陆相页岩储层连通孔隙系统分布与形成机制——以川西坳陷上三叠统须家河组为例

赵明珠，杨 威，王耀华，鲁健康，徐 亮，李 兰，李兴宇，姚琳洁

1.中国石油大学(北京) 油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249；2.中国石油大学(北京) 非常规油气科学技术研究院，北京 102249

我国陆相页岩脆性矿物含量低、黏土矿物含量高[1-4]，有机质以Ⅱ、Ⅲ型干酪根为主，热演化程度差异大[5-7]；在复杂多变的沉积环境作用下，陆相页岩储层微观非均质性强，孔隙类型多样，具有比海相页岩更加复杂的孔隙连通关系[8-10]。

页岩气的开采主要依靠水平井和水力压裂技术，但前人研究发现，陆相页岩气井产能低[11]，水平井的压裂改造达不到预期效果，这主要是由于页岩基质的渗流能力较差，而基质的渗流能力主要受复杂的孔隙连通关系的影响[12-13]。不同类型、不同尺度孔隙相互连通，直接决定了孔隙空间的有效性及连通性；良好的连通孔隙与压裂缝组合使油气顺利到达井筒，采至地面并获得最终产量。简言之，孔隙连通性作为页岩储层关键特征之一，对孔隙空间的有效性、流体运移能力和产气量等起着重要作用[14-15]。厘清陆相页岩连通孔隙类型及其特征组合，分析陆相页岩孔隙连通性的主控因素，对提高陆相页岩气井的产量和采收率具有重要作用[16]。

川西坳陷上三叠统须家河组三段页岩为典型的陆相页岩，是页岩气勘探开发的重点层位[5-6]。但须家河组在沉积过程中，水体升降旋回频繁，导致该地区陆相页岩孔隙结构非均质性强[17]。本文以川西坳陷须家河组陆相页岩为研究对象，通过X衍射矿物成分分析，研究其矿物组成特征；综合运用场发射扫描电镜观察等直观观测与低温气体吸附、高压压汞与核磁共振冻融等间接实验方法，明确研究区孔隙发育类型及特征；基于高压压汞与核磁共振冻融测量方法的差异，阐明研究区陆相页岩孔隙连通关系及主要孔径区间；再通过高分辨率场扫描电镜观察连通孔隙的基本特征，初步厘定影响陆相页岩孔隙连通性的控制因素，并探索其潜在发育机制，为该区及相似地区陆相页岩目标层位优选和后期勘探开发提供理论基础。

1 研究区地质概况

川西坳陷位于四川盆地西部，面积3.1×104km2[6,18]，呈NE向展布，东、西方向分别受控于龙泉山断裂带和龙门山冲断带，南抵雅安—乐山一线，北临米仓山—大巴山逆冲带[10]，研究区位于川西坳陷中部(图1)。本文研究的目的层为上三叠统须家河组三段陆相页岩层系。须三段沉积时期湖平面上升，主要沉积了滨浅湖相的厚层深色碳质泥页岩，常夹煤层[1,10,17]，烃源岩品质好、热演化程度较高，因此其是须家河组最为重要的烃源岩层段之一[19-21]。

图1 川西坳陷研究区区域位置及地层柱状图 [21]

2 样品和实验

2.1 样品来源

本文中所有样品均为四川盆地川西坳陷页岩气探井——LD1井上三叠统须家河组须三段的典型黑色泥页岩岩心样品。

2.2 实验方法

2.2.1 X衍射矿物成分分析(XRD)

通过XRD全岩矿物分析可计算出矿物的相对含量。将样品研磨成200～250目大小的粉末，分离出黏土矿物，使用X射线衍射仪照射研磨好的粉末，根据衍射峰的位置及强度得出相应的全岩、黏土类型及不同矿物组分的含量。

2.2.2 高分辨率场发射扫描电镜观察(FE-SEM)

页岩矿物类型及孔隙类型等特征可以通过场发射扫描电镜直观观察。观察前，先将试验样品处理成边长为5 mm的正方体块样，每块样品都使用氩离子抛光仪进行表面光滑处理；随后使用FEI-Quanta Inspect扫描电镜观察样品表面，观察页岩矿物类型、分布及孔隙类型、大小、形态等特征。

