双射频气体放电制备亚稳态氪原子束流研究

朱潇潇，张佳乐，王明东，冯高平

（航天工程大学 宇航科学与技术系 激光推进及其应用国家重点实验室，北京 101416）

0 引言

20世纪末以来，原子的激光冷却与囚禁取得了辉煌的成果。随着这项技术的发展，亚稳态惰性气体原子在原子光刻[1]、原子全息术[2]、原子光学[3]、冷碰撞物理[4]和精密测量[5]等基础研究中得到了广泛的关注。另一方面，氪原子物理和化学性质稳定，来源单一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9万年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示踪同位素，广泛应用于地下水年代测定、气候变化、大气环境监测[6]等应用研究领域。

然而大气中氪含量稀少（约1ppmv），81Kr和85Kr同位素丰度极低（同位素丰度分别为5.3×10-13和2.5×10-11），对检测方法的效率和灵敏度要求极高，传统的低本底计数法[7]和加速器质谱法[8]难以对81Kr和85Kr实现快速、高效的检测。1999年卢征天博士提出了原子阱痕量分析技术（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[9]。该技术是一种利用激光选择性俘获和探测单个被测同位素原子的技术，利用激光操纵原子，通过使用原子光学、激光冷却与囚禁等手段实现对样品中被测同位素原子的高灵敏、高选择以及高效率检测高效检测[10]。

亚稳态氪原子束流制备是原子阱痕量分析技术的关键技术瓶颈之一。在ATTA中，需要将氪原子从基态激发到亚稳态4p55s[3/2]2（能级寿命为40s），再利用波长811.5nm激光与亚稳态5s[3/2]2→激发态5p[5/2]3的二能级系统共振，实现氪原子的冷却与囚禁。近年来，中科大激光痕量探测团队实现了利用真空紫外光激发[11]和光抽运辅助[12]的方式，获得了较高强度的亚稳态氪原子束流，目前通常使用基于螺旋谐振腔的射频放电激发亚稳态氪原子，其束流强度直接限制了磁光阱的原子俘获率，制约了ATTA检测效率和检测灵敏度的进一步提升。

本文提出了一种利用双射频驱动气体放电激发亚稳态氪原子束流的方法，采用两个螺旋谐振腔同轴串列放置，其中一个螺旋谐振腔用于气体放电的“点火”，另一个螺旋谐振腔用于产生特定的放电模式，利用激光诱导荧光方法测量了束流强度与放电参数的变化规律，最终获得了双射频驱动气体放电下的较高强度的氪原子束流。

1 实验系统设计

设计并搭建了一套亚稳态氪原子束流产生与检测装置。如图1所示，亚稳态氪原子束流装置的真空分系统可以分为气源腔、放电腔和检测腔。首先使用一台涡旋泵粗抽真空，将系统抽至约10-1Pa，再分别使用300L/s的涡轮分子泵抽放电腔与检测腔，分别抽至约10-5Pa、10-6Pa的高真空，气源腔、射频放电腔和检测腔形成从高到低的气压梯度。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experiment

打开微漏阀，旋转旋钮，由于压差作用，氪气形成流向石英管、检测腔的原子束流。观测气压表，定量气体样品通入石英管中，打开射频放电输入信号，石英管内部发生气体放电现象，约有0.1%的氪原子被激发为亚稳态能级，亚稳态氪原子从石英管出发，部分与腔壁碰撞损失。在检测腔处，采用激光诱导荧光检测方法对原子束流强度进行测量。

螺旋谐振腔主要由铜制屏蔽层和螺旋线圈两部分组成，见图2。螺旋线圈第一匝处输入射频信号，一端焊接在接地板上并将其接地，与输入射频信号形成闭合回路，此时输入阻抗约50Ω。螺旋线圈另一端采用绝缘材料固定在铜制屏蔽层上。铜屏蔽层使电磁场集中于石英管附近，减少了能量损失。设计并加工的螺旋谐振腔如图2所示，螺旋线圈内径为27mm，匝数N=13，螺距L=5.4mm，由直径Φ=2.7mm的铜丝在专门定制的模具上绕制而成，屏蔽腔内径D=46mm。石英管外径为19.0mm，石英管、铜线圈与铜屏蔽层同轴放置。

图2 螺旋谐振腔实物图Fig.2 Physical diagram of spiral resonator

相比于传统的置于真空腔内的螺旋谐振腔，实验设计并搭建的螺旋谐振腔直接置于大气中，通过挡板阀与石英管前后真空室隔开，更换螺旋谐振腔时，无需频繁关闭、开启涡轮分子泵，节约了时间。实验使用两个螺旋谐振腔代替传统的单谐振腔，实现放电激发。两谐振腔设计参数完全相同，串列放置，如图3所示，接地端均在高压侧，从低压侧至高压侧，依次为螺旋谐振腔1、2。使用双通道的任意波形发生器产生正弦射频电信号，功率经功率放大器放大52dB，通过同轴线缆馈入螺旋谐振腔，产生气体放电。

