长三角地区PM2.5区域性污染时空变化特征

张懿华

上海市环境监测中心, 上海 200235

细颗粒物(PM2.5)是指环境空气中空气动力学直径小于等于2.5 μm的颗粒物，对人体健康、大气能见度以及气候变化均有较大影响. 我国于2013年起在全国范围内开展PM2.5近地面监测，结果显示，我国PM2.5污染呈明显的区域性分布特征[1-3]，与社会经济、人口、产业等要素的分布密切相关[4-8]；同时，区域内PM2.5污染具有较强的关联性，区域间的污染传输对长时间、大范围的重污染过程有重要贡献[9-13]. 为有效应对和改善区域性大气污染，《重点区域大气污染防治“十二五”规划》中明确划分了“三区十群”重点区域，并要求京津冀、长三角、珠三角地区将PM2.5纳入考核指标[14].

长三角地区作为我国三大超大型城市群之一，经济发展程度和城市化程度均较高，人口密集，产业齐全，大量的人为污染排放导致ρ(PM2.5)较高[15]. 在三大重点区域中，长三角地区ρ(PM2.5)高于珠三角地区，低于京津冀地区[16-17]，并在PM2.5化学组成和来源[18-21]、影响污染物形成和传输的气象条件[22-23]、颗粒物对人体健康的影响[24-25]、典型区域污染事件的分析和模拟[26-27]等方面积累了较多的研究成果. 长三角独特的地理位置使得该区域PM2.5污染事件形成机制复杂、影响因素众多，秋冬季冷空气过程将北方上游地区的污染物传输至长三角地区，可导致ρ(PM2.5)迅速上升[28-30]，海陆风将东部海域的湿气带至陆地，从而进一步影响大气化学反应过程[31-32]，此外密集的城市群产生的热岛效应通过改变局地微气象对PM2.5污染产生影响[33-35].

随着《大气污染防治行动计划》的全面实施和推进，我国PM2.5污染改善显著[36-38]，长三角地区ρ(PM2.5)也同步下降[39-40]. 但仅从ρ(PM2.5)变化的角度无法全面反映PM2.5区域性污染的变化趋势，而关于区域性污染判定方法和划分标准的研究也较为鲜见.高晓荣等[41]以3个及以上站点出现污染、污染起止日期相同并且持续3 d或以上作为广东省区域污染过程的判定条件. 曹钰等[42]基于长三角地区冬季观测数据，将至少一个省份中超过50%的城市日均ρ(PM2.5)达到污染等级作为PM2.5区域污染日的判别标准，但广东省的研究结果不适用于长三角地区.曹钰等[42]的研究仅考虑了污染较重的冬季，且没有进一步开展分等级的区域污染划分. 因此，该研究以2015-2020年长三角地区41个地级及以上城市PM2.5地面监测数据为基础，建立适用于长三角地区的不同等级PM2.5区域污染划分标准，分析了6年内长三角地区PM2.5区域污染的状况和变化趋势，并针对PM2.5重度区域污染开展了时空变化和网络特征分析，以期为合理评价区域大气污染防治工作的成效以及区域大气联防联控策略的制定提供科学依据.

1 研究方法

1.1 数据来源与评价方法

该研究中长三角地区是指上海市、江苏省、安徽省和浙江省的41个地级及以上城市(见表1)，基于41个城市的国控空气自动监测站的城市评价点数据进行长三角地区空气质量分析. 该研究所使用的ρ(PM2.5)数据均来自中国环境监测总站国家城市环境空气质量监测网(https://air.cnemc.cn:18007)，城市国控空气自动监测站严格按照国家环境空气质量监测的相关技术规定和要求[43-44]进行. 2018年，生态环境部发布《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)修改单，将标准中ρ(PM2.5)为标准状态下的浓度修改为监测时大气温度和压力下的浓度，该研究为了保证长时间序列的ρ(PM2.5)数据具有可比性，均采用标准状态下的浓度数据.

表1 长三角地区41个地级及以上城市列表Table 1 The 41 cities at prefecture level and above in the YRD

在41个城市ρ(PM2.5)日均数据的基础上，依据HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定》[45]计算城市日PM2.5分指数级别. 江苏省、安徽省和浙江省的ρ(PM2.5)平均值为各省地级及以上城市ρ(PM2.5)的算数平均值.

