我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析

花 丛，江 琪，迟茜元，刘 超

国家气象中心，北京 100081

近年来，随着《大气污染防治行动计划》和“蓝天保卫战”的实施，我国大气污染防治工作取得了显著成效，区域空气质量改善明显. 《2020年中国生态环境状况公报》数据显示，2020年我国PM未达标地级及以上城市其平均浓度比2015年下降了28.8%.与此同时，O污染问题逐渐成为影响城市空气质量的重要因子，也是造成空气质量超标的仅次于PM的首要污染物，并在某些时段形成PM与臭氧(O)浓度“双高”的复合污染现象.

PM与O之间关系复杂，其相互作用关系主要体现在颗粒物通过影响光辐射通量来影响光化学反应过程与O的形成；光化学反应在产生O的同时也产生二次颗粒物，二者具有化学耦合关系. 有研究指出，在2013年我国发生严重霾污染事件时，部分重点城市PM中二次气溶胶占到30%~77%. 北京及周边地区夏季出现霾天气时二次有机气溶胶浓度也会明显升高. 近年来，京津冀、长三角地区大气氧化性增加，且存在较明显的气粒转化二次气溶胶生成过程，当出现高浓度O污染时也常伴随着高浓度细粒子污染，O浓度日变化峰值与PM浓度存在较高的线性相关. 然而，也有学者利用光化学箱模式进行模拟发现，大气颗粒物浓度的升高使得气溶胶光学厚度增加了20%~40%，造成O净生成率下降30%~40%.

气象条件在大气污染物的形成、积累、传输、清除等过程中都起到了重要作用. 根据已有研究，气温、相对湿度、平均风速、边界层高度、降水量等是影响O和PM浓度的重要因子. 在不同季节，大气污染物对气象要素的敏感性也不同. 其中，在京津冀地区，细颗粒物和氧化性气体在高温和低相对湿度下呈显著正相关，在低温和高相对湿度下呈负相关. 不同天气系统控制下，大气污染物浓度的时空分布特征呈较大差异，大气环流的调整也在一定程度上影响了污染物的区域输送.

已有研究多针对污染个例或特定时段，聚焦于单一城市或区域进行分析. 在当前PM与O污染区域协同、科学防控的大背景下，有必要全面了解我国中东部地区夏半年以O为主、多污染物并存的大气污染演变特征，定量分析大气污染与气象条件间的关系. 鉴于此，该研究基于我国中东部地区2015-2020年夏半年大气成分观测、常规气象观测等资料，结合统计学方法与主观经验开展上述工作，以期为不同天气形势下的空气质量预报及减排防控决策提供参考.

1 材料与方法

1.1 空气质量监测站点的选取

所用空气质量监测数据来源于中国环境监测总站面向社会公开发布的逐小时国控站监测数据(http://106.37.208.233:20035). 为保持数据的连续性，筛选2015-2020年有连续观测的1 329个空气质量监测站进行分析(见图1). 对污染超标日及污染等级的判识参照HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》和HJ 663-2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》：当O日最大8 h滑动平均值超过160 μg/m时，判断为1个O超标日；当PM浓度日均值超过75 μg/m时，判断为一个PM超标日；当PM和O日值同时超标时，判断为1个复合污染日.

图 1 空气质量监测国控站点位置Fig.1 Spatial distribution of national air quality monitoring sites

气象资料来源于中国气象局提供的逐小时地面观测，包括气温、相对湿度、风速等. 地面天气分型依据美国国家环境预报中心(NCEP)提供的再分析资料.

根据O污染的时间变化特点，该研究选取4-10月作为夏半年的代表月份. 根据气候特点及污染分布特征，将我国中东部地区划分为六大区域，各区域范围及包含的环境监测站点数见表1.

表 1 我国中东部地区六大区域划分Table 1 Regional division of central and eastern China

1.2 线性倾向率估计

线性倾向率估计是分析一段时间内因子变化趋势的一种常用统计方法. 为定量了解O超标日和PM超标日的年际变化情况，建立一元线性回归方程：

式中，()为2015-2019年污染日数时间序列，()为()的回归拟合值，为回归常数，为线性倾向率. 通过显著性检验的线性倾向率()可表征污染超标日的年际变化趋势.

