南羌塘盆地侏罗系砂糖状白云岩古油藏油源研究——来自芳烃化合物和单体烃碳同位素的证据

唐友军，张欣越，季长军，王霆，何大祥，杨易卓，孙鹏，李博偲，裴冰冰

1.油气地球化学与环境湖北省重点实验室(长江大学)，湖北 武汉 430100 2.油气资源与勘探技术教育部重点实验室(长江大学)，湖北 武汉 430100 3.中国地质科学院地质力学研究所，北京 100037

羌塘盆地位于特提斯-喜马拉雅构造域东段，石油地质特征和中东油气区相似，其东南部属于东南亚油气区，这一特定的构造环境与石油地质特征决定了羌塘盆地油气勘探倍受关注[1-15]。

羌塘盆地油源问题一直以来存在着不同的观点[1-4]，前人主要用隆鄂尼-昂达尔错古油藏带的油苗及局部发现的古油藏来进行油源对比。研究发现，它们都遭受了后生生物降解破坏，进而导致常规的饱和烃生物标志化合物特征的多解性增加。而芳香烃化合物比饱和烃化合物抗生物降解能力更强，且芳烃化合物亦是原油中的主要有机成分，也可以表征原油的成烃母质来源、成烃环境以及热成熟度等多方面信息[16-19]。另外，芳烃类化合物的成熟度参数比饱和烃成熟度参数具有更宽的适用范围，在热成熟度上具有更广泛的指示意义[18,19]。为此，笔者在大量的野外地质调查基础上，通过精细分析所采集的羌塘盆地南部坳陷区域各地层烃源岩及砂糖状白云岩古油藏样品的芳烃地球化学特征和单体碳同位素，对已发现的油砂进行解剖，为羌塘盆地油源研究提供新的证据。

1 地质背景

羌塘盆地古构造位置隶属于特提斯-喜马拉雅构造域东段，东经85°～90°，北纬32°～35°。晚三叠世卡尼期以后，中生代羌塘盆地的沉积填充受到班公湖-怒江洋盆的构造活动的控制[15]，盆地内整体上展现出“两坳一隆”的构造格局：南羌塘坳陷、北羌塘坳陷以及中央隆起带(见图1)。南羌塘盆地主要地层包括侏罗纪沉积填充形成的海相地层，陆相沉积地层为白垩系、古近系、新近系以及第四系[5, 7]。

图1 南羌塘盆地烃源岩和含油白云岩剖面分布图(据文献[14]，有改动)Fig.1 Profile distribution map of source rock and oil-bearing dolomite in South Qiangtang Basin (modified according to literature[14])

由于遭受到新特提斯古大洋板块俯冲消减和印度大陆北向俯冲及碰撞造山作用的影响，整个羌塘盆地在晚白垩世经历了大规模的逆冲推覆构造活动，这一构造活动使得盆地油气藏遭到巨大的破坏，大量的油气散失，剩余部分最后形成了干沥青，即隆鄂尼-昂达尔错油藏带，油藏带以油浸砂糖状白云岩形式广泛分布地表，规模极大，东西断续延伸长达100km，往往以含油白云岩层与灰岩层互层产出，前者油浸状，颜色较深，后者灰白色[14,15]。

2 样品与试验方法

研究试验样品为具有明显油浸显示以及油气味浓厚的古油藏样品。在敲开的新鲜面中称取一定量的样品进行粉碎，粉碎至样品粉末粒径小于0.06mm；用索氏抽提器对粉末状样品进行抽提，将粉末状用抽提好的滤纸包成样品纸筒，而后加入98∶2(体积比)二氯甲烷和甲醇混合溶剂，原则上不超过容积的2/3，在经过72h、55℃恒温水浴连续抽提后可得到样品中可溶有机质；对可溶有机质开展族组分分离，用正己烷除去可溶有机质中的沥青质，除去沥青质之后的可溶组分用活化后硅胶与氧化铝的层析柱进行组分分离：依次用极性逐渐增强的溶剂(正己烷、二氯甲烷∶正己烷= 2∶1(体积比)以及二氯甲烷∶甲醇= 98∶2(体积比))进行冲洗，依次得到饱和烃、芳香烃和非烃馏分；再对芳香烃馏分进行气相色谱、色谱-质谱试验，分析条件见文献[20]。

