荷电乙醇溶液的稳定多股射流雾化特性研究

霍元平，李尤，张聪，詹水清，王贞涛，王军锋

(江苏大学 能源与动力工程学院，江苏 镇江，212013)

静电喷雾是一种借助外加电场的静电作用削弱毛细喷嘴流出射流的表面张力，并使液体发生破碎的雾化过程[1]。作为近年来电流体动力学领域中的研究热点，与传统机械雾化方法相比，静电喷雾技术能生产大量粒径细小、单分散性好、可控性强、沉积率高的荷电(微)液滴群，并且功耗更低[2]。凭借这些优点，静电喷雾技术被逐渐应用于薄膜制备、质谱分析、生物制药、微型燃烧、微喷雾冷却和空间微动力推进等众多领域[3-8]，显示出巨大的应用潜能。19 世纪80 年代，RAYLEIGH[9]首次针对无电场作用下圆射流进行了不稳定性分析，并在此基础上，推导出理想条件下球形荷电液滴电应力与表面张力平衡时的临界荷电量，这一结果被称为瑞利极限。TAYLOR[10]结合理论分析与实验测量，率先建立了静电雾化的基本理论模型，为电流体动力学领域的研究奠定理论基础。JOFFRE等[11]研究发现，当荷电射流的外加电压增大到一定程度时，射流尖端的液体表面会逐渐变为弯月的形状，并最终演变为稳定的圆锥状，这一现象被称之为泰勒锥。关于静电雾化技术的相关研究大多聚焦于锥射流模式，该模式下的荷电喷雾能在稳定运行的状态下产生性质良好的细小雾化液滴群。但以往的研究表明，锥射流模式只存在于小范围外加电压和供给流量的工况下，且该模式下产生的液滴平均粒径随着供应流量的增加呈现单调增大趋势[12-13]。上述特性导致锥射流静电雾化的液滴产量较低，实际操作也受运行区间的限制，而无法满足各种工业应用中的实际需求。多股射流模式作为静电雾化中一种供应流量较大的运行模式在许多文献中均有提及，并且为解决锥射流静电雾化产率低的问题提供了新的思路。NOYMER等[14]使用丙二醇作为工质，在静电雾化实验中对比分析了多股射流模式与锥射流模式的稳定性和雾化特性，发现形成多股射流模式需要更高的外加电压，且多股射流模式下产生的雾化液滴粒径分布呈多分散性。RYAN等[15]研究发现，多股射流模式下存在与锥射流模式下相同的电流与流量的幂率关系。然而多股射流模式下的射流由于具有较强的不稳定性，难以实现稳定的雾化状态，使其应用价值受限。值得注意的是，近年来有学者发现[16]，在特定的工况下，喷嘴尖端会偶尔出现均匀分布的稳定多股射流，该现象被称为“稳定边缘多股射流”。在多股射流模式的稳定运行区间下，射流往往呈现出良好的雾化稳定性，这一发现为解决多股射流模式下喷雾不稳定的状况提供了可能。生成喷雾液滴的尺度信息(液滴平均粒径、单分散性等)的相关研究较少。

截止目前，针对稳定多股射流模式雾化形态演变、射流特性以及雾化液滴的尺度信息的研究鲜有报道，为此，本文作者借助显微高速摄像技术和高速喷雾粒度分析系统，对稳定多股射流模式下生成喷雾液滴的尺度信息进行实时测量并记录，重点关注电压开关现象中喷雾液滴的平均粒径及粒径分布特征，获得不同电邦德数和电韦伯数作用下，稳定多股射流雾化特性的变化规律。

