天门市PM2.5和PM10颗粒污染物特征及其预测模型

鞠英芹 ，马德栗 ，杜良敏 ，黄 忠

（1.中国气象局气象干部培训学院湖北分院，武汉 430074；2.武汉区域气候中心，武汉 430074；3.天门市气象局，湖北 天门 431700）

近年来，随着城市的发展，大气颗粒物是重要的空气污染物之一，也是影响中国大多数城市空气质量的首要污染物［1］。王涛等［2］基于空间地理信息对中国334 个城市PM2.5浓度进行聚类分析，揭示了新疆西部、京津冀及周边地区颗粒物浓度高值聚集区；李雪梅等［3］通过对京津冀城市群PM2.5空间分布及相关性分析研究，提出了PM2.5浓度高值区呈区域聚集特征并受到下垫面地形、风速风向的影响；赵辉等［4］揭示了京津冀颗粒污染物空间分布特征，计算了暴露于各级别颗粒污染物浓度下的人口，发现暴露于高浓度颗粒污染物中的人口比例逐年下降。不少研究者专注于大气颗粒物与气象条件的关系及其可预报性，朱红蕊等［5］揭示了哈尔滨空气质量与风速、降水呈负相关，与气压则呈正相关的特点；张瑞旭等［6］分析了气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染的影响，发现不同的天气条件对污染物存在显著影响；张冬雯等［7］基于长短期记忆神经网络模型建立了空气质量预测模型，有效提高预测的精度；唐晓城［8］改进了部分BP 神经网络的学习过程，建立了福州市大气污染预测模型；石雪颖等［9］对比分析了北京大气重污染过程中AQI 与风速关系，建立二者幂函数预测模型。

目前，国内不少研究集中于气温、降水、风速等单气象要素的颗粒物浓度预测，本研究在系统分析天门市PM2.5和PM10与气象因子关系的基础上，探索建立基于多气象因子的多元非线性回归预测模型，为天门市大气污染治理和区域联防联控提供科学依据和参考。

1 资料与方法

数据主要包括天门市生态环境局提供大气污染物浓度监测数据和天门市国家基本气象站气象要素数据。天门市生态环境局提供2017 年1 月1 日至2020 年 5 月 30 日 PM2.5、PM10主要大气颗粒污染物质量浓度逐时监测数据；天门市气象局提供1961—2019年逐日气温、平均气温、相对湿度、风速风向数据。

多元非线性回归［10-12］可以研究一个因变量Y与一个或多个自变量（X1～Xn）之间的非线性关系，多元非线性回归分析模型描述为Y=（fX，β）+ε，其中β是常数项，β1～βn表示回归系数。通过决定系数（R2）、均方根误差（RMSE）和均方误差（MSE）对质量浓度回归模型进行拟合效果检验。

式中，yi为实测值为该指标的平均值为该指标的预测值；决定系数R2越大，表明自变量对因变量的解释程度越高，均方根误差（RMSE）和均方误差（MSE）越小，表明预测值与实测值之间的偏差越小，模型的拟合效果越好。

2 大气颗粒污染特征分析

统计分析天门市大气颗粒污染物日均质量浓度（表 1）。2017 年 1 月至 2020 年 5 月，PM2.5全年平均质量浓度为40.54 μg/m3，春季、夏季、秋季和冬季的PM2.5平 均 质 量 浓 度 分 别 为 34.90、20.50、34.20 和73.50 μg/m3；PM10全年平均质量浓度为 74.19 μg/m3，春季、夏季、秋季和冬季的PM10平均质量浓度分别为 67.40、39.40、73.10 和 117.70 μg/m3。PM2.5和 PM10季节浓度分布为冬季最大，春秋次之，夏季最小。根据GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均浓度二级标准的限值（751、50 μg/m3），四季超标天数主要集中于冬季，超标率均为82%。分析PM2.5、PM10日均质量浓度的关联性，两者的相关系数0.92，呈正相关关系（P＜0.01）；PM2.5/PM10四季均值0.41～0.58，表现为冬季＞春季＞秋季＞夏季，表明天门市大气颗粒物污染中PM2.5污染物贡献占比达到50%，王静等［13］分析了山东省重点城市空气质量变化特征，也得出了相似的季节变化特征。冬季大气颗粒物质量浓度和PM2.5污染物贡献占比最高与冬季静稳天气大气扩散条件相对较差有关［14］。

表1 PM2.5、PM10的年和四季质量浓度统计

图1 表示天门市PM2.5和PM10质量浓度月变化，两者月平均浓度变化趋势较为一致，呈U 型分布，1月最大，7 月最小；天门市降水量月降水分布呈单峰值分布，降水量集中于6—8 月，与大气颗粒污染物质量浓度月变化呈显著负相关关系，表现出降水对其消除效应较高的特征。