根据保留时间、芳烃标准谱图及各组分峰的质谱图对各芳烃化合物进行鉴别；然后在数据分析窗口打开Chromatogram子菜单，选择化学工作站积分器，执行Integrate命令，对质量色谱图上鉴别好的芳烃化合物的峰进行手动积分，最后得到积分后的质量色谱图及积分结果。每个芳烃化合物的积分结果即为化合物丰度的定性结果，通过积分结果之间的比对即可得出每个化合物的相对丰度。

3 古油藏及相关烃源岩特征

3.1 古油藏的分布特征

图2 南羌塘盆地侏罗系古油藏宏观照片Fig.2 Macroscopic photos of Jurassic paleo-reservoirs in the South Qiangtang Basin

古油藏中见大量液态原油浸染的砂糖状白云岩，呈狭长状的油苗群特点(见图2)。油藏带以油浸砂糖状白云岩形式广泛分布地表，规模极大，往往以含油白云岩层与灰岩层互层产出，前者油浸状，颜色较深，后者灰白色。

3.2 芳烃化合物特征

芳烃类化合物为原油或烃源岩中重要组分之一，其组成及分布特征能提供丰富的地球化学信息。相对于饱和烃类化合物来说，芳烃组分抗生物降解能力更强，因此，存在生物降解的原油或者古油藏常利用芳烃组分来进行油源对比，具有更高的可靠性[21-24]。

3.2.1 芳烃宏观组成特征

表1 南羌塘盆地古油藏与烃源岩芳烃化合物质量分数

图3 南羌塘盆地古油藏与烃源岩芳烃宏观组成特征图Fig.3 Macroscopic composition of aromatic hydrocarbons from paleo-reservoirs and source rocks in the South Qiangtang Basin

3.2.2 菲系列化合物特征

菲系列化合物是研究区烃源岩多环芳烃中丰度最高的芳烃类化合物。研究表明，烷基菲系列对源岩沉积环境和有机质来源以及热成熟度具有表征意义[25，26]。在研究区古油藏样品的菲系列中，检测到的菲系列化合物基本上以菲和甲基菲为主。

甲基菲指数(MPI1)常被应用于成熟度表征的指标。前人给出了可定量评价成熟度的芳烃指标与镜质体反射率之间的换算公式[27，28]，研究区古油藏样品的等效镜质体反射率Rc，古油藏Rc分布在0.63%～1.01%之间，平均0.83%(见表2)，表现为低成熟-成熟的古油藏。烃源岩的菲系列亦很好地表征了扎那组和曲色组的成熟度特性。扎那组烃源岩Rc介于0.95%～0.98%之间，表现出成熟的特性，而曲色组烃源岩Rc介于0.64%～0.76%之间，呈现出未熟-成熟的特征。

煤的热演化程度仅与甲基菲异构体的含量有关，而与菲的含量无关，并据此提出了甲基菲比值F1和F2参数[27]。古油藏F1和F2参数数值存在着较大的差异，表明成熟度存在着显著的差异(见表2)。此外，烃源岩的F1和F2参数数值表明扎那组烃源岩的热演化程度要高于曲色组烃源岩，这与Rc分析结果具有良好的一致性。

表2 南羌塘盆地古油藏与烃源岩菲系列相关化合物参数表

3.2.3 三芴系列化合物特征

三芴系列化合物为芴(F)、硫芴(噻吩类化合物，SF)以及氧芴(呋喃类化合物，OF)，其分布特征主要受控于有机质的沉积环境。一般而言，硫芴系列在还原性较强的盐湖相烃源岩中丰度较大，而偏氧化环境下沉积的烃源岩中氧芴含量较高[29-31]。古油藏样品中三芴系列呈现出较大的差异，主要表现在硫芴系列化合物与氧芴系列的相对含量差异，表明古油藏可能存在着2种不同的来源；扎那组烃源岩硫芴系列化合物的表现出绝对优势，相对含量介于89.46%～92.13%之间，表明扎那组烃源岩可能形成于还原性较强的水体环境；曲色组烃源岩硫芴系列的相对含量相差甚微，表征曲色组烃源岩形成水体的还原性要低于扎那组烃源岩(见表3)。