图3 双螺旋谐振腔示意图Fig.3 Schematic diagram of double spiral resonator

激光诱导荧光（Laser Induced Fluorescence，LIF）检测方法[13]利用特定原子在特定频率激光下能激发荧光的特性，实现原子束流强度的测量。通过饱和吸收调频法[14]，将可调谐外腔式半导体激光器 （External Cavity Diode laser，ECDL）发出的激光波长调节至811.5nm，在检测腔，处于亚稳态能级的氪原子吸收该波长的光子，能级跃迁至寿命短的激发态5p[5/2]3，后经自发辐射回到亚稳态，期间发射出方向随机的811.5nm的光子，光电探测器实时将收集到的光信号转化为电信号，电信号经电流放大器放大，输出至示波器。最终，亚稳态氪原子束流的光信号实时转化为示波器中的电信号，信号轮廓如图4所示，82Kr、84Kr、86Kr的同位素丰度（分别为11.6%、57%、17.3%）与相应荧光信号峰峰高相符。实验时，以示波器上的84Kr荧光信号峰峰高与放大倍数的乘积作为相对束流强度值。

图4 亚稳态氪原子束流激光诱导荧光信号Fig.4 Laser-induced fluorescence signal diagram of metastable Krypton beam

气体击穿放电的发生，需要特定的阈值条件[15]，单个谐振腔在其一倍频和三倍频处，可以实现气体放电击穿；在其它频率处，气体不能被击穿。首先，开启螺旋谐振腔2信号输入，调节参数，为气体放电实现“点火，然后，开启螺旋谐振腔1信号输入，调节其信号源峰峰值电压至较高水平，调节频率，石英管内放电状态发生相应改变。初步实验发现，在螺旋谐振腔1的一倍频和三倍频之外，特定频率下的放电可产生一定强度的亚稳态氪原子束流。而当螺旋谐振腔2输入信号为0，石英管内未发生初始放电时，单独开启螺旋谐振腔1信号输入，调节参数至上述状态，气体不会发生放电现象。由此可见，在使用螺旋谐振腔2实现初始放电的条件下，通过调节螺旋谐振腔1输入频率，实现了更多模式的气体放电。

实验选取了双射频工作条件下具有较高束流强度的一个放电模式。分别探讨了该放电模式下束流强度随信号源输入峰峰值电压、放电气压和频率三种因素的变化规律，获得了特定参数下的最高强度的亚稳态氪原子束流。

2 实验结果分析

2.1 放电气压对亚稳态氪原子束流强度的影响

放电气压决定了粒子密度，决定了粒子间的碰撞频度，从而影响亚稳态氪原子束流强度。在气压较低阶段，随着放电腔气压增高，放电腔内氪原子基数增多，粒子间的碰撞频度增加，亚稳态氪原子束流强度随之增高。同时，气压升高，会导致电子与氪原子碰撞频度增加，电子能量降低，从而亚稳态氪原子束流强度降低。气压对亚稳态氪原子束流强度的影响是两种因素叠加的结果。因此需要在单射频与双射频不同工作模式下，对亚稳态氪原子束流强度随放电气压的变化规律进行测试。单射频工作时的放电参数为：射频功率3Vpp，射频频率188MHz；双射频工作时的放电参数为：射频功率3Vpp，射频频率157MHz。

测试结果如图5所示，最佳放电参数输入时，双射频驱动放电激发氪原子束流强度明显高于单射频放电。单射频螺旋谐振腔放电时，随着放电腔气压增大，亚稳态氪原子束流强度增大，在放电腔气压为2.1×10-3Pa时，亚稳态氪原子束流相对强度达到最高水平2.36。继续增大放电腔气压，亚稳态氪原子束流强度呈逐渐减小的趋势。双射频驱动气体放电时，随着气压的升高，束流相对强度呈现两个峰叠加的趋势，气压为2.1×10-3Pa时，束流强度出现第一个峰峰值，为2.55，与单射频放电相仿；气压为6.25×10-3Pa时，束流强度出现第二个峰峰值，为4.71，是第一个峰峰值1.8倍。

图5 亚稳态氪原子束流相对强度随气压的变化规律Fig.5 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with pressure