图1 天门市PM2.5和PM10质量浓度月变化

3 大气颗粒污染物浓度与气象因子的关系

研究表明［15-17］大气颗粒物质量浓度与气象因子存在关联性，本研究从气温、降水、相对湿度和风速、风向等气象因子与大气颗粒污染物的关系进行分析。

3.1 气温

图2 表示PM2.5和PM10质量浓度与气温的变化关系，整体上看，颗粒物质量浓度与日平均气温呈先上升后下降关系；当日平均气温达到10 ℃附近，PM2.5和PM10质量浓度达到最高，而后随着气温的上升而下降。气温在10 ℃以下，颗粒物浓度随着气温的上升而升高，这可能与太阳辐射略微增强，近地面湍流稍有增强，沉降到地面的颗粒物重新漂浮到大气中，PM2.5和PM10扩散速率较低，使得PM2.5和PM10浓度上升；而随着气温的逐渐升高，近地面湍流进一步增强，扩散速率显著增大，导致PM2.5和PM10浓度下降。孙欢欢等［18］研究了成都市PM2.5和PM10与气温的关系，发现气温超过10 ℃时，大气颗粒污染物最高浓度随着气温升高而降低。

图2 天门市PM2.5和PM10质量浓度与气温的变化关系

3.2 降水

统计天门市1961—2010 年月平均降水量发现，5—10 月降水量占全年平均降水量的67.8%；分析2017 年 1 月 1 日 至 2020 年 6 月 9 日 不 同 降 水 量 条 件下大气颗粒污染物浓度特征。分析发现，相对于无降水日，降水日PM2.5和PM10大气颗粒污染物浓度日均值均有不同程度下降。PM2.5、PM10降水日的平均浓度相对非降水日浓度分别下降了18.78、40.77 μg/m3。图3 表示日降水量对PM2.5、PM10颗粒污染物的清除作用，PM2.5、PM10污染物日浓度与日降水量呈负相关关系，降水每增加1 mm，PM2.5、PM10污染物日浓度分别减少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3；值得注意的是日降水在7 mm 以下，PM2.5污染物日浓度有所上升，PM10污染物日浓度仍维持在60～80 μg/m3，这主要是因为弱的降水会增加空气的相对湿度和水汽饱和度，有利于污染粒子吸湿性增长，增加PM2.5、PM10污染物浓度［19］。

图3 天门市PM2.5和PM10质量浓度与降水量的变化关系

3.3 相对湿度

PM2.5和PM10质量浓度与相对湿度变化趋势（图4）呈现单峰值且先上升后下降的趋势，表明水汽对大气颗粒物浓度存在一定影响。相对湿度在30%～70%，PM2.5和PM10质量浓度随相对湿度增大而增加；相对湿度在70%～100%，PM2.5和PM10质量浓度随相对湿度增大而减少。相对湿度低于70%时，随着相对湿度增加，吸水性强的干气溶胶粒子吸湿膨胀，PM2.5和PM10质量浓度上升；相对湿度超过70%时，大气颗粒物易形成凝结核，有利于降水发生，PM2.5和PM10质量浓度降低。

图4 天门市PM2.5和PM10质量浓度与相对湿度的变化关系

3.4 风速、风向

分析不同风速对天门市PM2.5和PM10质量浓度的变化特征（图5），两者质量浓度随着风速的增大而显著下降，风速每增大0.1 m/s，PM2.5和PM10质量浓度下降 0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3。值得注意的是，风速低于1 m/s 时，PM2.5和PM10质量浓度变化不大，表现出清除效果不明显；风速大于1.3 m/s，PM2.5和PM10质量浓度显著降低。天门市年平均风速为2.0 m/s，因此对PM2.5和PM10大气颗粒污染物清除较为明显。王涛等［20］研究了无锡市区大气污染物与气温、降水、风速等气象要素的关系，发现PM2.5和PM10质量浓度与风速、风级呈负相关关系，风对空气污染物有稀释扩散和运输的作用。

图5 天门市PM2.5和PM10质量浓度与风速变化关系

采用矢量平均风向法计算天门市四季平均风向，分析不同风向对PM2.5和PM10质量浓度的影响。风向对PM2.5和PM10质量浓度的影响基本一致。春、秋季PM2.5和PM10质量浓度在东北、西南风向高于其他风向；夏季PM2.5和PM10质量浓度在西北、东南风向高于其他风向；与其他季节不同，在冬季西南风向上的PM2.5和PM10质量浓度远高于其他风向。

3.5 PM2.5、PM10与气象要素的预测模型

3.5.1 多元回归模型 根据上述分析，选取气温、降水、相对湿度和风速等气象因子为自变量，PM2.5、PM10质量浓度为因变量，开展自变量与因变量之间的回归分析，建立两者间的回归方程。表2 显示PM2.5、PM10颗粒物浓度与气象要素呈负相关关系，特别是与气温、降水和风速的相关系数高。