表3 南羌塘盆地古油藏与烃源岩三芴系列化合物相关参数表

3.3 正构烷烃单体碳同位素特征

烃源岩及油藏中有机分子的碳同位素组成主要和母质来源类型以及成熟度相关，而母质来源类型又与沉积盆地形成时的构造背景、沉积环境以及早期成岩过程联系密切[32，33]。研究表明，轻度的生物降解作用对单体烃碳同位素组成几乎不存在影响，因此，单体烃碳同位素组成是油源对比最为可靠的指标。其中，应用最广泛的是正构烷烃单体烃碳同位素组成，正构烷烃是可溶有机质中含量最高的一类化合物，具有很强的代表性[33]。

南羌塘盆地侏罗系古油藏样品中正构烷烃单体碳同位素介于-33.53‰～-24.21‰之间，分布范围较大(见表4)。整体而言，正构烷烃单体碳同位素与正构烷烃碳数无明显相关关系。扎那组烃源岩正构烷烃单体碳同位素介于-29.98‰～-24.06‰之间，整体上低于曲色组烃源岩正构烷烃单体碳同位素值(见表4)。

表4 南羌塘盆地古油藏与烃源岩正构烷烃单体碳同位素特征

4 古油藏的分类及特征

综合上述古油藏地球化学特征的分析，将研究区所采集的古油藏样品可以分为Ⅰ类和Ⅱ类2个大类，特征如下：

1)Ⅰ类古油藏。主要特征是古油藏中菲系列化合物指示的成熟度相对较低，Rc与F1与F2参数图版共同表征了成熟度处于未熟-成熟阶段(见图4)；三芴系列化合物中硫芴系列与氧芴系列的量相差甚微(见图5)。在单体烃碳同位素分析中，具有较重的碳同位素特征(见图6)。

2)Ⅱ类古油藏。主要特征是古油藏中菲系列化合物指示的成熟度相对较高，Rc与F1与F2参数图版共同表征了成熟度处于成熟-高成熟阶段(见图4)；三芴系列化合物中硫芴系列的相对含量占绝对优势(见图5)；在单体烃碳同位素分析中，具有较轻的碳同位素特征(见图6)。

图4 南羌塘盆地侏罗系古油藏F1与F2关系图 图5 南羌塘盆地侏罗系古油藏三芴系列三角图Fig.4 Cross-plot of F1 versus F2 of paleo reservoir from the Jurassic strata in the South Qiangtang Basin Fig.5 The triangle diagram of three fluorene series Jurassic strata of paleo-reservoirs from the in the South Qiangtang Basin

5 油源对比

图6 南羌塘盆地侏罗系古油藏正构烷烃单体碳同位素分布特征Fig.6 Carbon isotope distribution characteristics of n-alkane monomers in Jurassic paleo-reservoirs in the South Qiangtang Basin

一般来说，油源对比的依据就是，

纵使油气在运移、汇聚和演化过程中某些性质产生了变化，但油气与其联系紧密的烃源岩之间始终存在着指纹特征等遗传关系。南羌塘盆地侏罗系砂糖状白云岩古油藏尽管遭受了严重的生物降解，但芳烃分子标志物与单体烃碳同位素仍然保留着大量的地质信息，可以运用这些地质信息来进行油源对比[32-35]。

5.1 芳烃化合物分布特征对比

5.1.1 菲系列化合物对比

Ⅰ类古油藏中，菲系列化合物中2,10-DMP、2,5-DMP和1,7-DMP的峰型(相对丰度)在色谱-质谱图上呈现“阶梯状”分布的特征(见图7)，甲基菲指数与甲基菲比值表明古油藏为成熟到高成熟的油藏。研究区扎那组烃源岩Rc介于0.95%～0.98%之间，表征扎那组烃源岩为成熟的源岩(见图8)。

