关于贫化铀容器露天存放的安全分析

杨 震，连茜雯，杨掌众，沈 钢，张树丛

（生态环境部西北核与辐射安全监督站，兰州 730020）

核能利用迅猛发展［1-4］，核电需求和发展潜力巨大［5］。目前，全球核电站应用最多的堆型是压水堆［6］，使用低浓缩铀。铀浓缩既能产生浓缩铀，也能产生贫化铀UF6（DUF6）［7］。贫化铀不能作为废料进行处置，其潜在利用价值巨 大［8-10］。如果按照现有核能利用模式只使用235U，则全世界的铀资源只能再持续使用约 80年［11］。理论上，充分利用238U增殖的快堆，是压水堆燃料一次通过的利用率的130～160倍。

截至2019年12月底，我国核电机组运行情况如表1所示［12］。

表1 2019年核电厂运行数据［12］Table 1 Nuclear power plant operation data for 2019

一座1000 MW级的压水堆核电机组每年需要补充约24 t低浓铀燃料。从天然铀原料生产1 t富集度为3%的浓缩铀［13］，大约需要 4.3 tSWU以及5.5 t天然铀原料。浓缩过程中产生4.5 t贫化铀［14］，其富集度下降到0.2%左右，目前作为尾料贮存，一般无工业应用价值，因此总量巨大。

图1 燃料循环环节每发电1度所需的物料质量（kgHM）Fig.1 Material flow diagrams describing the mass flows （in units of kgHM） of uranium，required per kWh

贫化铀具有以下特点：（1）我国乃至全世界贫化铀的产量巨大，且随着核电发展将会更大；（2）自20世纪40年代人类开始利用浓缩铀以来［15］，部分贫化铀面临长时间贮存的历史遗留问题：贮存容器腐蚀严重；（3）铀浓缩厂更侧重技术工艺指标的研究，安全管理则延续了“事后管理”的原则［16］，且现阶段贫化铀的工业应用需求量小、可预期用途有限，营运单位从经济效益上考虑不会对其重视［17］；（4）贫化铀放射性比活度很小［18］。因此，在法律法规方面存在一些监管空白，对贫化铀长期贮存、贮存形式及最终处置的要求缺少相关强制或指导依据。

1 基本情况

1999年，主要核能国家贫化铀管理现状和趋势，如表2所示［19］。

由表2可知，截至1999年，全球铀浓缩工业化生产累计存放了约120万吨贫化铀，且多以贫化六氟化铀的形态暂存在钢制容器中［20］。现行的《六氟化铀容器使用规定》（EJ/T 307-2014）［21］，如表3所示。

表2 部分国家贫化铀管理现状（1999年）Table 2 Status of lean uranium management in some countries （1999）

表3 六氟化铀容器工作参数表Table 3 Working parameters of uranium hexafluoride container

目前，国内外铀浓缩行业储存DUF6的专用容器主要有48G、48X、国标2.5 m3等专用钢制容器，其壁厚为8～16 mm（如表4所示）。

表4 六氟化铀容器表面测量参数表Table 4 Uranium hexafluoride vessel surface measurement parameters

铀浓缩厂发生核事故或核事件，大部分属于泄漏事故［22］，职业接触可造成内照射危害［23］，并在体内沉积［24］，造成永久的健康伤害［25］。六氟化铀的泄漏不仅会造成放射性辐射危害，而且会造成不同程度的化学危害，有时化学危害甚至大于辐射危害［26］。贫化铀的主要存在形态是六氟化铀。固体UF6是一种白色的高密结晶体，O2、N2、CO2或干燥空气在UF6固相中很难溶，且不与UF6发生反应。但UF6与水和烃类都能发生反应，与大多数金属反应生成金属氟化物和低挥发或不挥发的低价氟和铀的化合物。UF6的三相点出现在0.15 MPa和63.9℃，这是三相（固、液、气）同时平衡共存的唯一条件［27］。

目前贫化铀的贮存面临以下问题：

1.1 容器露天存放，放射性包容的屏障只有一道

贫化铀容器露天贮存完全依赖容器质量，除此之外，基本无其他措施，一旦容器密封性出现故障，放射性物质就突破最后一道屏障，直接释放到环境中。按照INES事件分级的一般准则，至少达到一般事件2级，即“安全措施明显失效，但无实际后果”［28］。

