基于矢量磁光克尔效应测试的外延磁性薄膜磁化翻转与反磁化机制研究

冯心薇，张 慧，薛珂磊，詹清峰

(华东师范大学 物理与电子科学学院，上海 200241)

近年来，磁性薄膜被广泛应用于磁电子学的各个领域[1-2]，如信息存储[3-4]、磁传感器[5]、微波通信[6]等. 不同应用领域需要具备不同性能的磁性薄膜，因此磁性薄膜性质的研究成为广大研究者关注的热点. 本文重点介绍了华东师范大学在外延磁性薄膜与异质结领域中的研究进展，主要包括:外延磁性薄膜中单轴磁各向异性的调控及其对磁化翻转的影响,外延交换偏置异质结中单轴磁各向异性的调控及其对磁化翻转的影响,外延磁性薄膜与交换偏置异质结中畴壁形核与位移反磁化机制. 展示了磁光克尔效应测试在磁学研究中的广泛应用.

1 外延磁性薄膜的反磁化机制

磁性薄膜主要是由能够直接或间接产生磁性的Fe,Co,Ni等过渡族金属及其化合物制备而成. 外延磁性薄膜是指在单晶衬底上生长的具有和单晶衬底相同晶向或者薄膜的某个结晶取向的晶格常量与单晶衬底的晶格常量相匹配的磁性薄膜. 因此，外延生长的磁性薄膜都是单晶薄膜，单晶磁性薄膜与多晶磁性薄膜的主要区别在于与晶轴取向相关的磁晶各向异性.

目前常用的外延磁性薄膜制备手段有分子束外延(Molecular beam epitaxy, MBE)、磁控溅射(Magnetron sputtering, MS)以及离子束溅射(Ion beam sputtering, IBS). 通过控制沉积速率以及衬底温度等参量，使薄膜能够在适当的单晶衬底上外延生长.

磁性薄膜受到外加磁场的作用时，通过磁畴转动和畴壁位移的方式，使新的磁畴结构替代原有磁畴. 从磁中性状态变为所有磁畴取向都为外磁场方向的技术磁饱和状态的过程称为磁化过程，从一个方向的技术饱和磁化状态变为相反方向的技术饱和磁化状态的过程称为反磁化过程. 反磁化机制主要包括2种理论模型，分别是Stoner-wohlfarth模型和畴壁形核与位移模型. Stoner-wohlfarth模型也称一致转动模型，该理论假定磁性材料由单畴粒子的集合构成，磁化强度的改变只能通过粒子磁矩在外磁场的作用下抵抗磁各向异性的一致转动来实现. 畴壁形核与位移模型是指在外磁场的作用下，小区域的反磁化核逐步长大成为反磁化畴，并出现畴壁，进而进行可逆和不可逆畴壁位移，即在反磁化过程中分别经历磁畴生长和畴壁位移2个阶段.

2 矢量磁光克尔效应测试系统与方法

磁光克尔效应(Magneto-optic Kerr effect, MOKE)是指线偏振光经过磁性材料表面，其反射光的偏振态发生变化的现象. MOKE测试是一种高灵敏的测试技术，可以表征磁性薄膜的面内和面外磁性[7]. 研究外延磁性薄膜反磁化机制，表征磁化翻转路径，需要同时测量磁化矢量平行外磁场的纵向分量mx和垂直外磁场的横向分量my，如图1所示[8].

图1 外延磁性薄膜的磁化矢量示意图

矢量MOKE测试装置如图2所示，主要由He-Ne激光器、起偏器、四极磁铁、检偏器、光弹调制器、光电检测器组成. 通过四极磁铁可以对样品表面施加x方向和y方向磁场. 保持光平面不变，通过改变磁场方向并旋转样品，利用纵向克尔效应可以测出mx和my.

图2 矢量磁光克尔效应测试系统示意图

具体操作方法为：

1)使用x方向的1对磁极，基于纵向MOKE测量，得到mx(正比于克尔角θK)随外磁场的变化关系，即纵向磁滞回线；

2)将外磁场切换到y方向，同时将样品旋转90°，使my处于光入射面内，而磁场方向垂直于my.基于纵向MOKE测量，得到my(正比于克尔角θK)随外磁场的变化关系，即横向磁滞回线；

3)通过平面内旋转样品，改变磁场H与易磁化轴的夹角φ，获得不同磁场方向下的纵向与横向磁滞回线，得到磁化翻转场的角度依赖关系.