图8 南羌塘盆地古油藏与烃源岩F1与F2关系图Fig.8 Cross-plot of F1 versus F2 of paleo-reservoirs and souce rocks in the South Qiangtang Basin

图9 南羌塘盆地古油藏及烃源岩三芴系列三角图Fig.9 The triangle diagram of three fluorene series of paleo-reservoirs and source rocks in the South Qiangtang Basin

Ⅱ类古油藏中，菲系列化合物中2,10-DMP、2,5-DMP 和1,7-DMP 的峰型(相对丰度)在色谱-质谱图上呈现“V”型分布的特征(见图7)，甲基菲指数根据公式计算得出了Rc介于0.64%～0.76%之间，平均0.70%，表现为低成熟-成熟的古油藏(见图8)。研究区侏罗系曲色组烃源岩二甲基菲系列也呈现出2,10-DMP、2,5-DMP 和1,7-DMP的“V”型分布特征(见图7)，表明其为低熟-成熟的烃源岩。

5.1.2 三芴系列分子标志物对比

羌塘盆地南部研究区古油藏和烃源岩中三芴系列化合物丰富，但是硫芴系列与氧芴系列分布不同。根据2种古储层类型，可以分别找到具有相同分布特征的烃源岩。

在Ⅰ类古油藏中，古油藏中三芴系列呈现出相对高氧芴低硫芴的分布特征，表征原有来源与弱还原环境下形成的有机质。南羌塘盆地研究区曲色组的分布特征与Ⅱ类古油藏分布相似(见图9)，表明Ⅱ类古油藏主要为曲色组的烃源岩贡献在Ⅱ类古油藏中，硫芴规则甾烷含量很高的特征，表明原油的源岩沉积环境的还原性强。研究区扎那组烃源岩中三芴系列三角图中也表现出相同的分布规律(见图9)。

5.2 单体烃碳同位素对比

原油或者烃源岩在地质热演化的进程中，会遭受到温度、压力和生物降解影响。可能会导致生物标志化合物特征发生较大改变，使得油源对比结果不准确。而单体烃碳同位素受后期次生作用的影响相对较小，因此，单体烃碳同位素被常被用来研究有机质沉积时的水体环境、生烃母质来源及油源对比[32-35]。

前人研究指出，以陆源高等植物为主要贡献的有机质中碳同位素相对较重；低等水生藻类或细菌贡献为主的有机质中碳同位素较轻。Ⅰ类古油藏单体烃碳同位素与上三叠统扎那组单体烃碳同位素曲线相关性较大，而与下侏罗统曲色组烃源岩的单体烃碳同位素曲线存在着较大差异(见图10)；对Ⅱ类古油藏而言，下侏罗统曲色组烃源岩的单体烃碳同位素曲线与其存在着一定的相关性，而与上三叠统扎那组单体烃碳同位素曲线存在较大差异性。单体烃碳同位素对比说明，扎那组烃源岩对Ⅰ类古油藏存在较大的贡献，而Ⅱ类古油藏主要来源于曲色组烃源岩(见图10)。

6 结论

1)依据芳烃化合物和单体烃碳同位素的特征，南羌塘盆地古油藏分为2大类：Ⅰ类古油藏主要特征是甲基菲指数较大、高硫芴低氧芴以及单体碳同位素相对较重，表明生烃母质以高等植物碎屑贡献为主，是形成于还原条件下的成熟有机质；Ⅱ类古油藏甲基菲指数相对较小，三芴系列具有高氧芴低硫芴的分布特征及相对较轻的单体烃碳同位素特征，表征母质来源以低等水生藻类和细菌为主。

图10 南羌塘盆地古油藏及烃源岩正构烷烃单体碳同位素分布特征Fig.10 Carbon isotope distribution characteristics of n-alkane monomers in paleo-reservoirs and source rocks in the South Qiangtang Basin

2)多参数的油源研究表明，羌塘盆地的古油藏的油源可能为上三叠统扎那组、下侏罗统曲色组，其中曲色组的烃源岩贡献相对较大，表明南羌塘坳陷中的下侏罗统曲色组以及上三叠统扎那组具有很好的油气勘探前景。