2.2 射频功率对亚稳态氪原子束流强度的影响

在单射频与双射频不同工作模式下，对亚稳态氪原子束流强度随射频功率的变化规律分别进行测试（如图6所示）。单射频工作时的放电参数为：气压2.0×10-3Pa，射频频率188MHz；双射频工作时的放电参数为：气压6.25×10-3Pa，射频频率157MHz。放电气压的影响在前文中已作说明，关于射频频率的影响在后文中详细说明。

单射频螺旋谐振腔在射频信号幅值较低时（Vpp＜1.3V），无法产生并维持气体放电，束流强度为0。射频信号幅值在Vpp=1.3～2.5V范围内，亚稳态氪原子束流强度随着射频信号幅值的增大而增高，在Vpp=2.5V时，束流强大达到最大值，为2.38。当射频功率Vpp＞2.5V时，亚稳态氪原子束流强度趋于稳定。

双射频驱动气体放电时，随着射频功率升高，亚稳态氪原子束流强度变化呈现明显不同的三段：当射频信号幅值Vpp＜1.8V时，随着射频功率正增加，亚稳态氪原子束流强度缓慢增加，从0.9增加到1.8，相对变化率为1.0/V；射频信号幅值从Vpp=1.8增加到Vpp=2.1V，亚稳态氪原子束流强度从1.9增加到4，变化率为7.0/V；当射频信号幅值Vpp＞2.1V时，亚稳态氪原子束流强度变化率为0.8/V。从图6中可以看出，在射频信号幅值较低时Vpp＜1.8V，单射频与双射频方式驱动下亚稳态氪原子束流强度没有明显区别，基本相等。当射频信号幅值继续增加时，双射频方式激发氪原子束流强度明显高于单射频放电。在Vpp=1.8V到2.1V之间存在放电状态的突变过程，引起的亚稳态氪原子束流强度变化率较大。在射频信号幅值小于和高于该区间时，等离子体稳定在两个不同的状态中，单纯由于射频功率增加引起的亚稳态原子束流强度变化率较小。

图6 亚稳态氪原子束流相对强度随峰峰值电压的变化规律Fig.6 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with peak-to-peak voltage

2.3 射频频率对亚稳态氪原子束流强度的影响

对于双射频驱动气体放电，根据前两个实验的结果，将螺旋谐振腔1气压、信号源峰峰值电压调节至最佳水平，分别为6.25×10-3Pa、3V。螺旋谐振腔1单独放电时的气压、信号源峰峰值电压分别调节至2.1×10-3Pa、2.5V。螺旋谐振腔对输入的射频信号响应具有共振特性，相同功率的射频信号，频率不同时，能够耦合进入放电区域的功率不同。只有与螺旋谐振腔的共振峰频率相同的射频信号，才能更好的耦合进入放电区域，为亚稳态原子激发提供能量。因此需要对射频频率与亚稳态原子束流强度的影响规律进行研究。

单射频与双射频条件下氪原子束流强度随射频频率变化规律对比如图7所示。测试条件为放电气压为6.25×10-3Pa，射频功率3Vpp，测试结果表明：单螺旋谐振腔射频放电激发亚稳态原子时，产生可自持放电的频率范围为178～194MHz，束流强度最高值为2.73，对应频率为187MHz；双螺旋谐振腔射频放电激发亚稳态原子时，产生可自持放电的频率范围为141～166MHz，束流强度最高值为5.21，对应频率为154MHz。在双射频气体放电能够稳定自持的频率范围内，亚稳态氪原子束流强度都大于单射频条件下的束流强度，两种条件下最优值对比，束流强度可提高1.9倍。

图7 亚稳态氪原子束流强度随射频频率变化规律Fig.7 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with RF frequency

需要指出的是，单个螺旋谐振腔单独工作时的共振频率为178～194MHz，而当两个螺旋共振腔以串列同轴方式共同激发时，最佳的工作频率为141～166MHz，表明在双射频条件下，两个螺旋谐振腔可以在单射频无法工作的频段实现可自持的气体等离子体放电，该特性可进一步拓展到其它亚稳态原子激发、滤波器结构设计等领域。

3 结论

本文提出了一种双射频驱动气体等离子体放电激发产生亚稳态氪原子束流方法，采用两个同轴串列式螺旋谐振腔，在多源射频驱动条件下，激发低压气体等离子体放电，制备亚稳态氪原子束流。测试结果表明，与比单射频气体放电方法相比，双射频气体放电方法激发亚稳态氪原子束流强度可提高1.9倍（对应放电参数：气压6.25×10-3Pa，射频频率154MHz，射频信号源信号幅值3Vpp）。采用本文所提出的双射频气体放电方法，可进一步提升原子阱痕量分析技术对氪原子放射性同位素81Kr和85Kr的检测灵敏度和检测效率，在地下水年代测定、气候变化、大气环境监测等方面具有良好应用前景。