3 实验研究进展

外延磁性薄膜表现出内禀磁晶各向异性K1，对于具有体心立方结构的Fe，磁晶各向异性在面内具有四重对称性，如图1所示.此外，由于单晶衬底的斜切以及倾斜生长等原因，单晶外延磁性薄膜中还会额外引入1个感生单轴磁各向异性Ku[9].对于单晶外延交换偏置异质结，铁磁层与反铁磁层界面处的交换耦合作用会给铁磁层施加1个单向磁各向异性Keb，并诱导出1个Ku.通过倾斜生长，可以在铁磁层中获得另外1个Ku.由于这3种磁各向异性的共同作用，外延磁性薄膜和交换偏置异质结在不同外磁场方向下表现出不同的磁化翻转行为，磁化翻转场表现出复杂的角度依赖关系.

采用矢量MOKE系统通过测试磁化矢量的纵向分量mx和横向分量my，研究了Keb和Ku的强度与方向对外延磁性薄膜与异质结磁化翻转行为影响的规律，建立了两步连续和分立发生的90°畴壁形核与位移反磁化机制，阐明了外延磁性薄膜与异质结的反磁化行为.

3.1 外延磁性薄膜中单轴磁各向异性的调控及其对磁化翻转的影响

利用MBE技术在MgO(001)单晶衬底上采用150 ℃的衬底温度外延生长厚度分别为20 nm和100 nm的2种Fe薄膜. 反射高能电子衍射(Reflection high-energy electron diffraction, RHEED)沿Fe[110]方向测试表现为条纹状，表明薄膜为原子有序的单晶态，如图3(a)所示. 扫描隧道显微镜(Scanning tunneling microscopy, STM)测试表明Fe薄膜表面呈现30 nm大小的颗粒状，如图3(b)所示. Fe薄膜在真空中700 ℃退火1 h后，颗粒状表面变得非常平整，达到原子级平整度，如图3(c)所示. 使用2 keV的Ar离子束沿Fe[110]方向以60°入射轰击100 nm薄膜样品表面200 min，薄膜表面呈现出沿Fe[110]方向横向周期为35 nm的条纹状形貌结构，如图3(d)所示. Ar离子束刻蚀不仅能够有效改变薄膜的表面形貌，还能够减小样品厚度，经过Ar离子刻蚀处理的外延Fe薄膜样品，X射线反射(X-ray reflectivity, XRR)测试表明其厚度仅为20 nm.

(a)RHEED谱 (b)STM表面形貌图

(c)退火后表面形貌 (d)Fe[110]方向表面形貌图3 外延Fe/MgO薄膜在制备态时的形貌[10]

矢量MOKE测试表明，经过和未经过Ar离子束表面刻蚀处理的样品，当外磁场沿Fe[100]方向测试时，磁化矢量的纵向分量M‖表现为单步跳跃的矩形磁滞回线，对应180°磁化翻转过程，磁化翻转场也就是矫顽场Hc;磁化矢量的横向分量M⊥信号很弱，表明反磁化机制为畴壁形核与位移过程，如图4(a)所示.

(a)沿Fe[100]方向

(b)与Fe[100]方向夹角25°图4 外延薄膜在不同磁场方向下的磁滞回线[10]

当外磁场远离Fe[100]方向时，磁化矢量的纵向分量M‖和横向分量M⊥均表现为两步跳跃的台阶型磁滞回线，对应2次90°磁化翻转过程，2个磁化翻转场分别为Hc1和Hc2，如图4(b)所示.

通过平面内旋转样品，改变磁场方向与Fe[100]方向的夹角，获得磁化翻转场的角度依赖关系. 由于磁化翻转场由磁各向异性决定，因此磁化翻转场的角度依赖关系对称性以及单步跳跃矩形磁滞回线和两步跳跃台阶型磁滞回线存在的磁场方向区间直接反映了磁性薄膜的磁各向异性.

