固定化微生物处理氨氮废水的研究进展

黄徐, 黑亮, 陈文龙, 蔡名旋, 周静, 黄信华

固定化微生物处理氨氮废水的研究进展

黄徐, 黑亮*, 陈文龙, 蔡名旋, 周静, 黄信华

水利部珠江河口动力学及伴生过程调控重点实验室, 珠江水利委员会珠江水利科学研究院, 广州 510610

生物方法因其高效、持久及无二次污染已经成为治理水污染的重要方法, 固定化微生物不仅加强微生物治理效果, 更能保证微生物生存稳定, 是现阶段生物方法治理水污染的主要组分。近年来学者们也做了很多固定化微生物处理各类废水的研究, 并取得了大量优异成果。文章对固定化微生物技术进行剖析, 分析各类固定化载体材料及各种固定化方法优缺点; 解析利用固定化微生物处理氨氮废水效果研究及固定化微生物处理效果影响因素; 综述近年来固定化微生物处理氨氮废水应用情况; 最后进行总结, 并提出自己的展望。

生物方法; 水污染; 固定化微生物; 固定化载体; 固定化方法; 氨氮废水

0 前言

随着社会的不断发展, 环境的破坏也越来越严重, 水污染问题也越来越突出, 治理水污染问题已经成为国家环境策略的重中之重[1]。水污染治理方法可以分为物理方法、化学方法及生物方法[2], 每种方法都有各自的优劣势。固定化微生物技术是在生物技术的基础上进行改良的方法[3-5], 与传统的生物技术相比它更稳定, 且对于环境的耐受性更高[6-7], 而且其处理效果也比传统的生物技术更好[8], 且可在单元处理中反复使用[9]。因此其具有极大的潜力。固定化微生物技术是将游离态微生物以物理或化学方法稳定在特定区域, 保证其活性的方法[10-12]。固定化技术可以通过高效微生物或酶限制在特定的物质区域来增加微生物或酶的浓度, 减少微生物损失, 促进固液分离[13-14], 进一步提高了游离态微生物系统的性能。本研究将对固定化载体、固定化方法、影响处理效果的因素进行探讨, 并将近年来学者们对于固定化微生物在氨氮废水中的研究进行总结, 以期为我国固定化微生物技术处理氨氮废水提供参考。

1 固定化微生物技术研究

1.1 固定化载体材料研究

固定化载体材料的性能是影响固定化微生物处理效率的关键因素。理想状态下应具有无毒、机械强度大、传质性能优、实用性能高及性价比高等条件[14-15]。因此, 选择良好的固定化载体对于固定化微生物的应用具有重大意义。目前固定化载体材料主要有三种类型, 有机聚合物载体[16-17], 无机载体[18]和复合载体[19-21]。表1为不同固定化载体优劣势对比情况表。

1.1.1 有机聚合物载体

有机聚合物载体分为天然高分子载体和有机高分子凝胶载体, 前者因其天然无害、便宜、操作简单且传质性能良好受到广大学者的青睐, 但其机械强度较低, 且容易受环境影响被分解, 如海藻酸钠、卡拉胶等; 后者也具有化学稳定性好、机械强度高、无毒、抗干扰能力强且便宜等优点, 如聚乙烯醇、树脂等。

1.1.2 无机载体

无机载体相对有机载体而言其机械强度更高, 且无机载体具有多孔结构, 可以给微生物生长繁殖提供更广阔的生存空间, 其固定微生物的方法基本都是吸附。此类载体还有无害、传质性能好、便宜且制备简单等优点, 但它的缺点也很明显, 如密度大, 吸附不稳定等。如生物炭[22]、硅藻土、苔藓化石等。

1.1.3 复合载体

复合载体基本是有机载体和无机载体结合而成, 它能兼具两者优点, 取长补短, 既能保证材料的机械强度, 又能保证其固定微生物的稳定性, 是如今研究最多的一类载体。如PVA-SA-生物炭载体等。

1.2 固定化方法研究

固定化微生物的方法有很多, 结合固定化微生物的应用, 理想中的固定化方法应具备以下优势: ①操作便捷, 颗粒大小孔径等符合要求; ②成本较低; ③机械强度较高, 化学稳定性较好及传质性能优良; ④底物、产物无毒无害, 且对环境无影响。目前对于固定化微生物的制备方法一般分为四种: 吸附法[23-24], 包埋法[25-26], 交联法[27]和复合法[28]。表2为不同固定化方法优劣势对比情况表。

