郭云飞,包云轩,刘端阳
1. 南京信息工程大学气象灾害预报和评估协同创新中心,江苏 南京 210044
2. 江苏省无锡学院物联网设备超融合应用与安全工程研究中心,江苏 无锡 214105
3. 江苏省气象科学研究所,中国气象局交通气象重点实验室,江苏 南京 210008
4. 南京气象科技创新研究院,江苏 南京 210008
臭氧(O3)是大气中重要的微量气体,90%左右位于平流层,其对大气化学和环流过程起重要作用[1].对流层O3占10%左右,高浓度O3不仅对空气质量造成影响,还对人体健康和陆地生态系统产生危害[2-3].自2013年我国《大气污染防治行动计划》颁布以来,各地区PM2.5排放得到有效控制[4]. 然而,随着很多城市O3前体物-NOx和VOCs排放的增多,O3污染日益凸显,O3已逐渐取代颗粒物成为大气中的首要污染物[5]. 因此,及时准确地掌握大范围尺度下对流层和近地面O3的时空分布及其演变特征,对于解决O3污染问题、提高空气质量具有重要意义.
目前,许多学者对我国重大城市群(京津冀、长三角、珠三角城市群等)地面O3浓度的时空分布特征开展研究[6-9],结果表明,这些城市群均存在严重的O3污染问题并呈逐年加重趋势. 但研究多仅局限于单点或地面基站的监测,且地域代表性常受到制约.随着空间遥感技术的发展,卫星遥感为获取全球或区域尺度的O3探测数据提供了可能,国内学者常使用美国EOS-Aura卫星搭载的OMI臭氧监测仪数据和中国“风云三号”气象卫星搭载的紫外臭氧柱总量探测仪(TOU)数据对大气O3柱含量变化展开讨论[10-11].但多数研究偏重整个大气柱O3柱总量的分析,因平流层O3含量占比较高且受纬度制约性较大,大气O3柱总量也表现出随纬度升高而增加的特征[12],很难体现出地形和人类排放因子对O3柱总量的贡献情况,因此需进一步分析对流层内O3柱总量的时空分布状况;同时,已有研究多局限于某一地区或城市,针对对流层O3柱总量演变趋势的研究较少.
Ziemke等[13]通过残差法反演得到的OMI-MLS(臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O3柱总量数据在中国地区的适用性较高,可以揭示近地面的O3污染情况[14-16]. Ziemke等[17]研究发现,北半球对流层O3柱总量在北美大陆和亚洲大陆东部的中纬度地区较高,而京津冀、长三角和珠三角城市群作为中国东部中低纬度地区较大的经济中心,O3污染问题受到学者的广泛关注. 因此,该研究拟利用OMI-MLS卫星数据来研究京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量的时空分布特征和演变趋势,同时结合地面监测的O3数据,分析各城市近地面O3浓度的分布及污染状况,以期为中国城市群环境治理和O3减排措施的制定提供科学依据.
选取我国东部三大典型城市群开展研究,包括京津冀城市群13个城市、长三角城市群26个城市和珠三角城市群9个城市,具体各城市群城市名称及空间分布如图1所示.
图 1 中国典型城市群空间位置概况Fig.1 Overview of the spatial locations of typical urban agglomerations in China
1.2.1对流层O3柱总量数据
采用OMI-MLS对流层O3柱总量数据对城市群对流层O3柱总量进行对比分析,该数据集是由Ziemke等[13]通过残差法反演得到,即以同时搭载在Aura卫星上的臭氧监测仪(OMI)探测到的大气O3柱总量和微波临边探测器(MLS)探测的平流层以上O3廓线数据为基础,通过计算二者之差可得出对流层各测点O3柱总量. 数据采用多步森单位DU (dobson unit,1 DU=2.69×1016cm-1),空间分辨率为1.00°×1.25°,由美国国家航空航天局(NASA,National Aeronautics and Space Administration in USA)戈达德太空飞行中心(Goddard Space Flight Center,https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/new_data.html)提供,目前更新了2004年10月-2020年12月对流层O3柱浓度逐月数据. 经过过滤处理,剔除了多云、阴天等恶劣天气下质量较差的数据,但对于部分地区恶劣天气出现频率较大的月份,因数据过滤日数多,其代表性会受到一定限制. 整体上数据集经过全球各国的验证和采用,尤其在东亚地区准确性较高、可靠性较好[18-20]. 该研究选用的数据集时间范围为2005年1月-2020年12月,空间覆盖范围为上述我国三大城市群.