2.2.3 孔隙结构全孔径表征

页岩储层孔隙结构表征方法多样，但均有各自局限性，为此，本文利用CO2吸附法表征微孔(小于2 nm)，利用N2吸附法表征中孔(2～50 nm)，利用高压压汞法表征宏孔(>50 nm)，实现对须家河组陆相页岩孔隙结构全孔径的定量表征。

(1)低温气体吸附实验分析

低温N2吸附实验首先将样品进行真空脱气处理；随后在低温环境下对完全脱气的样品通入超高纯氮气，通过页岩样品的吸附—解吸量获得N2吸附/解吸曲线；最后运用DFT和BJH方程进一步计算得到中孔分布特征。

低温CO2的吸附原理与N2吸附相同，但由于其具有比N2更小的分子结构，因此更利于扩散，在测量微孔方面有优势。根据DFT模型对吸附数据进行处理，得到微孔孔径分布特征。

(2)高压压汞实验分析(MIP)

高压压汞是页岩储层孔隙结构研究的重要手段，通过施加相对高的压力，将汞注入页岩样品的连通孔隙中。并基于Washburn公式，根据某一注入压力的进汞量确定对应孔隙半径的孔体积大小，通过改变压力得到页岩孔隙体积分布规律；根据Young-Dupré方程，得到页岩孔隙比表面积的分布规律[4]。由于过高的压力将导致孔隙结构的改变，因此，高压压汞法更适用于表征宏孔孔径分布特征。

2.2.4 核磁共振冻融分析(NMRC)

核磁共振冻融法是一种被广泛应用于研究常规储层及非常规致密储层的快速、有效的表征微观孔隙结构的方法[22]。核磁共振冻融实验首先将岩样在真空饱和装置中饱和水24 h，随后将真空饱和后的样品放入冻融仪器中进行变温操作，采用CPMG序列进行测试。Gibbs-Thomson方程是核磁共振冻融分析页岩储层孔隙特征的理论依据，该方程建立了孔隙内物质的相变温度与孔径间的关系，通过监控样品中水的相变就可以得到测试样品的孔径分布[23]。

2.2.5 基于核磁共振冻融法和高压压汞定性评价孔隙连通率的原理、方法

3 结果

3.1 矿物组成特征

根据XRD全岩矿物成分分析结果，取自川西坳陷LD1井须家河组的页岩样品全岩矿物组分变化不大(图2a)，黏土矿物含量最高，在61.0%～75.6%，平均为70.36%，以伊蒙混层和伊利石为主(图2b)，其中伊蒙混层含量在69%～76%，平均为73%，伊利石在9%～14%，平均为11.4%；其次为石英，为21.0%～33.9%，平均为25.68%；含有少量的斜长石和锐钛矿。

图2 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩矿物组分

3.2 微孔发育特征

由须家河组陆相页岩岩心样品的CO2吸附曲线(图3a)可知，CO2吸附量随相对压力的升高逐渐增加。但LD-5样品吸附量较其余4块样品小，说明LD-5样品微孔发育相对较少。通过对须家河组陆相页岩样品的低温CO2吸附曲线分析，用DFT模型解释数据得到的孔体积和比表面积随孔径的变化率(图3b)，二者均呈现三峰特征，峰值的孔径分别介于0.3～0.4 nm、0.5～0.6 nm和0.8～0.85 nm之间，表明微孔的孔体积及比表面积主要在以上孔径范围内变化。由此可知，介于0.3～0.4 nm、0.5～0.6 nm和0.8～0.85 nm之间的孔隙是须家河组陆相页岩微孔孔体积及比表面积的主要提供者。

图3 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩基于CO2吸附孔隙发育特征

3.3 中孔发育特征

由须家河组岩心样品的N2吸附—脱附曲线可知(图4a)，5块样品曲线形态大致相同。当P/P0小于0.5时，吸附—解吸曲线重合，岩心样品N2的吸附量随着相对压力的增加呈缓慢均匀增加的趋势；当0.5