管理工作时针对所有参与建筑施工的人员进行的，管理力度的提升可从以下几方面入手：定期对员工进行培训。首先树立员工的质量把控意识，让其认识到保证工程质量的重要性。其次是对其基础知识和技能的巩固，逐步提升专水准，改变以往只凭经验进行施工作业的情况；制定相应的奖罚制度。对员工的工作进行阶段性评比，对于施工人员以施工质量作为衡量标准，对管理人员的评比，其汇报、现场记录等作为重要参考依据；吸收国外优秀的管理模式，将其改造成符合我国施工现状的管理体系，我国的工程管理效果会显著提升[3]。

1.3 天气分型方法

天气分型方法主要分为主观和客观两类.该研究参考相关文献，选取最能反映我国中东部地区污染天气生消演变的天气模型，采用主观分型方法根据每日08：00 (北京时)地面气压场对不同区域的地面天气型进行分类，共分为高压控制型、倒槽型、低压控制型和均压场型四大类.

2 结果与讨论

2.1 我国大气复合污染概况

我国2015-2020年夏半年，在PM超标日数逐年减少的背景下，复合污染日数由7 217站次逐年降至611站次〔见图2(a)〕，其降幅(91.53%)超过PM超标日的降幅(84.00%). O超标日和PM超标日中，复合污染占比分别从2015年的25.69%、29.29%降至2020年的2.41%、15.07%〔见图2(b)〕，即2020年O超标日中复合污染占比仅为2015年的1/10左右，PM超标日中复合污染占比仅为2015年的1/2左右，均呈明显下降趋势，表明夏半年我国大气污染呈单污染比例升高、“双高”污染事件减少的特征. 通过计算发现，复合污染日中首要污染物以O为主. 其中，2017-2018年复合污染日中O为首要污染物的比例均超过70%〔见图2(c)〕. 2020年，受降水偏多、辐射偏弱、最高气温偏低等不利气象条件及新冠肺炎疫情的影响，我国复合污染日中O为首要污染物的比例降至54.17%，与PM为首要污染物的比例接近. 在统计时段内，我国复合污染日中未出现O与PM并列为首要污染物的情况.

采用线性倾向率估计方法对筛选的我国1 329个站点分析O和PM超标日数的变化趋势，并对其进行0.05水平上的显著性检验. 为排除2020年夏季气象条件及新冠肺炎疫情对O污染造成的影响，分析时段选择2015-2019年. 通过显著性检验的O超标日变化倾向率空间分布如图3(a)所示. O超标日数通过显著性检验的站点共有352个，其中变化倾向率为正值的站点有239个，占总数的67.90%，京津冀及周边、长三角西部等地区多个站点的O超标日数的变化倾向率超过15 d/a. O超标日变化倾向率为负值的站点有113个，占总数的32.10%，主要分布在我国东北、西北及西南地区，变化倾向率一般为3~5 d/a. 四川盆地O超标日数以“成都市-重庆市”为分界，呈现“北降南升”的反向变化趋势.

在O和PM的超标日数变化倾向率均通过显著性检验的184个站点中，共有135个站点的O变化倾向率为正值，PM变化倾向率为负值，占总数的73.37%；有44个站点两类污染物超标日数变化倾向率出现“双降”，占总数的23.91%；仅有5个站点超标日数变化倾向率出现“双升”〔见图3(b)〕. 由此可见，我国大部地区O超标日数增加、PM超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显，直接导致了复合污染日的明显减少.

图 2 我国2015—2020年夏半年大气复合污染特征的变化趋势Fig.2 Annual variation of combined pollution characteristics in the summer half years of 2015-2020 in China

图 3 2015—2019年夏半年我国O3超标日变化倾向率和污染超标日的变化情况Fig.3 Variation tendency rate of ozone pollution days and variation of pollution days in the summer half years of 2015-2019 in China

2.2 区域性大气污染过程

定义当某日区域超标站点数超过区域总站数的30%时为1次区域污染过程，持续3 d及以上的区域污染过程为持续性污染过程，对我国中东部六大区域2015-2020年4-10月的污染过程进行判识.

