而上δCe值增大，但总体表现为Ce正异常。

4.3 δEu特征

平果沉积型铝土矿δEu为0.41～0.60（平均值0.51<1）。教美铝土矿样品δEu为0.48～0.58（平均值0.52<1）；太平铝土矿样品δEu为0.41～0.56（平均值0.47<1）；那豆铝土矿样品δEu为0.51～0.60（平均值0.54<1）。灰岩样品的δEu平均值为0.61，凝灰岩样品的δEu平均值为0.52。三个地区铝土矿样品中Eu均为负异常且异常值接近。

5 讨论

5.1 平果沉积型铝土矿成矿物质来源

由稀土配分模式图可知，平果地区沉积型铝土矿与茅口组灰岩和凝灰岩的REE配分曲线基本相同（图2），三者的REE配分曲线趋势一致且形状相近，均显现出LREE相对富集、都具有Eu负异常，仅∑REE含量不同而造成配分曲线在图中位置高低不同的特征，而与大新古陆（砂页岩、泥灰岩、白云灰岩、凝灰岩）的稀土配分曲线差异较较明显，且古陆的Ce、Eu异常相对不明显。

图3 铝土矿Ce异常值变化

稀土元素δEu值可以作为判别物质来源的重要指标。平果铝土矿的δEu值与茅口组灰岩和凝灰岩的δEu值相近，而与靖西古陆样品的δEu值差异明显。故大新古陆不是沉积型铝土矿的物源。平果沉积型铝土矿除一个钻孔数据外均表现为底部Ce负异常，上部Ce正异常，且下部表现为Ce负异常的铝土矿与下伏茅口组灰岩的δCe均值更加相近，上部铝土矿则更加接近凝灰岩，表明下部铝土矿Ce负异常可能是其继承源区的特征。平果地区沉积型铝土矿成矿物质具有多源性，下部铝土矿物源为下伏茅口组灰岩，上部铝土矿与凝灰岩同源。

5.2 平果沉积型铝土矿沉积环境

平果沉积型铝土矿样品都显示出∑REE富集、LREE与HREE分异且LREE相对富集等沉积岩具有的典型特征。

Ce是稀土元素家族中的特殊成员，作为一个较为灵敏的地球化学参数，利用它独特的地球化学特征，可以对沉积岩的古海洋氧化-还原条件、沉积环境进行判断和示踪。在海水中，Ce停留时间为50年，远远小于其它REE的停留时间（200～400年），因此在海相沉积物中常常强烈亏损Ce，从而表现为Ce负异常（谢宏，2012）；稀土元素Ce有+3和+4两种价态，氧化条件下，Ce3+可氧化成Ce4+，而Ce4+易生成络合物，很难溶解，从而导致沉积物中Ce富集，出现Ce正异常的现象。在次氧化或缺氧的条件下，Ce4+则会还原成Ce3+，沉积物中Ce元素亏损，出现Ce负异常的现象（谢宏，2012）。Berry等（Berry and Wilde，1978）指出Ce异常程度与海水深度存在一定的关系，Ce异常的大小可以指示海水深度，δCe值越小，说明水体越深，环境越缺氧，反之，值越大，说明水体就越浅，越富氧。平果沉积型铝土矿δCe自下而上逐渐增大的特征表明铝土矿成矿过程中环境的变化情况（图3），因此说明该矿床的沉积环境由弱还原环境向氧化环境转变,同时也，表明在铝土矿沉积过程中，显示沉积环境由浅海相向海陆过渡相的转变。

Eu异常受沉积构造环境和氧化还原条件制约，大洋岛弧、大陆岛弧、活动大陆边缘及被动大陆边缘的杂砂岩和泥岩的δEu分别为1.04±0.11、0.79±0.13、0.60和0.56(倪志耀和莫怀毅，1998)。平果沉积型铝土矿样品的δEu值为0.41～0.60，平果沉积型铝土矿的δEu值与被动大陆边缘的杂砂岩和泥岩的δEu相近，因此平果沉积型铝土矿的成矿环境应位于被动大陆边缘。

根据Ce和Eu的地球化学特征，可以认为平果沉积型铝土矿是在被动大陆边缘沉积，且沉积环境发生了变迁，由海相环境逐渐向海陆过渡环境转变。

6 结论

（1）平果沉积型铝土矿的REE具有∑REE富集、LREE与HREE分异且LREE相对富集、Eu负异常等显著特征，其稀土配分模式图与茅口组灰岩和凝灰岩基本相同而与古陆差异明显，表明古陆不是铝土矿物源物质。Ce异常下负上正的分布情况及其在铝土矿成矿过程中逐渐增大的变化情况，说明下部铝土矿物源为下伏茅口组灰岩，上部铝土矿物源为凝灰岩。

（2）平果沉积型铝土矿显示出被动大陆边缘地带海相沉积的典型特征，平果沉积型铝土矿自下而上δCe值逐渐增大的特征表明铝土矿在成矿过程中沉积环境由海相向海陆过渡相的转变，氧化还原环境由弱还原环境向氧化环境转变。

致谢：本研究得到广西壮族自治区二七四地质队科研基金的资助，感谢广西地质调查院韦访高工、广西区域地质调查研究院吴立河高工在野外工作中给予的大力帮助。

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WANG Ze1LI Xue-sen1LU Guang-hui2XU Hai-peng2YAO Shuang-qiu2YIN Ben-chun2LI Jia-long2ZHOU Ye-quan2

(1-School of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin, Guangxi 541006; 2-The 274th Geological Team, Bureau of Geology and Mineral Resources of Guangxi Zhuang Autonomous Region, Beihai, Guangxi 536005)

Thesedimentarybauxite deposits in Pingguo, Guangxi are confined to the bottom of the Upper Permian Heshan Formation and unconformably overlie on the limestone of the Middle Permian Maokou Formation. This paper has a discussion on REE geochemistry of the bauxite ore, the limestone of the Maokou Formation and tuffite of the Linghao Formation in Jiaomei, Taiping and Nadou in order to make an approach to ore-forming material source and sedimentary environment of the bauxite deposits. The results show that REEdistribution pattern of the bauxite ore consistent with that of the limestone and tuffite with LREE enrichment and negative Eu anomaly. The negative δCe values for the ore in the lower part are similar to those of the limestone of the Maokou Formation and positive δCe values for the ore in the upper part are similar to those of the tuffite which indicate ore-forming material for the bauxite ore in the lower part derived from the limestone of the Maokou Formation, while ore-forming material for the bauxite ore in the upper part arine facies to marine continental transitional facies on the typical passive continental margin.

Pingguo, Guangxi; bauxite; ore-forming material source; sedimentary environment; REE geochemistry;

P595

A

1006-0995（2022）01-0109-08

10.3969/j.issn.1006-0995.2022.01.022

2021-10-13

王泽（1996— ），男，河北人，硕士研究生，地质资源与地质工程

李学森（1970— ），男，广西人，博士，教授，研究方向：古地磁