图4 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩基于N2吸附孔隙发育特征

基于低温N2吸附测得的孔体积和比表面积随孔径的变化率曲线可知，整体上两者呈现出相同的变化趋势，均呈现双峰特征。1.5 nm左右出现第一个峰，随后随孔径增大，孔体积和比表面变化率快速降低；4～10 nm左右出现第二个峰；大于50 nm时，曲线与坐标轴几近重合。这表明直径介于4～10 nm的孔隙贡献了大部分中孔孔体积和比表面积，大孔径对孔体积和比表面积的贡献较少。

3.4 宏孔发育特征

通过川西坳陷须家河组典型页岩样品的进汞—退汞曲线(图5a)可知，除LD-5页岩样品外，其余样品曲线形态相似，主要发育2种孔隙类型。在压力小于0.05 MPa时，由于进汞压力逐渐增大，进汞量也随之缓慢增加，说明该压力范围对应的孔隙较少发育；当压力增加到0.05～10 MPa后，随着注入压力的增加，进汞曲线上升幅度较上一阶段更为平缓，较上一阶段进汞量增加速度减慢，表明该压力范围孔隙基本不发育；当压力大于10 MPa时，进汞量迅速增加，说明孔径小于73.5 nm的孔隙广泛发育[27]。LD-5样品的进汞—退汞曲线在形态上和上述4块样品存在差异，从曲线形态(图5a)可以看出，LD-5样品主要发育3种孔隙类型。在低压部分(P<0.05 MPa)，曲线与其余4块样品重合；在0.05 MPa10 MPa，进汞量急剧增加，说明小于73.5 nm的孔隙广泛发育。

基于高压压汞测得的孔体积和比表面积随孔径的变化率(图5b,c)可以看出，整体上两者具有相同的变化趋势，起初随着孔隙直径的增加，孔体积变化率呈指数递减，随后趋于0。在7.2～50 nm范围内，页岩的孔体积和比表面积随孔径增加快速减小；当孔径大于100 nm时，两者的变化率几乎为0，表明宏孔对孔体积和比表面积贡献较小。

5.2 大连市内四区商品住宅价格在空间布局上的集聚现象明显。中山区、西岗区和沙河口区的住宅价格高高聚集为主；甘井子区的住宅价格低低聚集为主；中山区北部和甘井子区的住宅价格高低聚集为主。

图5 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩基于高压压汞孔隙发育特征

3.5 孔隙结构全孔径特征

综合分析以上3种表征孔隙结构的最优适用孔隙区间，最终选用DFT计算模型解释的CO2吸附数据表征微孔，用DFT模型解释的N2吸附数据表征中孔，选用高压压汞法表征宏孔，从而认识研究区陆相页岩孔隙结构全孔径特征。

由孔体积全孔径分布(图6a)可知，须家河组陆相页岩孔体积主要由中孔提供，孔径主要分布区间为4～50 nm，平均孔体积为0.063 3 mL/g，占总孔隙体积的87.33%(表1)；其次为微孔，平均孔体积为0.007 0 mL/g，占总孔隙体积的9.72%(表1)；宏孔仅贡献少部分孔体积，平均孔体积为0.002 0 mL/g，占总孔隙体积的2.95%(表1)。

图6 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩孔隙结构全孔径分布

表1 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩孔体积统计

由比表面积全孔径分布图(图6b)可知，须家河组陆相页岩孔比表面积主要由中孔和微孔提供，微孔平均比表面积为21.263 3 m2/g，占总比表面积的50.38%(表2)；中孔平均比表面积为20.823 m2/g，占总比表面积的49.19%(表2)；宏孔对孔比表面积贡献较小，平均比表面积为0.172 2 m2/g，占总比表面积的0.43%(表2)。

表2 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩比表面积统计

3.6 核磁共振冻融曲线特征

温度T及对应的核磁共振信号强度是直接数据，首先对信号强度进行温度修正处理，随后根据信号质量比将信号强度换算成水的体积V。利用公式(1)将温度换算成孔径(D)，如此便得到探针液体体积(V)对孔径的变化V(D)[28]。

(1)

式中:KGT为经验常数，本文取水的KGT=58；D为孔径，nm；ΔT为液体冰点变化值，K。

微分孔径分布计算[28]如式(2)：

(2)

对数微分孔径分布计算[28]如式(3)：

(3)