1.2.2近地面大气层O3监测数据
京津冀、长三角和珠三角城市群地面O3监测数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035),共包括京津冀13个城市(80个监测站)、长三角26个城市(137个监测站)、珠三角9个城市(56个监测站)的O3逐小时浓度数据,时间范围为2015年1月-2020年12月,通过取城市所有监测站点的O3浓度平均值来代表该城市的总体空气质量状况.
1.3.1时空分布计算方法
基于对流层O3柱总量数据可以计算三大城市群年均值、季均值和月均值,其中季节划分标准为春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)和冬季(12月-翌年2月).
对于地面O3监测数据,根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准限值和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)规定,计算出O3日最大8 h滑动平均浓度(简称“O3-8 h浓度”),以该年第90百分位数O3-8 h浓度限值(160 μg/m3)来判定O3是否年超标. 依据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)将O3-8 h浓度划分为5个等级,分别为优(1~100 μg/m3)、良(101~160 μg/m3)、轻度污染(161~215 μg/m3)、中度污染(216~265 μg/m3)、重度及以上污染(>265 μg/m3),对5个等级分别赋予不同的权重系数(0、1、2、3和5),以创建反映地区O3污染轻重的指数OPI,计算公式:
式中:OPI为O3污染指数;Di(1)、Di(2)、Di(3)、Di(4)、Di(5)为统计出的O3-8 h浓度5个等级的天数,d;pi(1)、pi(2)、pi(3)、pi(4)、pi(5)分别为5个等级对应的权重系数;n代表年份. OPI污染指数越高,表明O3污染越严重. 利用Jenks自然断点法对结果分级,其原理是运用了聚类的思想,使组中的差异最小化,外部组和组之间的差异最大化,从而对相似值进行最有效的区分.
1.3.2演变趋势分析方法
为了探究三大城市群对流层O3柱总量的长期变化趋势,该文采用一元线性回归模型[21]加以研究,计算公式:
式中:t为年份序列;y为t年对流层O3柱总量的估计值,DU;α为对流层O3柱总量的年均变化量,DU;β为回归模型在Y轴上的截距,DU. 若α>0,则对流层O3柱总量呈上升趋势;若α<0,对流层O3柱总量为下降趋势.α的绝对值可以反映年均变化的快慢,通过相关系数检验法对趋势结果做显著性验证.
2.1.1多年整体变化状况
2005-2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量的月变化情况如图2所示. 由图2可见:三大城市群之间对流层O3柱总量月变化有较大差异,其中在京津冀和长三角城市群表现为单峰特征,而在珠三角城市群呈双峰的变化特征. 京津冀城市群对流层O3柱总量在1-6月稳定增长,并于7月达到峰值(52.5 DU),之后迅速降低,10月后下降速率减缓并趋于稳定;长三角城市群对流层O3柱总量上升速率显著大于下降速率,峰值出现在5月(47.8 DU),随后一直呈降低趋势,7-9月下降速率得到一定减缓;珠三角城市群第一次峰值出现在4月(44.2 DU),5-7月迅速下降,并于8月达到谷值,虽然在9月出现了次峰,但峰值仅为第一次峰值的80%. 三大城市群之间对流层O3柱总量峰值表现为京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,并且峰值出现时间随着纬度的增加逐渐后延.