1 实验装置和测量方法

图1所示的实验装置主要由电流体动力学雾化系统与高速喷雾粒度分析测量系统两部分构成。图1中：Qv为供给流量；Do为毛细管通道直径；Va为施加电压；H，β，l和h分别为极间距、射流偏离角、雾化粒度测量点距离喷嘴出口的水平距离以及垂直距离。实验采用的工质无水乙醇的物性参数如表1所示。本实验中的雾化发生器采用抛光不锈钢平口毛细管-电极板结构，毛细管下方一定距离H处同轴放置一个直径为50 mm 的紫铜圆形板作为收集电极。为实现供给流量Qv的精确控制，将容量为20 mL医用塑料注射器安装于经过校准的KDS 100(KD Scientific Inc)型微流量注射泵上，并通过透明的耐压软管和鲁尔接头连接到毛细管。负高压直流电源需连接到毛细管喷嘴上，通过设置不同电压输出值(控制精度±0.01 kV)以获得强度不同的电场，并使得毛细管-电极板结构中的毛细管成为负极，电极板成为正极，构成典型的针-板形式的非均匀电场。生成液滴尺度信息由高速喷雾粒度分析仪(Spraylink，珠海真理光学仪器有限公司)实时测量所获得，测量的准确度和重复性均优于±0.5%(NIST可追溯乳胶标准)，数据采集速率最高可达10 kHz(连续可调)，激光发射器发射波长为638 nm 的连续激光束，准直光束直径约为 20 mm。在实验测量的基础上，利用无水乙醇的折射率通过算法来计算喷雾液滴的平均粒径，实现喷雾全过程喷雾粒度变化跟踪分析。实验测量时为了获得足够的数据，将采样频率设置为2 次/s，每次实验的测量时间为15 s。同时经实验测定，稳定多股射流的偏离角β均在45°附近，故各股射流雾化粒度的测点位置选择为h=0.6 mm，l=0.6 mm。实验装置中所有关键连接部位采用聚四氟乙烯材料进行绝缘处理，所有实验设备与测量仪器均接地保护，确保了实验操作中的安全性。

表1 无水乙醇的物理性质(环境温度25℃)Table 1 Physical properties of absolute ethanol (ambient temperature 25℃)

图1 静电喷雾生成液滴尺度信息实时测量系统Fig.1 Real-time measurement system for electrosprayed droplet size information

本文重点关注发生电压开关现象的稳定多股射流的雾化特性，而可视化实验结果显示并不是所有实验配置参数下均能够发生电压开关现象，因此仅选择部分能够发生该现象的实验配置参数，如表2所示。对不同实验条件下形成稳定多股射流雾化的液滴尺度信息进行测量，并据此分析不同实验参数对喷雾性能和雾化效果的影响及作用规律。

表2 稳定多股射流雾化的实验配置参数Table 2 Experimental configuration parameters for stable multi-jet atomization

2 结果与讨论

2.1 描述电流体动力学射流雾化特性的量纲一参数

电场作用下荷电液滴的表面电荷密度是不均匀的，电荷会沿着电场力的方向迁移至液滴局部尖端区域。如果电场强度足够大，液滴表面电荷分布将极其不均匀，这导致局部电荷聚集量率先达到瑞利极限，从而发生库仑分裂破碎行为。静电雾化过程中随着电场强度的增加，依次会出现不同的雾化模式，其射流的演变特征及雾滴的运动轨迹等均呈现出不同的特点。多股射流模式下的射流结构有其特殊性，随着毛细管出口处电场强度的增加，由于较大的外加电压与毛细管嘴处液体表面波扰动的共同作用，电荷聚集使得液面的几个局部区域先达到瑞利极限状态，呈现出多股细小射流从液体弯月面喷射的现象。液体荷电后在外加电场作用下形成射流时，在射流喷射点处形成的圆锥体液面的受力中，惯性力的作用十分明显[17]，同时液体的表面张力引起的毛细应力抵消了液体圆锥体区域的电法向应力，这使得惯性力、毛细应力及静电力之间的平衡对稳定射流的形成至关重要[18]。这里引入了电韦伯数WeE和电邦德数BoE用于描述电流体动力学雾化行为[19-20]，电韦伯数WeE表征电场作用下流体运动的惯性力与毛细应力之比。

其中：ρ，K，Qv，σ及ε0分别为液体的密度、电导率、供给流量、表面张力及真空介电常数。

电邦德数BoE表征静电力与毛细应力之比。

式中：Va，Do及H分别为毛细管上的外加电压、毛细管外径及毛细管出口与接地极板之间的垂直距离。在电流体动力学的研究中，可以采用上述分析得出的电韦伯数和电邦德数对相关数据进行关联，将各个参数对稳定多股射流雾化特性的影响进行统一描述，从而能在广义上表征荷电雾化射流模式的运行区间及射流发展规律。