1.2.1 吸附法

吸附法是通过静电、粘附力和共价结合等作用将微生物固定在载体上, 形成生物膜。此法相对简单且容易操作, 对微生物活性影响较小, 目前很多学者都应用此法。但其缺点也很明显, 如固定微生物容易脱落, 反应不稳定等。

1.2.2 包埋法

包埋法是使用凝胶聚合物将微生物限制在孔隙中从而实现固定化, 如聚乙烯醇-活性炭包埋法等[29]。此法可以防止微生物流失, 且能让污染物质渗入和产物渗出, 运用此法固定的微生物稳定性很强, 对于微生物活性影响较小, 而且其操作简单、成本低廉, 因此这也是现如今应用最多的方法。

表1 不同固定化载体优劣势对比情况表

1.2.3 交联法

交联法是通过物理或化学作用将微生物相互结合。如物理交联就是利用微生物在适当环境中自絮凝形成颗粒; 化学交联是使用交联剂, 如戊二醛等, 将微生物分子相互进行交联, 但交联剂价格昂贵, 且会影响微生物的活性, 因此此法实用价值不高。

1.2.4 复合法

复合法是将多种固定化方法结合并进行改进的方法, 从而达到更适合现场使用的效果, 此法既可以保持微生物活性, 也可以保证微生物的稳定, 且能保证微生物对环境的耐受能力, 此法兼具多种固定化方法的优点。实际应用时可根据现场情况进行选择, 从而达到更为显著的效果。

1.3 固定化微生物选择

目前固定化微生物技术处理氨氮废水所用的微生物主要以硝化细菌、厌氧氨氧化细菌、反硝化细菌等为主。尹莉等[30]固定脱氮复合菌处理黑臭水体, 初始氨氮和总氮浓度分别为0.87mg·L-1和2.5mg·L-1, 发现投加复合菌群3d后氨氮和总氮的去除率达到97%和60%。姚宸朕等[31]固定脱氮复合菌群进一步研究固定化微生物技术对黑臭河道底泥的削减效果, 在3个月实验后, 河流中总氮、氨氮浓度基本维持在11.5mg·L-1、5.0mg·L-1, 河道底泥总量也有明显削减, 底泥可生化性也得到增强, 颜色也发生明显变化。

2 固定化微生物处理氨氮废水的影响因素研究

由于微生物对于生存环境有所要求, 因此影响微生物生长因素基本都能影响固定化微生物对氨氮废水的处理。每种菌株都有其适宜的生存环境, 在最佳培养条件下, 菌株的性能、活性及繁殖能力大大提升[32]。影响微生物生长的因素有温度、pH、溶解氧(DO)、碳氮比(C/N)等。

2.1 主要影响因素

温度、pH值及DO是影响微生物生长的主要因素, 因此也是影响固定化微生物处理效果的主要因素, 表3为学者们利用不同固定化微生物处理氨氮废水的最佳条件, 大部分学者所针对的废水氨氮浓度较高, 但效果都很显著, 最适温度基本都在30—35 ℃左右, 最适pH基本都在7—8左右, 最适DO基本都在2.5—5 mg·L-1。有的学者处理的废水氨氮浓度较低, 但氨氮去除率仍然很高, 可以看出固定化微生物不论针对何种水体都有较好的去除效果。对于温度、pH值, 不管在何种水体基本相同, 而且这些条件也比较适合现如今大部分污染水体; 对于DO, 不同污染水体略有区别, 但如今的治理措施已不仅仅只是单一措施, 可以与曝气措施相结合。

表2 不同固定化方法优劣势对比情况表

表3 不同固定化微生物处理氨氮废水最佳条件

2.2 其他影响因素

除温度、pH、DO影响固定化微生物处理氨氮废水效率之外, 还有一些因素也会有所影响, 如C/N、载体包菌量、固定化小球用量、初始氨氮浓度及载体材料等。

对于C/N, 文淳子[37]研究固定化微生物在5种不同C/N(3、6、9、12和15)条件下对水体中氨氮的净化效果, 结果显示5组固定化微生物对氨氮的去除率介于70.53%—81.73%之间, 且氨氮降解率与C/N之间呈正相关; 其中C/N为15时去除率最高, 经过72 h处理后将氨氮浓度从15 mg·L-1降至2.74 mg·L-1, 降解率为81.73%。