1.2 PM2.5区域污染等级划分

该研究参照《环境空气质量预报成效评估方法技术指南》[46]中关于区域性污染程度的界定，以5个连片地级及以上城市作为区域污染的空间范围判定标准，同时与HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定》[45]一致，以自然日作为区域污染的时间判定单位，制定了适用于长三角地区的PM2.5区域污染定义及等级划分：①轻度区域污染. 1个自然日内，区域内5个以上连片城市出现PM2.5污染，其中，中度污染城市数≤4个，其余城市为轻度污染. ②中度区域污染. 1个自然日内，区域内5个以上连片城市出现PM2.5污染，其中重度及以上污染城市数≤4个；当没有城市出现重度及以上污染时，中度污染城市不少于5个. ③重度区域污染. 1个自然日内，区域内5个以上连片城市出现PM2.5污染，且达重度及以上污染等级城市不少于5个.

1.3 社会网络分析

社会网络分析法(social network analysis, SNA)是在数学方法、图论方法等基础上演化而来的一种针对“关系数据”的定量分析方法，用于描述关系模式并探究该关系模式对结构中成员或整体的影响，最初多应用于社会学领域，现已被引入经济发展、地缘政治、生态环境等多个领域的关系结构分析[47-49]. 社会网络分析法有众多用于衡量和研究关系数据的指标，该研究选取以下几个核心指标开展研究[50-51]：①网络密度. 网络密度即整个网络中实际拥有的关系数与最多可能拥有的关系数之比，网络密度越高，网络中节点的空间联系越强. ②网络中心性. 中心性描述的是网络节点在整个网络中居于怎样的中心地位，该文选取最常用的度数中心度、接近中心度和中间中心度3个指标来刻画网络中心性. 度数中心度最简单直观，是与该节点直接相连的其他节点数量；接近中心度是一种针对不受他人控制的测度，如果一个节点与网络中其他所有节点的“距离”都很短，则该节点具有较高的接近中心度；中间中心度测量的是节点对资源的控制程度，如果一个节点处于许多其他点对的捷径上，就认为该节点具有较高的中间中心度.③子群聚类. 该研究采用的CONCOR法是一种迭代相关收敛法，通过对一个矩阵中各行(或列)之间的相关系数进行重复计算，最终产生一个仅由1和-1组成的相关系数矩阵，从而进行子群划分. 上述所有社会网络分析方法均采用UCINET 6.0软件进行计算.

2 结果与讨论

2.1 长三角地区ρ(PM2.5)时空变化特征

由图1可见，2015-2020年长三角地区三省一市年均ρ(PM2.5)均呈逐渐下降的趋势. 2020年，上海市、江苏省、安徽省和浙江省年均ρ(PM2.5)分别为34、40、41和27 μg/m3，较2015年分别下降了35.8%、31.0%、25.5%和42.6%，长三角地区PM2.5污染状况改善较为明显. 李莉等[40]研究表明，实施《大气污染防治行动计划(2013-2017)》后，在强减排方案下长三角地区年均ρ(PM2.5)降幅为24.3%±7.7%，至2017年ρ(PM2.5)可降至43.4～70.1 μg/m3. 笔者研究中2017年长三角地区三省一市年均ρ(PM2.5)为39～56 μg/m3，明显低于李莉等[40]的模拟结果，表明长三角地区的减排力度超过了《大气污染防治行动计划(2013-2017)》目标. 尽管气象条件会对ρ(PM2.5)产生一定的影响，但对于5年以上的时间跨度，气象条件的变化对污染物浓度的影响相对较小[52]. Ding等[39]研究也显示，人为污染物排放的减少是长三角地区PM2.5改善的主导因素.

图1 2015—2020年长三角地区三省一市ρ（PM2.5）年均值Fig.1 Annual average ρ(PM2.5) of Shanghai, Jiangsu Province, Anhui Province and Zhejiang Province in YRD from 2015 to 2020

截至2020年，长三角地区三省一市年均ρ(PM2.5)并未全部达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)，2015-2020年个别省(市)在个别年份中出现年均ρ(PM2.5)反弹或持平的现象.受2020年新冠肺炎疫情防控影响，大气污染源排放强度显著降低. 有研究表明，与新冠肺炎疫情前相比，减排导致新冠肺炎疫情期间长三角地区ρ(PM2.5)下降了37%～55%[53]，与2019年同期相比降低了30%以上，但仍出现了日均ρ(PM2.5)较高的情况[54]. 综上，长三角地区仍面临着ρ(PM2.5)全面达标的压力和持续改善的挑战.