未经过Ar离子刻蚀处理的Fe/MgO(001)薄膜的磁化翻转场与不同类型磁滞回线发生的磁场区间沿面内Fe[100]方向对称，表明感生单轴磁各向异性沿Fe[100]方向，与有关Fe/MgO(001)的研究报道中磁各向异性构型相同[11]，如图5(a)所示. 经过Ar离子刻蚀处理的Fe/MgO(001)薄膜的磁化翻转场与磁滞回线发生磁场区间沿面内Fe[110]方向对称，表明感生单轴磁各向异性沿着Fe[110]方向，如图5(b)所示.

(a)未经过Ar离子束定向刻蚀

(b)经过Ar离子束定向刻蚀图5 外延Fe/MgO(001)薄膜在不同磁场方向下的 磁化翻转场的角度依赖关系[10]

这种磁各向异性构型通常能够在Fe/GaAs(001)薄膜中被观察到，但是从未在Fe/MgO(001)薄膜中被观察到[12]. 通过离子束刻蚀定向修饰外延Fe薄膜表面，由于表面晶粒形状的取向性，产生沿Fe[110]方向的单轴磁各向异性，获得有别于以往Fe/MgO(001)相关研究工作的全新磁各向异性构型[10].

倾斜生长是在磁性薄膜中诱导产生单轴磁各向异性的常用方法，其原理为生长过程中薄膜晶粒产生的自遮蔽效应[13]，从而薄膜表面晶粒在垂直原子入射方向上被拉长，由于晶粒的形状呈现各向异性，导致薄膜表现出垂直于原子入射方向的单轴磁各向异性. 在Fe/MgO(001)薄膜外延生长过程中，改变Fe原子束流与衬底法线方向的倾斜生长夹角，控制原子束流的平面内方位角沿Fe[010]或Fe[110]方向.

(a)单步

(b) 两步

(c)“反型”两步

(d)三步图6 倾斜生长外延Fe/MgO(001)薄膜的磁滞回线[14]

生长在不同单晶衬底上的外延磁性薄膜通常都会出现感生单轴磁各向异性，叠加在内禀四重对称磁晶各向异性上，这个感生单轴磁各向异性的来源有多种可能，例如，在Fe/GaAs(001)薄膜中观察到的单轴磁各向异性归因于GaAs衬底表面悬挂键的单轴特性[15]；生长在台阶表面的Fe薄膜由于奈尔表面效应会表现出1个垂直于原子台阶的单轴磁各向异性[16]；倾斜生长由于自遮蔽效应会表现出1个垂直于原子束流方向的单轴磁各向异性[17].

为研究外延Fe/MgO(001)薄膜中单轴磁各向异性来源的物理机制，制备厚度为5～100 nm的外延Fe/MgO(001)薄膜. 在薄膜生长过程中，通过不断旋转衬底的方法，避免倾斜生长导致的单轴磁各向异性. 利用矢量MOKE测试获得薄膜在不同磁场方向下的磁化翻转场，利用畴壁形核与位移模型对磁化翻转场的角度依赖关系进行拟合，能够定量获得单轴磁各向异性Ku与90°畴壁形核能ε90°，如图7所示.

图7 外延Fe/MgO(001)薄膜的单轴磁各向异性Ku及90°畴壁形核能ε90°与Fe层厚度成反比[9]

薄膜的单轴磁各向异性和畴壁形核能均与Fe层厚度成反比，表明单轴磁各向异性与畴壁形核能均来自于与界面相关的物理效应. 由于单晶衬底斜切导致的原子台阶是薄膜单轴磁各向异性的最主要可能来源. 此外，晶格失配产生的外延应变由于磁致伸缩效应而产生的磁应力各向异性也是单轴磁各向异性的可能来源. 异质外延生长在界面处会存在位错等结构缺陷，对畴壁位移起到钉扎作用，从而增大畴壁形核能[9].

3.2 外延交换偏置异质结中单轴磁各向异性的调控及其对磁化翻转的影响

交换偏置效应是铁磁/反铁磁异质结由于界面交换耦合作用导致磁滞回线偏离中心的现象. 反铁磁界面磁结构是决定界面交换耦合的重要因素，不同的界面磁结构导致不同的界面交换耦合方式，根据铁磁矩与反铁磁矩取向之间的关系，可以分为平行耦合与垂直耦合[18]. 以往对于铁磁/反铁磁交换偏置异质结的研究，磁性层大多以多晶形式存在，而单晶外延交换偏置体系由于制备困难而很少被关注.