1.2 贫化铀贮存容器需求量大

若将120万吨铀即约177万吨六氟化铀盛装在3 m3容器中，需要约20万个容器。假设单台容器的干厂址条件下发生泄漏的概率为§［29］，则n台容器的泄漏概率将为n·§。显然，n越大，风险概率越大。

露天贮存需要巨大的人力物力进行维护，而阀门与容器本体连接处是最薄弱的地方。随着贮存时间的增加，再进行转运或倒料操作的风险也将更大。按照《放射性物品分类和名 录》［30］中的规定，贫化铀属于三类放射性物品，货包（相应容器）为例外货包。此类货包的运输将免于核安全监管部门的监管。

1.3 自然环境腐蚀

贫化铀露天存放地区一般为化学工业区或人口聚集地区，而部分城市的空气污染问题严重，酸雨、氮氧化物气体、风沙侵蚀都不可避免。

一般露天存放的条件下，容器内外表面腐蚀速率合计约0.043 mm·a-1，且外表面腐蚀要强于内表面。48X、48Y型容器的安全存放年限约为70年，48G型容器的安全存放年限约为 40年［7］。

随着贫化铀容器贮存时间增加，仅满足于当下的暂存方式是不够的，必须对贫化铀的最终处置方式进行研究和规划。

1.4 冷热交替变化导致容器疲劳

露天储存，容器温度主要受气候温度影响。容器结构材料为钢，会因冷热交变疲劳。以美国橡树岭工厂厂址为例，夏季高温多雨，冬季温和少雨。夏季潮热，7月平均气温为32℃。冬季无严寒，1月平均气温为-2℃。

若物料在容器内形成致密固体，而该地昼夜温差大，在阳光直射导致受热不均匀的情况下，六氟化铀物料密度受温度影响大。60℃以下，UF6以固体形式存在，其密度与温度的变化成正比下降，约5kg·℃-1·m-3。假设对于局部约1 kg物料，因局部受热温度为30℃，比周边物料高出10℃，则将会膨胀体积为。容器局部温差越大，对容器的局部压强也越大。

1.5 最高温度的影响

假设容器装料净重为10.5 t，按照凝华装料来计算轻杂质，温度按0℃计算，六氟化铀密度按5.1 t·m-3计算，则容器内物料体积为、轻杂质体积为0.941 m3。若物料在夏天受阳光直射，导致物料温度达到64.1℃，物料在容器内处于液态，密度按3.6 t·m-3计算，则容器内物料体积为、轻杂质体积为0.083 m3。根据气态方程PV=nRT，设容器装料结束因连接管拆装失误、关阀不及时，则拆卸后容器内平衡压力为大气压，按 式（1）推算得到，轻杂质产生的压强为1.4 MPa，约14个大气压，且容器内六氟化铀气体分压约0.15 MPa，总压为1.55 MPa。该压强高于48X型容器安全使用压力（1.4 MPa）。

2 排放限值情况

GB/T 13695—1992《核燃料循环放射性流出物归一化排放量管理限值》［31］如表5所示。

表5 铀同位素分离厂放射性流出物归一化排放量管理限值Bq/GW（e）aTable 5 Normalized emission limit of radioactive effluents from uranium isotope separation plants

根据《铀转化和浓缩市场依旧低迷》［32］中的描述，2017年世界主要铀浓缩服务供应商情况如表6所示。

表6 全球主要铀浓缩服务供应商Table 6 The world’s leading supplier of uranium enrichment services

按照全球铀浓缩产能规模计算，放射性气载流出物排放限值为

液态放射性流出物排放限值为

放射性流出物排放总限值为

假定一个铀浓缩厂，按5000 t SWU来计算，只考虑泄漏物料释放至大气环境，则气态放射性流出物排放限值为

对于贫化铀，活度计算过程如表7所示。

表7 贫化铀放射性活度计算过程Table 7 Calculating process table of radioactivity of lean uranium