2.2 电流体稳定多股射流的形成及演变

图2 所示为在给定实验配置参数下(Do= 420 μm，H=11 mm，Qv=30 μL/min)，随外加电压变化的不同股数射流雾化形态的演变过程。当液体介质从微通道出口流出时，外加电压增大使得液体-气体界面在电场作用下变形为一个圆锥体，一条细射流从其顶端喷射出，称之为锥射流模式。从图2(a)～(c)可知：当外加电位从3.00 kV(出现稳定锥射流状态)增加到3.40 kV(稳定锥射流状态即将消失)时形成的稳定锥射流雾化形态的可视化图像，对应的稳定运行电压区间为0.40 kV。由图2(d)～(f)可以看出：继续增大外加电压直到3.90 kV时开始形成多股射流，此时不止一条细射流从毛细管出口处形成的不规则液体弯月面的表面喷射出，这种多股射流模式一直持续到外加电压达到4.30 kV，在此电压区间内，射流股数将随着外加电压的增大而增加(射流股数变化范围为2～4 股)，所有射流均从液体弯月面上喷射出，称为弯月面多股射流模式，由于不规则液体弯月面的波动明显，形成的多股射流雾化也极难达到稳定状态。当外加电压进一步增大到某一临界值以后时，液体弯月面回缩至与毛细管出口端面齐平，所有射流均从毛细管出口外边缘形成的短圆锥状液体顶端喷射出，如图2(g)中的毛细管端面放大图所示，称之为边缘多股射流模式[18]，且射流股数会随外加电压的增大而增加，如图2(g)～(j)所示。此外，当外加电压在4.50 kV(稳定5 股射流形成)到 5.20 kV(稳定8股射流即将消失)范围内形成稳定多股射流模式，其稳定运行电压区间为0.70 kV，这约为稳定锥射流模式的2倍。

图2 电流体动力学射流雾化形成及演变过程Fig.2 Visualization of formation and evolution of electrohydrodynamic jet atomization

无水乙醇静电雾化中发现了一个独特且有趣的现象。在某些实验配置条件下，毛细管出口边缘处喷射的稳定多股射流的数量随着外加电压的增大而连续增加，即在外加电压连续变化的区间内形成的稳定射流股数也连续变化的独特演变行为，称之为电压开关现象。一般认为，对于较大的供应流量(Qv≥30 μL/min)条件下才能出现稳定射流股数在5～8股范围内完整变化的稳定多股射流模式，同时又要满足毛细管径不易过大，控制在Do＜700 μm。当实验配置参数为Do=420 μm，H= 11 mm，Qv=50 μL/min时，发生电压开关现象的电压区间内稳定多股射流雾化形态随电压的变化如图3所示。在此现象中，稳定射流股数连续转变过程出现极窄的不稳定射流电压区间可以忽略，这意味着存在一个较宽的电压区间(由5～8 股射流的稳定运行电压区间组成)，此区间内的多股射流都是稳定运行的，这种情况下对比锥射流的稳定运行区间具有非常明显的优势。而在不能发生电压开关现象的实验配置参数下，具有不同射流股数的多股射流模式的稳定运行电压区间会相对较窄且不是接续变化，这导致多股射流的稳定运行极易受外界因素干扰，此时多股射流的稳定性并不理想，因此，研究具有电压开关现象的稳定多股射流雾化特性极具应用价值。

图3 电压开关现象发生时不同外加电压下的稳定多股射流形貌Fig.3 Morphology of stable multi-jet at different applied voltages while the voltage switching phenomenon occurs

2.3 稳定多股射流模式下电邦德数对液滴平均粒径及粒径分布的影响

由于静电雾化实验主要发生于气液两相流动系统中，因此本文中采用索特平均直径对雾化液滴平均粒径进行表征。索特平均直径是所有测量液滴的总体积与总表面积的比值，其定义式如下[21]：