从41个城市年均ρ(PM2.5)箱型图(见图2)可以看出，2015-2020年长三角地区各城市ρ(PM2.5)整体呈下降趋势，除2017年较2016年有所波动外，其余年份各城市整体ρ(PM2.5)均较前一年出现不同幅度的下降. 其中，2015-2018年41个城市的ρ(PM2.5)最低值随平均浓度逐年下降，但ρ(PM2.5)最高值并未同步下降，表明长三角地区各城市PM2.5污染改善程度不一致；2019-2020年，ρ(PM2.5)最低值、最高值和平均值均呈下降趋势，表明长三角地区PM2.5污染出现整体性、区域性的改善. 2015-2020年41个城市年均ρ(PM2.5)最高值与最低值之间的差值范围为35～46 μg/m3，可见区域内各城市年均ρ(PM2.5)仍存在较大差异.

图2 2015-2020年长三角地区41个城市年均ρ（PM2.5）箱型图Fig.2 Box plot of annual average ρ(PM2.5) in 41 cities of YRD from 2015 to 2020

2015-2020年长三角地区41个城市ρ(PM2.5)热力图如图3所示. 由图3可见，长三角地区ρ(PM2.5)呈北高南低的分布特征，与卫星反演结果[4]一致. 其中，ρ(PM2.5)高值区主要集中于安徽省北部与江苏省西北部，与该地区的地理位置和污染排放情况有关.秋冬季北方冷空气南下是导致长三角地区出现PM2.5污染的主要天气形势之一[55]，长三角西北部地区是北方污染气团随冷空气扩散南下输送的第一站，同时该地区冬季有采暖，排放强度高于长三角其他地区[56]，因此更易出现PM2.5重污染事件，造成区域西北部ρ(PM2.5)较高的情况[57]. 此外，2015-2020年长三角地区大部分城市的ρ(PM2.5)改善幅度都较大，但安徽省的阜阳市、淮南市和池州市ρ(PM2.5)降幅均较小甚至有所上升，需加强关注.

图3 2015-2020年长三角地区41城市年均ρ（PM2.5）热力图Fig.3 Heat map of annual average ρ(PM2.5) in 41 cities of YRD from 2015 to 2020

2.2 不同等级PM2.5区域污染天数

根据1.2节中PM2.5区域污染等级划分方法，2015-2020年长三角地区PM2.5区域污染天数比例为16.9%～35.9%(见表2)，2015-2019年污染天数比例均在25%以上，2020年可能受新冠肺炎疫情影响，PM2.5区域污染天数大幅减少，且轻度、中度和重度污染天数均为统计时段内最少. 其中，2015-2020年轻度污染天占总污染天数的比例在50%～60%之间，中度污染天占比在27%～36%之间，重度污染天占比在9%～19%之间，PM2.5区域污染以轻度污染为主，不同年份之间中度和重度污染天数的占比差异较大，轻度、中度和重度污染天数均呈波动下降趋势.

表2 长三角地区PM2.5区域污染天数统计Table 2 Statistics of PM2.5 regional pollution days in YRD

由表2可见：2017年PM2.5区域污染天数较2016年有所增加，与ρ(PM2.5)年变化趋势一致，但重度污染天数较2016年减少了5 d，表明2017年虽然长三角地区整体ρ(PM2.5)有所反弹，但极端的区域性重污染过程却有所减少；而2018年长三角地区整体ρ(PM2.5)有所下降，PM2.5区域污染天数也较2017年减少了23 d，但重污染天数却较前一年增加了7 d，表明2018年长三角地区年均ρ(PM2.5)呈改善趋势，但区域性的重污染过程并未见明显改善. 综上，与仅分析ρ(PM2.5)变化相比，划分区域污染等级的方法能揭示更多的空气质量变化特征，并能从多个维度反映一定区域范围内污染水平的变化趋势.

2015-2020年长三角地区不同等级PM2.5区域污染天数的月变化情况如图4所示. 由图4可见，长三角地区PM2.5区域污染主要集中出现于秋冬季，12月、1月和2月污染天数较多，且这3个月的中度和重度污染天数也较多. 此外，从月变化中也可以发现，长三角地区PM2.5污染程度逐年减轻，表现为秋冬季污染天数逐年减少、春夏季未出现污染月份增多的特征，2015年每个月均出现了PM2.5区域污染日，而2019年6-9月以及2020年5-9月未出现PM2.5区域污染日，PM2.5区域性改善趋势明显.