由核磁共振冻融法得到的孔体积随孔径的变化率(图7)所示，两块样品整体上均呈现多峰演化趋势。第一个峰值出现在2～3nm孔径范围内；第二个峰值出现在4～30 nm范围内；第三个峰值出现在60～100 nm范围内。4～50 nm范围内孔容占比较大，表明4～50 nm范围内的孔隙对页岩总孔体积的贡献较大。LD-3在2～3 nm范围内曲线幅度高于LD-5，表明LD-3孔径为2～3 nm的孔隙略多于LD-5。两块样品宏孔发育较差，以上结论与全孔径表征结果一致。

图7 川西坳陷研究区三叠系须家河组 陆相页岩基于核磁共振冻融法的孔体积变化率

4 讨论

4.1 孔隙连通性特征

由图8可知，两块样品的NMRC孔径分布曲线与MIP孔径分布曲线具有相似的形态，但在孔径小于20 nm范围内，MIP孔径分布曲线幅度总体高于NMRC孔径分布曲线幅度。一方面可能是由于存在较多的瓶颈孔和较低的核磁共振信号[14]；另一方面也可能是高的进汞压力使原有的孔隙结构遭到破坏。LD-3样品在20～50 nm范围内，两曲线间幅度相差较小，表明20～50 nm范围内孔隙连通性较好；80～500 nm范围内，两曲线振幅相差不大，表明该孔径范围内孔隙连通性也较好，但由于样品只发育少量宏孔，这一区间内孔隙对连通性的贡献较小(图8a)。LD-5样品在20～50 nm范围内，两条孔径分布曲线幅度相差也较小，表明LD-5样品在20～50 nm范围内具有较好的孔隙连通性(图8b)；孔径大于50 nm范围内，两曲线振幅相差较大，表明连通性较差。由全孔径表征结果可知，4～50 nm的孔隙贡献了大部分孔体积，是页岩气运移的主要流动空间。结合连通孔隙发育区间，认为20～50 nm范围内的孔隙是须家河组陆相页岩主要的连通孔隙。

图8 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩MIP和NMRC孔径分布曲线对比

4.2 连通孔隙类型及其特征组合

孔隙类型、发育程度及其特征组合共同控制页岩孔隙连通状况[29]。不同类型孔隙内部连通性因其形态、大小分布存在差异，因而对页岩孔隙网络连通性贡献不同[13]。海相页岩有机质孔发育，通常出现“大孔套小孔”的情况，内部连通性较好[30]。相较而言，陆相页岩基本不发育有机质孔，主要发育黏土矿物晶间孔。

扫描电镜(FE-SEM)实验结果表明，研究区须家河组页岩主要发育黏土矿物晶间孔，零星发育粒内溶孔，大多呈圆形；鲜见有机质孔和黄铁矿晶间孔 (图9)。黏土矿物晶间孔呈层状分布，内部连通性较好，是页岩气的重要运移通道[8](图9e,f)。粒内溶孔大多孤立存在，内部连通性差，对研究区页岩储层连通性贡献较小(图9b,d)。微裂缝发育，主要分布在脆性矿物内部或黏土与脆性矿物交界处[13](图9)。微裂缝延伸较长，可以连通各类各级孔隙，对陆相页岩连通性具有重要作用[31]。

图9 川西坳陷研究区三叠系须家河组陆相页岩孔隙发育类型

除不同类型孔隙因其形态等方面的差异对页岩连通性贡献不同外，孔隙间的组合也能够明显增加页岩储层的孔隙连通性及连通路径长度。各个类型孔隙通过某种方式相互连通构成页岩内流体流动的通道—缝网系统。由扫描电镜照片可以观察到，狭长的微裂缝沟通黏土矿物晶间孔构成的微裂缝—黏土矿物晶间孔组合是须家河组陆相页岩最主要的连通孔隙组合类型(图9e,f)。

4.3 微观矿物组构对连通孔隙发育与分布的影响

矿物含量及排列方式控制连通孔隙发育与分布情况，进而影响页岩储层的孔隙连通性[32]。XRD分析结果表明，黏土矿物是研究区含量最高的矿物，其次为石英。

黏土矿物对陆相页岩连通孔隙发育及分布起主要作用。一方面，黏土矿物发育大量层状分布的晶间孔，具有较好的连通性；另一方面，黏土矿物与有机质络合形成有机—黏土复合体，有机质充填在层状黏土矿物晶间孔中，可以抵抗压实作用对原生的黏土矿物晶间孔的破坏，黏土矿物晶间孔也为从有机孔中释放出来的页岩气的运移提供了重要通道。对有机质孔较为发育的页岩层系，黏土矿物晶间孔与有机孔相连通，可大幅提高孔隙连通性[33]。