图 2 2005—2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量月变化情况Fig.2 Monthly variation of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020
三大城市群对流层O3柱总量在空间上同样表现出显著差异. 由图3可见:京津冀城市群对流层O3柱总量最高,长三角城市群次之,珠三角城市群最低. 京津冀城市群对流层O3柱总量变化范围为37.0~41.6 DU,呈由东南向西北减小的环带状分布特征,其中东南部的沧州市对流层O3柱总量最高;长三角城市群对流层O3柱总量变化范围为36.9~40.8 DU,表现出随纬度升高而增加的特征;珠三角城市群对流层O3柱总量变化范围为35.2~36.1 DU,呈西北高于东南的分布特征. Li[22]研究发现,对流层O3柱总量的空间分布受地形影响较大,低海拔地区往往较高. 京津冀西北部和长三角南部多为山地、丘陵地貌,海拔相对较高,对流层O3柱总量低于京津冀东南部和长三角北部的平原地区. 地形对对流层O3柱总量空间分布的影响可归结为大气环流作用,低海拔地区易出现逆温现象,造成O3、NO2等污染物的堆积,且日照时间较长,加快了光化学反应速率[14]. 长三角城市群对流层O3柱总量略低于京津冀城市群,这可能由于长三角城市群东面临海,内陆产生的O3等污染物会被海上大量的清洁空气所稀释[23]. 而处在华南的珠三角城市群虽多为平原,但平原面积较小,三面受到山地丘陵包围,且受季风输送与稀释的影响较大,对流层O3柱总量较低,海拔对该地区对流层O3柱总量空间分布的影响较弱.
图 3 2005−2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量空间分布及海拔Fig.3 Spatial distribution of tropospheric O3 column amount and altitude in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020
2.1.2季节性变化特征
进一步分析三大城市群不同季节对流层O3柱总量的空间分布发现,城市群间、同一城市群不同季节的空间分布有显著差异,空间异质性较大(见图4).京津冀城市群四季对流层O3柱总量平均值分别为39.6、50.0、36.8和32.1 DU,均表现为从东南向西北逐渐减小的趋势,变化梯度较为均匀. 夏季对流层O3柱总量最高,其中东南部最高,达52.4 DU;春季对流层O3柱总量明显低于夏季,秋季低于春季,冬季最低. 长三角城市群四季对流层O3柱总量平均值分别为42.2、44.4、37.6和32.3 DU,空间分布季节性差异较大. 夏季对流层O3柱总量最高,冬季最低,而春季则略低于夏季,秋季又明显低于春季;夏、秋两季对流层O3柱总量均表现为南低北高的特征,其中夏季地区差异较明显(南北相差10.6 DU). 珠三角城市群四季对流层O3柱总量平均值分别为42.2、34.4、34.4和32.0 DU,空间上呈现出较明显的纬向梯度分布特征. 春季对流层O3柱总量明显高于其余3季,且地区差异较小;夏、秋两季对流层O3柱总量均呈南低北高,且夏季略低于秋季的特征;冬季表现出与夏、秋两季相反的空间分布格局.
图 4 2005—2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量的季节性空间分布情况Fig.4 Seasonal spatial distribution of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020
结合已有研究来分析三大城市群对流层O3柱总量季节性差异的原因. 京津冀和长三角城市群对流层O3柱总量的季节性分布受温度影响较大,夏季温度高,太阳辐射强,有利于光化学反应的进行;而春、秋两季温度相差较小,但对流层O3柱总量均在春季高于秋季,这可能与春季中低纬度地区较为频繁的平流层-对流层O3交换有关[24]. 研究[25]表明,对流层顶折叠引发的平流层-对流层O3交换是春季对流层O3柱总量增加的重要来源. 与Wang等[26]发现广西壮族自治区对流层O3柱总量在夏季出现极低值的现象类似,珠三角城市群对流层O3柱总量在夏季明显降低,与亚夏季风影响下O3被稀释并往内陆迁移有关[27];另外,当相对湿度较高时,水汽所含的·OH、HO2·等自由基会迅速将O3分解成O2,从而降低O3浓度[28]. 珠三角城市群夏季温度虽然较高,但频繁出现的降水天气会抑制O3的形成并促进其分解,并且降水天气也对卫星数据的反演造成一定影响. 在全球范围内,对流层O3柱总量在春季、夏季较高[29],其中,中高纬度地区多以夏季最高[30],而中低纬度地区多以春季最高[31-32],与笔者研究的三大城市群对流层O3柱总量的季节性变化特征一致.