图4 2015-2020年长三角地区PM2.5区域污染天数的月分布情况Fig.4 Monthly PM2.5 regional pollution days in YRD from 2015 to 2020

2.3 PM2.5重度区域污染特征

2.3.1 持续时长及影响范围

一般长三角地区的PM2.5重度区域污染持续时间较长、影响范围较广，为进一步掌握重度区域污染特征，该研究针对PM2.5重度区域污染日统计了重度污染持续天数，以及重度及以上污染城市数量，结果如表3、4所示.

表3 长三角地区PM2.5重度区域污染持续天数Table 3 Durations of heavy PM2.5 regional pollutions in YRD

由表3可见，长三角地区PM2.5重度区域污染持续时间主要在1～2 d之间，但极端情况下也会发生持续5 d以上的重度污染过程. 2015-2020年持续时间最长的重度污染过程出现在2018年1月16-22日，出现连续7 d的重度区域污染过程. 2019年和2020年，长三角地区没有出现4 d及以上的连续重度污染过程，再次说明PM2.5区域性污染改善效果显著.需要指出的是，该研发仅统计了连续的PM2.5重度区域污染天数，可能一次区域性污染过程中还会出现中度或轻度污染，因此无法代表每年实际出现的PM2.5区域性污染过程的数量.

由表4可见，除2017年外，PM2.5重度区域污染日长三角地区PM2.5达重度及以上污染等级的城市数量多数少于15个，2016年、2017年和2018年分别有1、2和2 d出现了20个以上城市PM2.5达到重度及以上污染的情况. 其中，2017年12月31日长三角地区共计28个城市出现PM2.5重度及以上污染，占全部城市数量的68%，为统计期间重度污染城市数量最多的一天. 2019年和2020年，长三角地区未出现16个以上城市PM2.5重度污染的情况，从污染范围的角度来看，长三角地区PM2.5区域性污染也呈现明显的改善趋势.

表4 长三角地区PM2.5重度区域污染天频数分布情况Table 4 Frequency distribution of heavy PM2.5 regional pollution days in YRD

2.3.2 空间关联性

2015-2020年长三角地区共计出现84个PM2.5重度区域污染日，84个重度污染日中各城市出现的不同等级污染天数如图5所示. 由图5可见：徐州市和滁州市的污染天数最多，均达84 d，即84个PM2.5重度区域污染日这2个城市均出现了PM2.5超标，且41个城市中徐州市是出现PM2.5重度污染日最多的城市；PM2.5超标天数最少的为黄山市，仅出现了17 d，此外出现污染天数较少的城市均位于浙江省. 综上，41个城市中30个城市总污染天数超过了65 d，表明长三角地区出现PM2.5区域重度污染时，城市之间具有较强的关联性，且污染主要集中在苏皖沪地区.

图5 PM2.5重度区域污染天各城市不同等级的污染天数Fig.5 Pollution days of different cities in heavy PM2.5 regional pollution days

84个PM2.5重度区域污染日不同城市同步出现PM2.5超标的天数如图6所示. 由图6可见，长三角地区中北部城市同步超标天数较多，其中位于东部沿海的连云港市、盐城市、南通市、上海市等一线城市同步超标天数相对较少，与其他城市的污染同步性较弱，主要与这几个城市地理位置靠海有关，易受海上清洁空气的影响. 研究[58]表明，来自海上的气团所含的ρ(PM2.5)明显低于来自内陆的气团；基于气流轨迹的潜在源区分析也显示，与内陆城市相比，东北部区域对上海市ρ(PM2.5)的贡献明显低于西北部区域[59]. 此外，安徽省六安市的同步超标天数也少于其周边城市，可能与当地的污染排放强度以及地形特征有关. 综上，长三角南部城市的污染同步性明显弱于北部，但个别城市(如杭州市和绍兴市)与北部城市的同步超标天数明显多于周边城市.

图6 PM2.5重度区域污染日不同城市同步超标天数热力图Fig.6 Heat map of simultaneous pollution days between different cities in heavy PM2.5 regional pollution days

2.3.3 城市网络结构分析

该研究针对84个PM2.5重度区域污染日41个城市的日均ρ(PM2.5)计算Spearman相关系数矩阵，并基于0.01置信度下的显著相关性进行二值化处理后，利用社会网络分析方法开展长三角地区PM2.5重度区域污染日的城市网络结构分析.