石英、长石等脆性矿物的存在，可以抵抗压实，使黏土矿物晶间孔等原生孔隙得以较好保存[34]。此外，由于石英、长石等受压易破裂且与黏土矿物存在形变差异，易在内部及与黏土矿物交界处形成微裂缝。微裂缝连通各类各级孔隙，增加页岩储层连通性。

由图9可知，黏土矿物与脆性矿物杂乱分布时，由于脆性矿物的支撑作用，黏土矿物晶间孔通常保存较好，且脆性矿物内部及其与塑性黏土矿物接触处形成的微裂缝沟通黏土矿物晶间孔，因此孔隙连通性较好(图9b,d,e,f)。黏土矿物集合体内部伴生的黄铁矿碎屑可以形成颗粒支撑物，有利于原生黏土矿物晶间孔的保存，但黄铁矿含量低，影响有限。因此，塑性黏土矿物由于缺少颗粒支撑，受压实作用明显，晶间孔不能很好保存，与黏土矿物—石英等脆性矿物基质上发育的晶间孔相比，形态上通常呈针叶状等孤立存在，孔径明显较小[35]，连通性一般(图9a)。黏土矿物与有机质络合形成的黏土—有机质复合体内部，有机质孔发育少且大部分孤立存在，有机孔与黏土矿物晶间孔不能较好地结合，因此有机孔—黏土矿物晶间孔组合连通性较差(图9c)。

综上，针对黏土矿物及石英等脆性矿物含量及排列方式等方面对陆相页岩连通孔隙组合类型、分布样式的影响，将陆相页岩连通孔隙发育情况总结为以下3种潜在机制：

(1)黏土矿物与石英等脆性矿物共同发育的矿物基质内存在的层状的黏土矿物晶间孔，其内部连通性好，并与广泛分布的微裂缝耦合，形成黏土矿物晶间孔—微裂缝的孔缝组合，是陆相页岩主要的连通孔隙组合类型(图10a)，连通性最好。

(2)黏土矿物集合体内发育的黏土矿物晶间孔形状不规则，连通性一般(图10b)。

(3)有机质—黏土复合体内有机质孔发育较少，且有机质孔与黏土矿物晶间孔不能较好地连通孔隙网络，因此该种复合体内发育的有机孔—黏土矿物晶间孔组合连通性相对较差(图10c)。

图10 陆相页岩连通孔隙系统潜在发育机制

5 结论

(1)川西坳陷上三叠统须家河组陆相页岩孔隙发育类型多样。中孔最为发育，贡献了87.33%的孔体积和49.19%比表面积；微孔次之，贡献了50.38%比表面积和9.72%孔体积；而宏孔较少发育，仅贡献2.95%的孔体积和0.43%的比表面积。

(2)川西坳陷须家河组陆相页岩孔隙连通性相对中等，20～50nm范围内的孔隙是须家河组陆相页岩主要的连通孔隙。页岩孔隙连通性特征是多尺度多类型的孔隙耦合的结果，其中黏土矿物晶间孔—微裂缝组合是须家河组陆相页岩储层主要的连通孔缝组合。

(3)陆相页岩连通孔隙的分布和发育主要受黏土矿物和石英、长石等脆性矿物的影响，高含量的黏土矿物是发育层状晶间孔的基础，石英等脆性矿物的存在，抵抗压实，使晶间孔等原生孔隙较好保存。黏土与石英等脆性矿物共同发育的矿物基质形成的黏土矿物晶间孔—微裂缝组合连通性最好；黏土矿物集合体内的黏土矿物晶间孔连通性次之；有机质—黏土复合体内的有机孔—黏土矿物晶间孔组合连通性较差。因此，石英等脆性矿物含量相对较高，并与黏土矿物无序分布的储层是连通孔隙发育的优质层段。