2.1.3年际变化特征
2005-2020年三大城市群对流层O3柱总量的年际变化情况见图5. 由图5可见,2005-2020年三大城市群对流层O3柱总量均呈逐年显著增长趋势(P<0.01),年均增加值分别为0.25、0.28和0.27 DU,长三角城市群增长最快,京津冀城市群最慢. 其中,京津冀城市群对流层O3柱总量的波动范围为37.4~41.4 DU,2009-2015年波动较大,2016年以后变化平稳但维持在一个较高的范围,最高峰出现在2013年;长三角城市群波动范围为36.8~41.8 DU,虽然在2014-2016年有所下降,但2016年后迅速上升,并在2018年和2019年出现峰值,2020年对流层O3柱总量出现突降,可能与新冠肺炎疫情期间O3前体物排放减少有关[33];珠三角城市群对流层O3柱总量波动范围为33.0~39.0 DU,高低振荡较为剧烈,2019年出现峰值,2020年同样受新冠肺炎疫情影响出现了明显的下降趋势.
图 5 2005—2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量的年际和四季变化情况Fig.5 Interannual and seasonal variations of tropospheric O3 column amount in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2005 to 2020
进一步分析不同季节对流层O3柱总量变化趋势,以确定各季节对对流层O3柱总量的影响. 京津冀城市群四季对流层O3柱总量年均增加值分别为0.22、0.19、0.29、0.29 DU,夏季对流层O3柱总量波动最小且增长最慢,秋、冬两季波动较大且增长最快. 长三角城市群四季对流层O3柱总量年均增加值分别为0.24、0.39、0.32和0.18 DU,在对流层O3柱总量最高的夏季增长最快,秋季次之. 珠三角城市群四季对流层O3柱总量年均增加值分别为0.39、0.30、0.29和0.16 DU,春季对流层O3柱总量最高且增长最快,夏、秋两季的变化趋势相似,冬季增长最慢. 综上,京津冀城市群在对流层O3柱总量较低的秋冬季年均增长最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O3柱总量最高的夏季和春季增长最快. Zhang等[34]研究发现,全球范围内对流层O3柱总量增长最快的地区从地中海东部沿岸延伸到印度和东南亚,再向东越过太平洋地区. Ziemke等[35]发现,近38年来东亚地区对流层O3柱总量年均增长由2005年之前的0.12~0.14 DU增至0.3 DU,与笔者研究结论基本一致.
2.2.1O3-8 h浓度与对流层O3柱总量的对比
2015-2020年三大城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度对比见图6. 由图6可见,京津冀和长三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度相关性较好(P<0.01). 2015-2020年京津冀城市群对流层O3柱总量均呈倒“V”型,O3-8 h浓度在多数年份也呈现此特征. 长三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度在多数年份呈“M”型,个别年份表现为单峰型. 而珠三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度相关性不明显,对流层O3柱总量在每年4月达到峰值,该时段O3-8 h浓度较低;而秋季因受来自大陆上风向的区域传输及局地污染导致O3聚集[20],珠三角城市群O3-8 h浓度出现峰值,对流层O3柱总量则维持在较低水平. 珠三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度相关性较差,一方面与对流层O3柱总量受平流层-对流层O3交换过程及季风环流扰动关系密切;另一方面,不可控的环流形势和气象因素会造成不同年份O3-8 h浓度的月变化出现差异,并且会对反演的卫星数据准确性产生限制,从而影响二者相关性.