分析结果(见表2)显示，针对O污染，京津冀及周边地区区域污染过程最多，达392 d；其次是长三角地区，为262 d；东北和川渝地区污染过程数相近；华南地区污染过程数最少. 持续性O污染过程次数与区域污染日数成正比，京津冀及周边地区最多，共出现51次，华南地区最少，为6次. 除东北地区外，其他5个区域持续性污染日数占区域污染日数的比例均超过50%，表明区域性O污染持续性特征明显.其中，在京津冀及周边地区上述比例超过70%，达到72.45%，平均持续时间为5.56 d. 京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O污染过程共有6次，均出现在5-6月(2017年3次，2018年2次，2019年1次).持续性污染过程最长为15 d，出现在2017年6月7-21日.

表 2 我国中东部地区六大区域2015−2020年夏半年O3污染过程统计特征Table 2 Statistics of ozone pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

从区域复合污染的情况(见表3)来看，我国中东部地区六大区域中，京津冀及周边、长三角、东北、华中和川渝地区均出现了区域复合污染，其中京津冀及周边地区最多，为9 d. 各区域复合污染日数占O污染日数的比例接近或不超过3%. 京津冀及周边地区于2015年5月23-25日出现了一次持续3 d的区域复合污染过程，其他区域复合污染过程持续时间均不足3 d. 京津冀及周边、长三角地区2019-2020年未出现区域复合污染过程，华中、川渝地区2017-2020年未出现区域复合污染过程. 综上，O和PM同时超标的情况呈离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征，且近年来显著减少. 值得注意的是，受新冠肺炎疫情影响，2020年我国中东部地区出现工业企业排放量降低、交通出行受限、人类活动强度降低的情况，对PM和O浓度产生了不同影响，对于复合污染过程的减少也起到了一定作用.

2.3 区域污染时的气象要素特征

表 3 我国中东部地区六大区域2015—2020年夏半年复合污染过程统计特征Table 3 Statistics of combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

Gu等研究表明，当气温高于30 ℃时，O浓度将明显增加. 从图4可以看出，发生区域性O污染时，我国中东部六大区域的最高气温中位数区间为28.13~31.84 ℃，与上述结论基本一致；其中，华中地区最高，东北地区最低，区域之间差异较小. Zhao等认为，O对相对湿度条件并不敏感. 该研究的分析数据显示，这一特征在北方地区(京津冀及周边、东北地区)更为明显，相对湿度区间跨度较大，分布在30%~80%之间；南方地区的相对湿度离散度较小，25%分位数水平上较北方地区偏高15%~38%. 除东北地区外，其他区域水平风速的75%分位数小于2.37 m/s，混合层高度的75%分位数小于1 075.11 m，即O污染多出现在大气扩散能力较差的条件下. 东北地区出现O污染时，风速的50%分位数达3.16 m/s，混合层高度的50%分位数达1 125.17 m，均明显高于其他区域. 综上，区域O污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低. 其中，东北地区在大气扩散条件相对较好的情况下仍会出现区域O污染.

图 4 我国中东部地区六大区域2015—2020年夏半年O3污染与复合污染过程气象要素特征Fig.4 Characteristics of meteorological elements in ozone pollution and combined pollution processes in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China

在出现复合污染过程的区域中，华中、川渝、东北地区由于个例数较少，暂不做分析. 对于京津冀及周边、长三角地区，与O污染过程相比，出现复合污染过程的最高气温偏低、相对湿度偏小、风速偏小、混合层高度偏低，即整体偏向更有利于PM生成的气象条件，这与已有研究结果相一致.

2.4 地面天气型对O3污染的影响

为了解2015-2020年夏半年不同天气系统对我国中东部地区六大区域大气污染物的影响，采用主观分型方法将地面天气型分为高压控制型、倒槽型、低压控制型和均压场型四大类. 由于近年来复合污染日明显减少，以下主要分析对O污染的影响.

对我国中东部地区六大区域的O污染日进行统计后发现，超过65%的O污染日出现在均压场控制下. 不同区域内，高压控制型、倒槽型、低压控制型也有不同比例的O污染概率出现. 由于不同天气类型的出现频次不同，特别是纬度较低的区域，受均压场控制的概率远高于其他几种天气类型. 虽然均压场中对应了最多的O污染日，但并不能说明均压场较其他天气型控制时更有利于O污染的出现.