1000 kg贫化铀的总活度为1.48×1010Bq，对于5000 t SWU额定产能，流出物排放总限值超限对应的贫化铀泄漏量为

即3.9 t贫化铀（5.77 t六氟化铀）的泄漏等效于该铀浓缩工厂一年的归一化排放量管理 限值［34］。

3. 最大假想事故及相关计算

由于容器腐蚀、材料疲劳、局部应力等作用会导致焊接、阀门部位破损，进而可能导致物料泄漏。若贫化铀容器贮存场所管理不善，人员巡检不到位导致发现不及时，根据第2节的分析，可以假设露天贮存场所某一贫化铀容器在夏日高温阳光直射的条件下发生泄漏，以漏出7.395 t UF6（5 t金属铀）作为设施可能发生的最大假想事故。对此可进行如下分析与计算，详细计算过程如表8所示。

表8 放射性活度数量计算过程表Table 8 Radioactive quantity calculation process table

3.1 泄漏量

泄漏量按5 t金属铀计算，因贫化铀容器露天存放，不考虑滞留量，则排放到环境中的量为

5000 kg金属铀。

3.2 比活度

根据《辐射安全手册》表2.11，在0.25%丰度贫化铀中，234U、235U和238U摩尔质量分别为0.001%、0.20%、0.998%。则5000 kg金属铀中，234U为0.05 kg，235U为9.87 kg，238U为4990.07 kg。

根据《辐射安全手册》表2.1，234U比活度为2.30×108，235U比 活 度 为8×104，238U比 活度 为1.24×104，单 位 为Bq·g-1。则234U、235U和238U的核素活度为1.13×1010、7.9×108和6.19×1010，单位为Bq。

3.3 与131I换算关系

根据《INES国际核和放射性事件分级表使用者手册》［35］表15“大气释放：来自地面沉积和吸入的剂量”可知，235U和238U对于131I的乘数分别为980和920。

234U的乘数需要通过计算得到。根据《INES国际核和放射性事件分级表使用者手册》附 录Ⅰ“放射性当量的计算”，已知234U呼吸率和沉积速度Vg分别为3.3×10-4m3·s-1和1.5×10-3m·s-1。根据《IAEA-TECDOC-1162》［36］第100页表3暴露于地面污染的沉积转换因子，234U的50年沉积转换因子D地面为1.6×10-6Sv·kBq-1·m-2。根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准GB 8871-2002》［37］的表B7中，吸入：公众成员吸入单位摄入量所致的累积有效剂量，234U的吸入剂量因子D吸入为9.4×10-6Sv·Bq。根据《INES国际核和放射性事件分级表使用者手册》附录Ⅰ放射性当量的计算：

根据《INES国际核和放射性事件分级表使用者手册》附录Ⅰ放射性当量的计算表15，131I的总剂量为5.14×10-12Sv·Bq-1·s·m-3。则234U对于131I的乘数1070 （9）

3.4 计算结果

5000 kg铀泄漏释放的放射性活度的数量（相当于大气释放131I）为：

即69.8 TBq。

根据INES的第4级事故，即没有明显场外风险、影响范围有限的事故（一般事故）的解释，“导致放射学上相当于向大气释放几十到几百TBq碘131的放射性量相应的环境释放的事件”。铀浓缩厂区最严重的事故为国际核事件分级表的4级，高于严重事件（INES表第3级）的一般事故。

贫化铀容器贮存场地的最大假想事故及相关计算的结果同时验证了国际原子能机构《安全标准丛书》第SSG-5号［38］2.5条：“在铀转化和铀浓缩设施，不存在能导致放射性物质严重场外释放（总量相当于活度达几千TBq量级的131I释放到空气中）的事故造成的潜在放射性危害”。

3.5 其他影响

根据气态六氟化铀与水蒸气反应方程式：

7.395 t的UF6有26705 mol，可产生84034 mol的HF气体。会造成大规模的HF污染，其中HF的化学毒性对人体的影响最大，铀的化学毒性次之，之后是铀的辐射危害［39-41］。如果发生泄漏，无论是贫化铀的毒性还是HF的毒性，都会对周围环境和人员健康产生危害［42］。