结果表明：出现PM2.5重度区域污染时，长三角地区城市网络实际关系数为754，城市网络密度为0.459 8，即城市之间的污染联动关系已占全部联动关系的46%左右；网络密度水平相对较高，表明城市之间PM2.5污染的相互影响较强，联动关系较紧密.

为进一步揭示不同城市在城市网络中的角色和作用，采用CONCOR方法对长三角地区的41个城市进行子群聚类划分，并计算了各子群中城市的度数中心度、接近中心度和中间中心度的平均值，结果如表5所示.

表5 长三角地区PM2.5重度区域污染日城市子群聚类及中心性指标Table 5 Urban subgroup clustering and centrality indexes in heavy PM2.5 regional pollution days in YRD

由表5可见：长三角城市可划分为4个子群. 以连云港市为代表的子群1主要包括苏皖北部的9个城市，该子群的度数中心度和接近中心度均偏低，说明子群1中的城市受长三角区域内的影响较小、相对独立；同时，子群1中各城市ρ(PM2.5)较高，中间中心度相对较低，可能对长三角其他地区有一定的传输影响. 以宁波市为代表的子群2主要包括长三角地区沿海的13个城市，该子群的度数中心度和接近中心度均较高，受区域内其他城市影响较大，并且中间中心度偏高，说明该子群中的城市位于PM2.5污染的传输路径上. 以安庆市为代表的子群3主要包括安徽省中南部的7个城市，该子群中的城市主要位于长三角内陆地区，度数中心度、接近中心度和中间中心度均为4个子群中最低，说明该子群中的城市不仅污染独立性强，受长三角区域内影响较小，同时也不处于主要的污染传输通道上，对长三角其他城市影响也较小. 以南京市为代表的子群4主要包括长三角中部及南部的12个城市，与子群3相反，子群4的度数中心度、接近中心度和中间中心度均为4个子群中最高，表明子群4中的城市处于整个城市网络的中心位置，受区域内污染传输影响较大. 综上，子群1城市的PM2.5污染较重并对长三角地区内其他城市有一定的输送影响，对于长三角PM2.5重度区域污染的影响较大；子群2和子群4受区域内输送影响较大，揭示了长三角地区东路沿海和中路两条污染输送通道，对于PM2.5区域污染防控有一定的指示作用.

3 结论

a) 2015-2020年，长三角三省一市年均ρ(PM2.5)逐步下降，降幅均在25%以上. 区域内不同城市ρ(PM2.5)差异较大，41个城市年均ρ(PM2.5)最高值与最低值的差值为35～46 μg/m3，呈北高南低的分布特征，其中ρ(PM2.5)高值区主要集中于区域西北部.

b) 2015-2020年，长三角PM2.5区域污染天数比例为16.9%～35.9%，以轻度污染为主，不同年份中度和重度污染日占比差异较大，且集中出现在秋冬季，2015-2020年轻度、中度和重度污染天数均呈波动下降趋势；与2015年相比，2019年和2020年PM2.5区域污染日分别减少了38和69 d，并且2015年每个月均出现污染日，2019年和2020年6-9月未出现污染日，表明长三角地区PM2.5污染改善明显.

c) 2015-2020年长三角地区共计出现84个PM2.5重度区域污染日，重度污染持续天数以及达重度及以上污染的城市数量均显示，2019-2020年长三角PM2.5重度区域污染改善明显. 出现PM2.5重度区域污染时，长三角中北部城市具有较强的污染关联性.

d) 城市网络分析结果显示，PM2.5重度区域污染日长三角地区城市网络密度水平较高，城市间的联系紧密，并且可划分为4个城市子群. 以连云港市为代表的子群1位于长三角北部，受区域内输送影响较小，但PM2.5污染重且对区域内其他城市有一定的输送影响；以宁波市为代表的子群2和以南京市为代表的子群4受长三角区域内输送影响较大，并指示了东路沿海和中路两条污染输送通道；以安庆市为代表的子群3位于长三角内陆地区，污染独立性强，受长三角区域内输送影响较小，同时对长三角其他城市影响也较小.

致谢：感谢中国环境监测总站、江苏省环境监测中心、安徽省生态环境监测中心和浙江省生态环境监测中心提供的数据支持.