图 6 2015−2020年京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度的对比Fig.6 Comparison of tropospheric O3 column amount and O3-8 h concentration in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020
2.2.2O3-8 h浓度和第90百分位O3-8 h浓度的空间分布情况
利用Jenks自然断点法对2015-2020年三大城市群所有城市O3-8 h浓度及第90百分位O3-8 h浓度进行空间分类(见图7). 由图7可见,各城市群不同年份O3-8 h浓度的空间分布差异明显,第90百分位O3-8 h浓度的空间分布与O3-8 h浓度空间分布成正比.
图 7 2015—2020年京津冀、长三角和珠三角城市群O3-8 h浓度和第90百分位O3-8 h浓度的空间分布情况Fig.7 Spatial distribution of O3-8 h concentration and the 90th percentile O3-8 h concentration in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020
京津冀城市群O3-8 h浓度范围为64.9~119.6 μg/m3,第90百分位O3-8 h浓度范围为108~216 μg/m3,空间分布上由2016年之前的北高南低转变为南高北低. 2015年和2016年O3-8 h浓度较低,这两年O3污染程度最轻. 2017-2019年O3-8 h浓度较高,其中2018年浓度最高(区域平均值为110.9 μg/m3),2017年次之(区域平均值为107.8 μg/m3),且2017-2019年所有城市O3均未达标,污染较为严重,与王玫等[36]研究结论一致. 2017年保定市、沧州市、廊坊市和邢台市O3-8 h浓度均超过110 μg/m3,这4个城市与唐山市的第90百分位O3-8 h浓度突破了200 μg/m3.2018年共8个城市O3-8 h浓度超过110 μg/m3,其中保定市、石家庄市、沧州市、天津市和邢台市第90百分位O3-8 h浓度均达到200 μg/m3. 研究[37]表明,颗粒物的非均相反应会降低O3浓度,减排背景下颗粒物浓度的下降对O3的静作用可能导致了O3-8 h浓度的升高. 2019年O3污染有所改善,O3-8 h浓度较高的区域主要集中在京津冀城市群的南部城市. 2020年O3-8 h浓度明显下降,该年张家口市和承德市O3年达标,污染得到缓解.
长三角城市群O3-8 h浓度范围为39.0~118.8 μg/m3,第90百分位O3-8 h浓度范围为61~201 μg/m3,其中2015年和2016年呈由沿海向内陆减小的布局,2017-2020年则表现为北高南低. 2015年和2016年O3-8 h浓度相对较低,其中2015年O3-8 h浓度以块状分布为主,年超标城市均位于东部沿海地区;2016年东北部的城市O3-8 h浓度有所降低,而西部安徽省部分城市O3-8 h浓度增加迅速;2017年O3-8 h浓度为近6年最高(区域平均值达106.7 μg/m3),O3-8 h高浓度中心开始西移,西北部的滁州市O3-8 h浓度最高(118.8 μg/m3),此外中部以北的湖州市、南通市、上海市、嘉兴市、扬州市、泰州市和镇江市的O3-8 h浓度也均超过110 μg/m3,而第90百分位O3-8 h浓度扬州市最高,2017年仅不到1/3的城市O3年达标. 常炉予等[38]模拟发现:2017年受西太平洋副高控制的环流形势更有利于O3污染的形成,这一年的副高较往年偏强且西伸脊点更西,这可能导致了长三角城市群O3-8 h浓度较高;2018年和2019年O3-8 h高浓度中心进一步西移,O3-8 h浓度呈降低趋势,东部沿海城市O3污染得到明显改善,而西部安庆市、池州市等城市则由O3达标转变为超标;2020年因新冠肺炎疫情导致O3-8 h浓度进一步降低,达标城市明显增多,O3污染得到有效改善. 长三角城市群O3-8 h高浓度中心的西移,这是由于沿海城市O3前体物的排放减少,而西部安徽省部分城市经济的迅速发展造成O3-8 h浓度升高[39].