对于载体包菌量, 刘少敏等[40]分别加入10 g、20 g、30 g、40 g、50 g菌体悬浮液于100 g载体溶液中, 制得不同包菌量的载体, 将这些载体放入氨氮废水中进行实验, 经8 h实验后, 发现载体包菌量越大, 对氨氮的去除率越高, 其中投加40 g菌液的载体去除氨氮效果最好, 为90.12%, 当包菌量大于40 g时, 氨氮去除率增加不明显, 因此推测菌液与载体的比值为1: 2.5时氨氮去除效果较好。

对于固定化小球用量, 朱鹏程等[36]分别称取0.5 g、1 g、1.5 g、2 g、2.5 g、3 g、3.5 g、4 g固定化小球置于100 mL模拟景观水中, 在120 r·min-1的恒温摇床中反应12 h, 发现氨氮降解率与固定化小球用量呈正相关, 固定化小球用量为20 g·L-1时氨氮降解率最高, 为96.21%, 继续加大固定化小球用量对降解率影响较小, 因此推测20 g·L-1的用量是最优用量。

对于初始氨氮浓度, 赏国峰等[38]用稻壳生物炭固定化硝化菌剂分别降解不同氨氮浓度的废水, 研究发现, 当氨氮浓度小于300 mg·L-1时, 稻壳生物炭固定化硝化菌剂的氨氮去除率维持在80%以上; 当氨氮浓度高于300 mg·L-1时, 稻壳生物炭固定化硝化菌剂对氨氮的去除率逐渐下降, 从80%降到25%, 因此他所制得的稻壳生物炭固定化硝化菌剂适宜处理氨氮浓度低于300 mg·L-1的水样。

对于载体材料, 李廷梅等[41]分别制备PVA-SA(PS)颗粒、PVA-SA-炉渣(PSL)颗粒、PVA- SA-改性玉米芯(PSY)颗粒、PVA-SA-炉渣-改性玉米芯(PSLY)颗粒, 并研究这四种固定化颗粒对河水中氨氮的去除效果, 研究结果显示, PSL颗粒对氨氮去除效果最好, 去除率为86.46%, PSLY颗粒的氨氮去除率为85.55%, PSY颗粒的氨氮去除率为77.27%, 而PS颗粒对氨氮去除效果最差, 去除率为61.63%。

综上所述, 对于C/N, 由于其是微生物生长所需的营养物质, 但也不是越高越好, 由于氨氮废水中氮元素含量高, 因此要控制C和N的比例平衡, 这样才能更有利于微生物的生长, 从而更有利于固定化微生物对于废水的净化。对于载体包菌量, 并不是越多越好, 而是要达到一定饱和度才能效果显著, 这是因为包菌量过多会导致微生物生存环境过小, 各菌体生长受到限制, 从而不能达到理想的净化效果。对于固定化小球用量, 在实际运用中一定要控制固定化小球的数量, 这样既可以最大化降解水中氨氮, 又可以节省不必要的成本。对于初始氨氮浓度, 由于初始氨氮浓度的影响主要是氨氮浓度对于硝化菌剂的影响, 高氨氮浓度下有些脱氮菌不宜生长, 从而导致净化效果不明显, 而有些适宜高氨氮浓度的脱氮菌则会生长良好, 进而导致净化效果显著, 因此要针对不同的氨氮水体选择不同的脱氮菌。对于载体材料, 水动力较强的水体适合机械强度高且固定化微生物较稳定的材料; 而水动力较弱的水体可以用一些价格低廉的无机材料, 这样可以节省更多的成本。