又因为铀浓缩工厂潜在风险小，贫化铀贮存场地也随之建造在人口密集地区，UF6泄漏可能造成明显场外风险、扩大事故范围。

根据核与辐射安全监管的实践经验，铀浓缩工厂选址对环境影响的评价在核设施中要求不高，且不考虑规划限制区，厂址可以与自然保护区、居住区直接相邻。而铀元素是长半衰期元素，在风力、水文等影响下，有可能导致附近地下水、主要河流被长期污染。

4 法规监管要求

根据目前的相关法律法规，贫化铀不属于放射性废物，按照一般放射源管控，也没有按照常规核材料严格管理，存在监管盲区。贫化铀容器按放射性物品运输容器暂存管理，并承诺有退役期限，实际使用中却是长期贮存。

另外，核设施营运单位应当依照法律、行政法规和标准的要求，设置核设施纵深防御体系，有效防范因技术原因、人为原因和自然灾害造成的威胁，确保核设施安全。核设施营运单位应当对核设施进行定期安全评价，并接受国务院核安全监管部门的审查［43］。核设施营运单位在开展相关工作时，必须把贫化铀容器贮存设施考虑进去，而不是仅考虑几个主工艺厂房，更不应该在多次修订安分报告的过程中，忽略最初对贫化铀退役及处置的承诺。

放射性物质释放失去控制的事件，例如：（1）导致工作人员和厂区附近公众个人有效剂量当量超过国家规定的允许限值；（2）向环境排放的气体和液体放射性物质的量超过排放量控制值；（3）工作场所表面放射性物质污染水平超过国家规定的表面污染事故等级的事件；（4）导致人员伤亡或需要送医院治疗的核起因事件 等［44］。贫化铀容器露天存放若发生泄漏事件，因再无其他包容屏障，向环境排放的铀总量很容易超过控制批复限制，应按要求及时报告。

营运单位必须设置适当的密封屏障系统，提供可靠的密封功能和足够的包容能力，将放射性物质限制在规定部位或场所，使运行状态和事故工况下规定部位或场所之外遭受放射性物质污染的可能性减至最小；并保证任何放射性物质外逸造成的污染，在运行状态下低于规定限值，事故工况期间低于可接受限值［45］。贫化铀存放仅有容器壁一层密封屏障，但是贫化铀容器露天存放时间过长易腐蚀、易老化，阀门易损，密封性不能保证。因此，核设施营运单位应制定合理的监测方案，确保贫化铀容器的密封功能和包容能力长期有效可靠。

5 结论

贫化铀本身是核燃料循环中潜在放射性风险最小的，因此也导致相关部门对其核安全关注不够，同时考虑到经济成本，贮存方式比较粗放。根据监管经验，贫化铀贮存管理的岗位在铀浓缩厂为非主工艺运行岗位，对应车间为非主工艺车间，可能存在岗位人员配备要求不高、日常管理重视程度边缘化的情况。根据分析，可知存放时间延长导致风险增大，存放总量越大事故概率越大，因此加强重视迫在眉睫。建议：

（1）面对日趋增加的贫化铀贮存量，国内核安全监管部门、核工业主管部门、营运单位应联合开展这方面的研究，对现存场地进行有效评估，确保安全。不能存在侥幸心理，无限期地把容器暂存在露天场所。

（2）开展贫化铀贮存及再利用的研究，通过转化成稳定铀化合物、核能和核技术利用发展等方式，减少铀浓缩厂贫化铀的存量。

（3）营运单位目前应加强贫化铀容器贮存场地的管理，加强巡检和日常维护，增加六氟化铀泄漏探测手段，做好消防、自然灾害防范及实体保卫，有效制定并实施应急预案。

（4）建立专门的密闭库房保管贫化铀容器，防止容器腐蚀、冷热交变、局部温差的影响，防止物料泄漏导致的环境污染。同时，库房设计要便于实施应急处置。

（5）阀门是六氟化铀容器中最脆弱的部分，在发生事故或做验证试验时往往阀门最易出现问题［46］。贫化铀容器露天存放，都不同程度存在容器、阀门受环境腐蚀现象，且时间越久远、腐蚀越严重。因此，在转运、倒料、暂存贫化铀容器时，必须采取措施，防止容器、阀门、连接处等部位的破裂。