为了探究不同地面天气型对O污染的影响，需针对特定地面天气型内发生的O污染进行统计，以排除自身出现频次对污染日数的干扰. 选取我国中东部地区六大区域内15个典型城市(见表4)，计算不同地面天气型控制下不同程度O污染发生的概率以及该地面天气型出现的次数特征，结果如图5所示.

图 5 我国中东部地区六大区域2015—2020年夏半年在地面不同天气系统控制下不同等级O3污染发生的概率及该类型天气系统的出现次数Fig.5 Probability of different ozone pollution levels in 6 key areas in the summer half years of 2015-2020 in central and eastern China under the control of different ground weather patterns and the numbers of ground weather patterns

在京津冀及周边地区，O污染日出现概率最高的地面天气类型主要集中在低压控制型(35.78%)、均压场型(33.30%)和倒槽型(26.59%). 其中，均压场型对应的O中度及以上污染的概率(7.73%)最高.高压控制时，京津冀及周边地区出现O污染的概率(3.58%)较低，且未出现O中度及以上污染. 分析发现，天气型对不同城市O污染的影响也存在一定差异. 如倒槽型控制时，纬度相对较低的城市(郑州市、济南市)出现O污染的概率(＞35%)明显高于纬度较高的城市(北京市、石家庄市、太原市). 对于北京市和济南市，地面为均压场型和低压控制型时，O出现中度及以上污染的概率较高. 对于石家庄市、太原市和郑州市，低压控制下基本不会出现O中度及以上污染.

在长三角地区，均压场控制下O污染出现的概率最高，且在高压控制时也有一定概率的O污染出现. 其原因是，高压控制下长三角多受偏北风控制，有利于上游京津冀及周边地区的O及其前体物向南传输. 与之类似，受上游传输的影响，位于华南地区的广州市在高压控制下也有一定的O污染概率，在倒槽控制下未出现O污染. 华中区域出现O污染的概率整体不高，且很少出现O中度及以上污染，其中75%以上的O污染出现在均压场控制下. 研究时段内，以成都市和重庆市为代表的川渝地区主要在低压控制型和均压场型控制下出现O污染，且污染概率相近，这与已有研究结果基本一致. 在东北地区，4种天气型下均有可能出现O污染. 与京津冀及周边地区类似，低压控制型下O污染出现的概率最高，其次为均压场型和倒槽型. 其中，倒槽型控制下的O污染主要出现在纬度较高的哈尔滨市和长春市，沈阳市在倒槽型控制下未出现O污染.

表 4 我国中东部地区六大区域典型城市Table 4 Typical cities in key regions in 6 key areas in central and eastern China

整体而言，所选典型城市中均压场和低压控制型为O污染出现时最主要的两种天气形势，高压控制下出现O污染的概率相对较低. 部分地区(特别是京津冀及周边地区)在倒槽控制下也有一定概率的O污染出现. 但由于倒槽型天气系统的样本量较小，其对O污染的贡献明显弱于均压场型和低压控制型.

3 结论

a) 2015-2020年夏半年，我国复合污染日数降幅达到91.53%，大气污染呈单污染比例升高、O与PM污染“双高”事件减少的特征. 在京津冀及周边地区、长三角、华南等地区，O超标日增加、PM超标日减少的“跷跷板”效应十分明显.

b) 2015-2020年夏半年，我国中东部地区六大区域O污染呈持续性特征，持续性过程占污染日数的比例超过或接近50%. 京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O污染过程共有6次，最长持续时间为15 d. 复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征.

c) 2015-2020年夏半年，我国中东部地区六大区域O污染过程发生时的最高气温中位数区间为28.13~31.84 ℃，一般出现在风速较小、混合层高度较低的条件下. 但东北地区有50%的O污染过程发生在风速大于3.16 m/s、混合层高度大于1 125.17 m的大气扩散条件较好的情况下. 复合污染过程发生时的气象条件整体偏向更有利于PM生成的气象条件.

d) 均压场型和低压控制型为O污染出现时最主要的两种地面天气形势，高压控制型出现O污染的概率相对较低. 在京津冀及周边区域，倒槽控制型也对应一定概率的O污染.