3 固定化微生物在氨氮废水中的应用

3.1 固定化微生物实验室小试效果研究

现如今生活废水中氨氮量远远高于工业废水的氨氮量[42], 由于生活污水中碳源丰富, 有毒物质含量低, 因此适合用生物法进行处理。固定化微生物相比于传统的微生物法更为稳定, 且处理效果更好。表4为学者们以固定化微生物处理氨氮废水效果研究, 可以看出经过固定化的微生物处理效果都比较好, 处理效率基本都能到90%以上, 且针对于不同浓度的氨氮效果都比较明显。其中吸附法使用的载体基本都是无机载体, 如生物炭、绿沸石等; 包埋法使用的载体基本都是有机聚合物载体或复合载体, 如PVA和SA等。由于这些实验都是在实验室中进行, 因此效果都比较稳定, 但是现场情况复杂多变, 吸附法固定微生物能力较差, 抗冲击能力弱, 若应用于水动力较强的河流中处理效果可能会变化较大, 而处理水动力较弱的污染水体基本都比较稳定; 包埋法由于其固定微生物能力较强, 在水动力强的水域依然可以保证其处理效果的稳定。所选用的微生物也有所区别, 不同的微生物所需的生存条件也不尽相同, 处理氨氮能力也不尽相同, 因此让固定化微生物具有更好的处理效果必须针对污染水体选择更有利的固定化方法和微生物。

表4 不同固定化微生物处理氨氮废水效果

3.2 固定化微生物处理实际氨氮废水研究

根据废水中不同的氨氮浓度所选用的固定化微生物也不尽相同[47], 特别是针对高浓度氨氮废水, 所选用的微生物一定要适应当前环境。固定化微生物在实际中运用很多, 以下介绍各学者们所研究的固定化微生物在实际氨氮废水中的应用情况。

王瑞[48]研究了一种包埋氨氧化细菌处理低C/N高氨氮浓度废水, 得出包埋载体的优化配方为PVA 9%、SA 0.9%、活性炭0.4%、包泥量3: 2、冻融时间72 h、固定液为3% Ca(NO3)2, 最优反应条件为pH=8, 温度=(28±1)℃, DO=5 mg·L-1, 此时若废水中氨氮浓度为300 mg·L-1时氨氮去除率能达到93%, 若氨氮浓度提升至500 mg·L-1时, 停留时间6 h后出水氨氮去除率最好为70%。

岳艳利[49]以大孔聚氨酯载体固定化微生物技术为核心, 结合传统的A/O工艺和生物膜技术对人工模拟生活污水进行脱氮研究, 结果表明, 在温度为25 ℃, 进水HRT为 26.4h, C/N为5, 好氧池DO为5—7 mg·L-1的条件下, 系统能够承受的进水氨氮负荷高达120.91 g·(m3·d)-1; 对于处理C/N为2—6.7的废水, 系统最后出水氨氮平均浓度为6.6 mg·L-1, 氨氮平均去除率为91.5%。常温条件下, 进水总氮浓度为78 mg·L-1、HRT为2 h、C/N为4进行一周稳定运行, 出水氨氮平均浓度为0.47 mg·L-1, 氨氮平均去除率为99.39%。

肖晶晶[50]测试了A颗粒在固定床反应器中分别以间歇运行和连续运行方式对污水中氨氮的去除, 并测试了固定化脱氮菌群颗粒在固定床和流化床反应器中对污水中氨氮的去除, 结果显示, 在稳定期的间歇运行中, HRT为30 min时, 氨氮浓度由原来的8 mg·L-1降至1.05 mg·L-1, 去除率在84.61%至96.16%之间; 连续运行中, HRT为20 min时, 高溶氧(42.3%—58.7%)有利于氨氮的去除。采用固定床连续运行方式, 当HRT为20 min, 溶氧为36.7%—59.8%, C/N为20时去除率可接近100%; 采用流化床间歇运行方式, 当HRT为140 min, 溶氧为56.8%—71.6%时去除率可接近100%; 采用流化床连续运行方式, 当HRT为24 h, 溶氧为43.0%—56.8%时去除率可接近100%。

周跃龙等[51]从南昌市内主要河流中筛选出优势菌株, 并以PVA-添加剂制作固定化颗粒, 将其对南昌市南京东路监测点水样进行降解处理, 结果显示, 在曝气条件下, 反应器中氨氮降解率在8 h后达到34.59%, 16 h后达到58.92%, 24 h后达到82.7%, 净降解率达到74.05%, 氨氮浓度从1.85 mg·L-1降至0.32 mg·L-1, 能达到《地面水环境质量标准》(GB 3838-02)中Ⅲ类水水质标准; 延长实验时间发现, 出水氨氮降解率基本维持在82%左右。