式中：N为测量液滴的总数；Di为某一特定测量位置处液滴的直径；ni为直径Di的液滴的数量；D32为索特平均直径，通常被用作评价喷雾性能及雾化效果的重要参数。

图4 所示为在特定工况(Do=420 μm，H= 11 mm，Qv=30 μL/min)下电邦德数对稳定雾化射流生成液滴粒径分布的影响。图4(a)～(d)所示分别为随电压升高，稳定多股射流股数NSJ在5～8 股的情况下生成液滴的尺度信息。从图4(a)～(d)可见：在稳定多股射流模式下，雾化生成液滴粒径主要分布于3～8 μm，且粒径在4～6 μm的液滴占总体积约70%，这表明生成液滴具有良好的单分散性，且该雾化模式稳定性高。在不同射流股数NSJ的稳定多股射流模式下，生成液滴粒径分布均十分接近，如图4(e)所示，其液滴粒径为5 μm，而体积分布峰值在23%左右。从图4(f)可见：8 μm左右液体粒径的累计体积分布达到100%，表明液体雾化后几乎没有生成大液滴，这也是雾化质量较高的信号。综上所述，可以认为，在固定的几何参数配置下，通过改变电压而导致稳定多股射流股数NSJ发生连续变化时，生成雾滴的粒径分布几乎不发生改变，且雾化质量保持稳定，即电邦德数变化对稳定多股射流模式下的粒径分布影响甚微，这表明可以将电压开关现象中不同稳定股数的射流结构看作具有同一喷雾性能的雾化模式，其雾化稳定性在实际工程应用中能得到更好的控制。

图4 电流体动力学雾化在稳定多股射流模式下产生液滴的粒径分布Fig.4 Particle size distribution of droplets produced by electrohydrodynamic atomization in a stable multi-jet mode

当电韦伯数一定时，电邦德数的改变会导致出现不同的静电雾化模式，而各个模式下产生液滴的尺度特征也不尽相同。图5所示为电邦德数与生成液滴平均粒径的关系。从图5可知：随着电邦德数增大，射流模式会从锥射流模式发展为多股射流模式，而生成雾滴的平均粒径由稳定锥射流模式下的6～7 μm 先呈增大趋势，主要是由于继续增加电邦德数，锥射流模式会先突变到不稳定多股射流模式，雾化液滴的单分散性变差，粒度突然增加；随后不稳定多股射流模式突变到稳定多股射流模式时，单分散性变好，粒度降低；在接下来的一段电邦德数区间，多股射流稳定运行，属于稳定多股射流阶段，此时雾滴平均粒径变化不明显，液滴粒径维持在4～5 μm，可以看出稳定多股射流模式下产生液滴的平均粒径仅为稳定锥射流模式下的2/3。这是由于单位流体在稳定多股射流模式下的荷电量较高，由瑞利极限破碎理论可知，这种模式下破碎的强度要比前者的高，产生破碎子液滴的平均粒径要更细小。此外，在相对较高的电韦伯数(WeE=141.25)下形成稳定多股射流模式所产生液滴的平均粒径仍比在相对较低的电韦伯数条件(WeE=84.75)下形成稳定锥射流模式所产生液滴的平均粒径更小。这表明电稳定多股射流模式下不仅可以提高电流体动力学雾化流量，而且还可以产生比稳定锥射流模式下更细小的液滴。

图5 不同电韦伯数下电流体动力学雾化产生液滴的平均粒径随电邦德数的变化Fig.5 Variation of average size of droplets produced by electrohydrodynamic atomization with electric Bond number at different electric Weber numbers

2.4 稳定多股射流模式下电韦伯数对液滴平均粒径及粒径分布的影响

图6所示为电韦伯数影响下稳定多股射流模式生成液滴粒径的变化趋势。从图6可见：当电韦伯数增加时，稳定多股射流模式下产生的液滴平均粒径呈现线性增大的趋势，图6中的黑色虚线给出了稳定多股射流模式下生成液滴的平均粒径与供应流量间的标度律。该规律与锥射流模式下的情况类似，但稳定多股射流模式能在更高的供应流量下形成，且雾化生成的液滴平均粒径与低供应流量下锥射流雾化液滴粒径相当，这表明稳定多股射流模式在保证液滴尺度的前提下能实现更大的供给流量和液滴产率。图7所示为在稳定多股射流模式下，不同电韦伯数工况下生成液滴的平均粒径随电邦德数的变化。从图7可见：在给定电韦伯数下，生成液滴的平均粒径会随电邦德数增大而略微减小。而随着电韦伯数增大，液滴的平均粒径会增大，与图6 中所表现出的线性关系吻合。这表明，在稳定多股射流模式下，电韦伯数对生成液滴粒径的影响占据主导作用，而电邦德数的改变几乎不影响液滴的平均粒径。

图6 稳定多股射流模式下生成液滴的平均粒径随电韦伯数的变化Fig.6 Variation of average size of droplets generated under a stable multi-jet mode with electric Weber number