表2 PM2.5、PM10与气象要素的相关关系

利用PM2.5、PM10逐日质量浓度与当日气温、降水、风速进行多元线性和多元非线性回归分析，并将2017—2019 年逐日浓度数据划分为训练集（70%）和测试集（30%），运用多元非线性回归模型预测2019年 2—12 月 PM2.5、PM10颗粒污染物逐日质量浓度，与观测数据对比分析（表3、图6、图7）。对比多元线性回归模型、多元非线性回归模型均方根误差、均方误差均大幅降低，说明多元非线性回归模型优于多元线性模型。同时计算PM10多元非线性模型的逐日质量浓度预测值与观测值，二者相关系数0.73，模型的决定系数达到0.76；PM2.5多元非线性模型的逐日质量浓度预测值与观测值，二者相关系数0.69，模型的决定系数达到0.72；表明天门市利用多元非线性回归模型预测PM2.5、PM10颗粒污染物逐日质量浓度是可行的。

图6 PM2.5逐日观测质量浓度与预测值

3.5.2 自适应线性神经网络模型 自适应线性神经网络（Adaptive Linear Neuron）是在感知器的基础上进行的一种改进，其学习算法称为最小均方误差学习（LMS）算法，是基于负梯度下降的原则来减少训练误差［21］。令pk=[pt(k),pr(k),prh(k),pfs(k)]表示气温（t）、降水（r）、相对湿度（rh）和风速（fs）网络输入向量，dk=[dt(k),dr(k),drh(k),dfs(k)]表示网格的期望输出向量，yk=[yt(k),yr(k),yrh(k),yfs(k)]表示网格实际输出量；自适应神经网络的训练过程是将期望输出信号dk(n)送入神经网络中，与实际输出量yk(n)进行比较，将差值送到LMS 学习机制中，作为调整权向量的依据，进一步减少期望与实际输出的偏差。

划分2017—2019 年逐日浓度数据为训练集（70%）和测试集（30%），设置样本学习率0.000 5，迭代次数300 次，利用训练数据集建立自适应线性神经网络模型，运用模型预测2019 年2—12 月PM2.5、PM10颗粒污染物逐日质量浓度并与观测数据对比分析（图8、图9）。自适应线性神经网络的预测值小于实际观测值，PM2.5、PM10模型的均方误差（MSE）分别达到7.51、6.67；综合比较分析可得，多元非线性回归预测模型好于多元线性回归模型和自适应线性神经网络模型。

图8 PM2.5观测质量浓度与预测值对比

图9 PM10逐日观测质量浓度与预测值对比

4 小结与讨论

通过分析 2017 年 1 月 1 日至 2020 年 5 月 30 日天门市环境监测站PM2.5、PM10颗粒污染物逐日质量浓度监测数据与气象要素的关系，建立PM2.5、PM10颗粒污染物与气象要素的多元非线性预测模型，得到以下结论。

1）天门市PM2.5和PM10质量浓度月变化呈U 型分布，1 月最大，7 月最小；季节浓度冬季最大，夏季最小。根据GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均浓度二级标准的限值，超标天数主要集中于冬季，超标率均为82%；分析PM2.5/PM10发现天门市大气颗粒物污染中PM2.5污染物贡献占比达到50%。

2）PM2.5和PM10颗粒物质量浓度与日平均气温呈先上升后下降；10 ℃以下，颗粒物浓度随着气温的上升而升高，随着气温的逐渐升高，扩散速率显著增大，PM2.5和PM10浓度下降。降水量对PM2.5、PM10颗粒污染物的清除作用，降水每增加1 mm，污染物日浓度分别减少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3。PM2.5和PM10质量浓度与相对湿度变化趋势基本一致，呈现单峰值且先上升后下降的趋势，相对湿度在30%～70%，PM2.5和PM10质量浓度随相对湿度增大而增加；相对湿度在70%～100%，PM2.5和PM10质量浓度随相对湿度增大而减少。

3）PM2.5和PM10质量浓度随着风速的增大而显著下降，风速每增大0.1 m/s，质量浓度下降0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3；春、秋季 PM2.5和 PM10质量浓度在东北、西南风向最高，在冬季西南风向上浓度远高于其他风向。

4）分析比较多元非线性回归预测模型、多元线性回归模型和自适应线性神经网络模型的预测能力，多元非线性回归的预测误差最小，稳定性最好，可将多元非线性回归模型预测天门市PM2.5、PM10颗粒污染物逐日质量浓度的方法应用在日常的业务服务中。下一步将预测模型应用于环境气象业务服务中，检验分析预测模型的稳定性和显著性。