综上所述, 固定化微生物技术在污水厂废水中应用较多, 且对于不同浓度都有显著的降解效果, 但对于不同地区废水应用的固定化载体及微生物也不同; 对于城市河涌中的废水也有应用, 结合其它治理措施的情况下效果也很明显; 对于其它水体也有应用, 如人工湿地[52]等。因此, 固定化微生物的应用需要根据实际情况进行筛选适宜的载体及微生物, 本土优势菌群的效果最为显著。

4 结论与展望

4.1 结论

如今固定化微生物技术已经成为水污染治理技术中尤为重要的一环。对于固定化载体材料的选择, 复合载体因其兼具无机载体及有机载体的优势受到广大学者的青睐, 但复合载体制作成本相对无机载体而言偏高, 因此需要根据实际运用情况选择不同的载体材料; 对于固定化方法的选择, 包埋法相对来说应用比较广泛, 但包埋法中微生物更新换代会堆积在包埋材料中, 从而缩减其它微生物生存空间, 久而久之会极大的影响降解效果, 因此找寻更为合适的方法尤为重要。针对不同地区氨氮污染水体, 固定化材料及微生物也不尽相同, 要充分考虑当地的水环境条件, 选择合适的载体材料及适宜生存的微生物, 最好是本土优势菌种, 这样既能减少成本又能有更好的处理效果。

4.2 展望

目前对于固定化微生物的研究方向颇多, 包括载体材料、固定化方法及高效微生物, 但大多处于实验室水平, 真正应用到现实水体的研究颇少, 且全国各地污染水体大不相同, 环境也大不相同, 而微生物生长对于环境的依赖性太大, 因此研究适应性更强的微生物是固定化微生物发展的必然趋势。固定化材料研究也很重要, 大量投入改变了水生生物的生存环境, 可能对水生生态系统造成影响, 因此找寻更适宜的载体材料尤为重要。总之, 研究高效、无害、廉价、生产便利的固定化微生物是未来的重要方向, 这样才能使固定化微生物更为适用实际水体, 也能使污染水体的治理效果持之以恒。

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Research progress of immobilized microorganisms in treatment of ammonia nitrogen wastewater

HUANG Xu, HEI Liang*, CHEN Wenlong, CAI Mingxuan, ZHOU Jing, HUANG Xinhua

Key Laboratory of the Pearl River Estuarine Dynamics and Associated Process Regulation, Ministry of Water Resources, Pearl River Hydraulic Research Institute, Pearl River Water Resource Commission, Guangzhou 510611, China

Biological method has become an important method for water pollution control because of its high efficiency, long-lasting and no secondary pollution. Immobilized microorganism not only strengthens the effect of microbial treatment, but also ensures the survival and stability of microorganisms. It is the main component of biological method for water pollution control at this stage. In recent years, scholars have also done a lot of research on the treatment of various kinds of wastewater by immobilized microorganisms, and made a lot of excellent results. In this paper, the technology of immobilized microorganism is analyzed, and the advantages and disadvantages of all kinds of immobilized carrier materials and methods are analyzed. The researches on the effect of using immobilized microorganism to treat ammonia nitrogen wastewater and the influencing factors of the effect of immobilized microorganism are analyzed. The application of immobilized microorganism to treat ammonia nitrogen wastewater is summarized in recent years. Finally, the summary is made and the prospect is put forward.

biological method; water pollution; immobilized microorganism; immobilized carrier; immobilized method; ammonia nitrogen wastewater

10.14108/j.cnki.1008-8873.2022.01.026

黄徐, 黑亮, 陈文龙, 等. 固定化微生物处理氨氮废水的研究进展[J]. 生态科学, 2022, 41(1): 230–236.

HUANG Xu, HEI Liang, CHEN Wenlong, et al. Research progress of immobilized microorganisms in treatment of ammonia nitrogen wastewater[J]. Ecological Science, 2022, 41(1): 230–236.

S157.2

A

1008-8873(2022)01-230-07

2020-06-03;

2020-07-26

广州市科技计划项目(201904010367); 珠江水利科学研究院科技创新项目([2018]ky018); 广东省水利科技创新项目([2017]07); 广东省重点研发项目(2019B110205004); 国家自然科学基金项目(5170929)

黄徐(1995—), 男, 硕士, 主要研究水环境模拟及预测, E-mail: 1041493801@qq.com

黑亮, 女, 博士, 教授级高级工程师, 主要从事水环境研究, E-mail:hidige@sina.com