珠三角城市群O3-8 h浓度范围为72.4~112.2 μg/m3,第90百分位O3-8 h浓度范围为127~197 μg/m3,其中2015-2019年O3-8 h浓度呈逐年增加的趋势,2020年O3污染有所改善. 2015年O3-8 h和第90百分位O3-8 h浓度均为近6年最低,仅东莞市O3年超标.2016-2019年O3-8 h浓度同比均有所上升,增速分别为3.8%、10.9%、0.6%和3.8%,其中位于中部的江门市、中山市和佛山市增长迅猛,至2019年,珠三角O3-8 h浓度区域平均值达100.4 μg/m3;并且O3年超标城市数量也逐年增加,至2019年,仅有惠州市和深圳市O3年达标. 珠三角城市群O3-8 h浓度在中部地区上升速率明显高于外围地区,原因为中部地区NO2浓度的显著下降使得O3滴定效应减弱[40]. 2020年所有城市O3-8 h浓度有所下降,其中深圳市和肇庆市的O3-8 h浓度最低,该年仅江门市未达标.
2.2.3污染等级空间分布
按式(1)计算出各城市O3污染指数OPI,其变化范围为0.34~0.77,并利用Jenks自然断点法将污染分为很轻、较轻、中等、较重和严重5个等级(见图8).由图8可见:京津冀城市群O3污染指数最高,且呈现出南高北低的分布状况,其中,保定市、廊坊市、沧州市、衡水市、邢台市和邯郸市O3污染较严重,秦皇岛市污染相对较轻;长三角城市群的O3污染指数空间分布表现为中心城市向外围扩散,城市间差异较大的特征,其中,扬州市、湖州市和嘉兴市O3污染较重,其次为中北部的盐城市、泰州市、南京市、镇江市、常州市和无锡市,而中西部的铜陵市和宣城市污染指数较低;珠三角城市群整体上O3污染程度较轻,其中惠州市和深圳市的O3污染指数较低.
图 8 2015−2020年京津冀、长三角和珠三角城市群O3污染指数的空间分布情况Fig.8 Spatial distribution of O3 pollution index in the urban agglomerations of Beijing-Tianjin-Hebei, Yangtze River Delta and Pearl River Delta from 2015 to 2020
a) 基于OMI-MLS的对流层O3柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,空间分布受海拔影响较大,低海拔地区往往对流层O3柱总量较高. 季节分布上,京津冀城市群对流层O3柱总量在夏季(50.0 DU)最高,四季均表现为从西北向东南增大的趋势;长三角城市群对流层O3柱总量同样在夏季(44.4 DU)最高,表现出由低纬向高纬度增大的纬向带状分布特征;珠三角城市群对流层O3柱总量在春季(42.2 DU)明显高于其他三季,空间上地区差异较小.
b) 三大城市群对流层O3柱总量均呈现出逐年显著增大的趋势,年均增加值分别为0.25、0.28和0.27 DU. 所有季节对流层O3柱总量均表现出增长趋势,京津冀城市群在对流层O3柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O3柱总量最高的夏季和春季增长最快.
c) 京津冀和长三角城市群对流层O3柱总量与O3-8 h浓度月均值均有良好的相关性,而珠三角城市群二者相关性较差.
d) O3-8 h浓度表现为京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中京津冀城市群在2018年O3-8 h浓度(110.9 μg/m3)最高,空间分布上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O3污染较重且年达标率较低;长三角城市群O3-8 h浓度在2017年(106.7 μg/m3)最高,2016年起O3-8 h高浓度中心由东北逐渐往西南部内陆转移,东南沿海城市O3年达标率显著提高;珠三角城市群O3污染程度最轻,达标城市较多,但O3-8 h浓度逐年上升并于2019年达最高值(100.4 μg/m3),中心城市上升速率远大于外围城市.
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