单原子材料是一类以相互孤立的单个金属/非金属原子作为催化活性位点的负载型催化材料,因其独特的化学结构,展现出高原子经济性和高催化活性等特征。近年来,随着合成方法以及材料精细结构表征技术的不断革新,单原子材料得到了迅速发展,并被广泛应用于能源环境、生命健康等领域,尤其在人工氨合成、CO2还原、光/电解水制氢、膜分离、癌症治疗、生物传感、电化学储能以及机器学习等方面展现出了显著优势。此外,随着材料精细结构表征技术的不断涌现和原位研究方法的持续创新,进一步促进了单原子材料的基础与应用研究,并加深了化学科学与催化、材料、能源、环境、物理和生物等学科间的交叉融合。
基于单原子材料蓬勃发展的态势及在能源环境等方面的诸多突破性进展,我们策划组织了本期“单原子材料”专辑,共包含14 篇综合评述,系统介绍了单原子材料在合成策略、结构设计、表征技术、机理探究、应用开发(电化学能源转化与存储、生物医学及催化)等方面的研究进展,力求能够客观、准确、全面地为读者呈现近年来单原子材料研究领域的前沿问题与主要挑战。
在发展面向工业应用的单原子材料合成策略方面,清华大学王定胜教授及其合作者系统介绍了近年来单原子催化剂的稳定化策略、高载量催化剂的制备方法以及批量制备技术等方面的关键研究进展,分析了单原子催化剂未来发展过程中面临的问题与挑战,并展望了单原子催化的发展方向。
在开发新颖结构单原子材料研究方面,苏州大学孙启明教授及其合作者总结了近年来利用分子筛的空间限域作用稳定单原子材料的合成策略,以及其在多相催化、气体分离等方面的最新研究进展。此外,基于石墨炔与金属原子之间独特的不完全电荷转移性质,石墨炔载体可实现对零价过渡金属原子的稳定锚定,山东大学的薛玉瑞教授及其合作者从材料结构性质、表征及应用等方面,系统介绍了石墨炔单原子材料在电催化固氮、制氢和CO2固定等方面的最新研究成果和发展前景。在开发具有异原子配位结构的碳基单原子材料方面,北京科技大学万家炜和于然波教授团队综合评述了具有异原子配位结构碳基单原子电催化剂的合成策略、表征技术方法,以及其在前沿能源电催化应用中的构效关系,并展望了异原子配位结构碳基单原子电催化剂的研究前景。
单原子材料的理性设计是相关研究成败的关键,香港理工大学黄勃龙教授及其合作者系统介绍了利用密度泛函理论和机器学习方法,筛选高效的石墨炔基原子催化剂的最新成果,为未来设计新型原子催化剂提供了新颖的思路与策略。郑州大学张佳楠教授及其合作者围绕面向质子交换膜燃料电池技术的M-N-C 单原子催化剂,总结了各种有利于原子分散的M-N-C 催化剂的制备方法,以及不同催化剂中原子的化学环境调控对催化位点的影响,并从材料的合成与表征、反应机理以及密度泛函理论计算等方面进行了深入探讨,着重讨论了双金属位点、原子簇结构和杂原子对催化位点的化学环境调控,提出了原子分散M-N-C 催化剂的大规模应用存在的问题及进一步优化的发展方向。
针对单原子材料的传统应用方向,山东大学熊胜林教授及其合作者系统介绍了电催化氧还原单原子催化剂的分子级结构调控策略及最新研究成果,并展望了未来的发展方向和挑战。北京理工大学李煜璟教授及其合作者从材料的设计理念、合成方法和表征方法3 个方面综合评述了单原子催化剂在电化学氢循环应用中的研究进展。湖南大学费慧龙教授及其合作者系统介绍了面向能源电催化应用的自支撑单原子膜电极的最新研究成果,总结了自支撑单原子膜电极的优势及其合成方法,包括自支撑基底上原位制备法、静电纺丝法、自组装法、化学气相沉积与固相扩散法等,并介绍了其在析氢反应、析氧反应、电化学制双氧水反应、锌空电池、二氧化碳还原反应以及锂硫电池中的应用。此外,在电化学储能方面,哈尔滨工业大学张乃庆教授及其合作者分别从正极、负极和隔膜/中间层3 个方面系统介绍了单原子催化剂在锂硫电池中的研究成果,并展望了该领域的发展方向与重要挑战。
在探索开发单原子材料新性质、新功能方面,中国科学院化学研究所孙晓甫教授和韩布兴院士团队详细讨论了过渡金属、主族金属单原子材料在电催化CO2还原方面的研究进展。中南大学熊禹教授及其合作者总结了单原子材料在光催化CO2 还原应用中的最新研究成果,介绍了不同载体的单原子催化剂的典型研究成果,并展望了未来的研究方向。此外,单原子材料因其独特的配位结构展现出了优异的类酶活性,华东师范大学朱成周教授及其合作者概述了单原子类酶材料在癌症治疗、抗氧化治疗、抗菌以及生物传感等方面的应用,并对单原子类酶材料的发展前景进行了展望。开发具有多功能的单原子材料有利于拓展新的应用领域,西北工业大学韩云虎教授及其合作者综合评述了近年来具有双功能性质的单原子材料在电化学领域中的最新应用研究成果,讨论了该方向存在的关键问题,并展望了未来的发展前景。
我们希望本专辑能够为单原子材料领域的研究者,以及化学科学、材料科学、能源科学、环境科学、生命科学和信息科学等与之相关领域的读者提供一个传播、分享与讨论的平台,以期能够促使更多的科学家参与到单原子材料领域的研究之中,提高对单原子材料的科学认识,加强单原子材料的基础研究和应用研究。
我们非常荣幸能够作为此专辑的客座编辑,与广大读者分享单原子材料领域的前沿科学知识和众多专家学者独特的学术见解。在此,我们谨向此专辑的作者、审稿人、《高等学校化学学报》的编辑团队以及相关单位与个人致以诚挚的感谢!