图7 不同电韦伯数下稳定多股射流雾化生成液滴的平均粒径随电邦德数的变化Fig.7 Variation of average size of droplets generated by stable multi-jet electrohydrodynamic atomization with electric Bond number at different electric Weber numbers

稳定多股射流模式下的电压开关现象中，射流股数NSJ变化对生成液滴的尺度特征影响甚微，这里选择NSJ=8时的稳定多股射流为研究对象，以分析电韦伯数对液滴粒径分布的影响。图8(a)所示为当电韦伯数较小时，稳定8股射流产生的液滴粒径分布。从图8(a)可见，此时液滴体积分布峰值小于20%。图8(b)～(d)所示为电韦伯数增大时液滴的粒径分布图像，可见图中体积分布峰值均大于20%。这说明在一定范围内，电韦伯数的增大能提升生成液滴的单分散性。图8(e)和(f)中给出的液滴体积分布图和累计体积分布图也表明，电韦伯数较大时，液滴单分散性更好，液滴粒径分布也更为接近。

图8 不同电韦伯数下稳定8股(NSJ=8)电流体动力学射流雾化生成液滴的粒径分布Fig.8 Particle size distribution of droplets produced by stable 8 jets (NSJ=8) electrohydrodynamic atomization at different electric Weber numbers

2.5 稳定多股射流模式下液滴粒径的均匀性分析

为了定量分析电流体动力学雾化在稳定多股射流模式下运行产生液滴的粒径分散情况，采用了各个稳定股数射流雾化产生液滴平均粒径的相对标准偏差来进行衡量，其定义式如下：

式中：dk为液滴的平均粒径；为所有雾化射流产生液滴的平均粒径；n为射流的总数量[22]。本文针对发生电压开关现象时的稳定多股射流进行研究，射流股数NSJ为5～8 股，几何参数设置为Do=420 μm，H=11 mm，获取了不同电韦伯数下生成液滴粒径的RSD随电邦德数的数变化的关系，如图9所示。从图9可知：在各个工况下，生成液滴平均粒径的RSD均小于10%，这表明稳定多股射流雾化生成的液滴粒径均匀性几乎不受实验参数影响，意味着稳定多股射流的每股细小射流都可看作性质相同的单股射流，这些细小射流均匀分布于毛细管口边缘，并以短圆锥状的形式从稳定的弯月面上喷射出。此外，在给定电韦伯数下，生成液滴平均粒径的RSD几乎不随电邦德数变化而发生改变，这说明在稳定多股射流模式下，生成液滴平均粒径的RSD不随射流股数的变化而发生改变且均小于10%，说明在稳定多股射流模式的稳定运行区间内，生成的雾化液滴具有粒径均一，雾化均匀的优势。

图9 不同电韦伯数下稳定多股射流雾化液滴平均粒径的RSD随电邦德数的变化Fig.9 Variation of relative standard deviation of average droplet size of stable multi jet atomization with electric Bond number at different electric Weber numbers

3 结论

1) 给定电韦伯数条件下，不同射流股数NSJ的稳定多股射流模式，其生成液滴粒径的体积分布与液滴粒径均十分接近，即在维持稳定多股射流模式运行的电邦德数区间内雾滴的粒径分布基本保持一致，表明可以将电压开关现象中不同稳定股数的射流结构看作具有同一喷雾性能的雾化模式，雾化稳定性高。

2) 稳定多股射流模式下产生液滴的平均粒径仅为相同电韦伯数条件下稳定锥射流模式的2/3，电韦伯数对生成液滴粒径的影响占据主导作用，其生成雾滴的平均粒径与电韦伯数之间是单调递增的关系，同时电韦伯数较大时，液滴单分散性更好，液滴粒径分布也更为接近。

3) 在高电韦伯数下(WeE=141.25)形成的稳定多股射流模式，其雾化生成的液滴粒径比低电韦伯数下(WeE=84.75)锥射流雾化液滴粒径更小，表明稳定多股射流模式在保证液滴粒径的前提下能实现更大的供给流量和液滴产率。此外，在稳定多股射流模式下，生成液滴平均粒径的相对标准偏差不随射流股数的变化而发生改变且均小于10%，意味着稳定多股射流的每股细小射流都可看作性质相同的单股射流且具有良好的单分散性。