相比多晶体系，外延交换偏置异质结的界面磁结构更容易控制，通过改变制备工艺可以获得补偿或非补偿的反铁磁界面，从而产生不同的界面交换耦合方式与交换偏置特性. MnPd是具有CuAu-I型原子有序结构的反铁磁合金，奈尔温度为540 ℃，晶格常量a=0.407 nm,c=0.358 nm，如图8(a)所示. 通过精确控制衬底温度，在MgO(001)单晶衬底上获得了MnPd的c轴取向生长(补偿反铁磁面)和a轴取向生长(非补偿反铁磁面)，如图8(b)和8(c)所示，不同取向生长的反铁磁层与Fe层构成的外延交换偏置异质结表现出截然不同的磁学性质[19].

(a)MnPd原子结构

(b)补偿反铁磁表面 (c)非补偿反铁磁表面图8 具有CuAu-I型原子有序结构的MnPd 反铁磁合金表面特性

图9是外延生长的MnPd/Fe异质结的X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)图，a轴取向样品表现出MnPd(200)和Fe(002)峰，c轴取向样品表现出MnPd(001)，MnPd(002)和Fe(002)峰，表明外延生长关系分别是MnPd(100)[100]||Fe(001)[110]||MgO(001)[100]和MnPd(001)[100]||Fe(001)[110]||MgO(001)[100].a轴取向的MnPd/Fe异质结，Fe层厚度固定为10 nm，晶格常量为0.288 nm. 随着MnPd层厚度从5 nm增加到75 nm，MnPd的晶格常量逐渐从0.392 nm增加到0.400 nm，表明由于晶格失配导致的外延应变随着薄膜厚度的增加而通过产生结构缺陷的方式逐渐被释放.

(a)a轴取向

(b)c轴取向图9 不同轴取向生长的外延MnPd/Fe/MgO(001) 异质结的X射线衍射图[20]

(a)MnPd厚度20 nm

(b)MnPd厚度30 nm

(c)界面铁磁/反铁磁交换耦合作用随MnPd厚度变化图10 MnPd/Fe异质结磁性变化趋势[20]

(a)偏离中心的单步跳跃矩形磁滞回线

(b)“双边”两步跳跃台阶磁滞回线

(c)“单边”两步跳跃台阶磁滞回线

(d)上行支单步、下行支两步的非对称磁滞回线图11 外延MnPd/Fe交换偏置异质结的磁化翻转

当磁场沿Fe[100]方向垂直交换偏置时，外延交换偏置异质结表现出“单边”两步跳跃磁化翻转过程，磁化矢量的横向分量表明磁滞回线上下行支都经过Fe[010]交换偏置方向，如图11(c)所示. 随着反铁磁层厚度增大，交换偏置场逐渐增大，例如MnPd厚度为75 nm时，样品在偏离Fe[010]方向20°交换偏置时呈现出上行支单步、下行支两步的非对称磁滞回线，如图11(d)所示.

通过畴壁形核模型对磁化翻转场的角度依赖关系进行拟合，结果表明交换偏置单向磁各向异性Keb、单轴磁各向异性Ku、畴壁形核能ε90°随着反铁磁厚度的增加而变大，当MnPd层厚度达到75 nm时还未达到饱和，明显区别于多晶交换偏置体系[21].

根据交换偏置反铁磁畴理论，反铁磁层中的结构缺陷导致反铁磁畴的产生，导致未补偿反铁磁矩和交换偏置[22]. 外延单晶反铁磁薄膜中的缺陷较少，随着反铁磁层厚度增加，结构缺陷的产生使得外延应变逐渐被释放,反铁磁畴尺寸逐渐减小，从而使得交换偏置及其诱导的单轴磁各向异性不断增大. 界面结构缺陷同时对铁磁畴形成钉扎作用，使得畴壁形核能不断增大.

利用矢量MOKE，可以研究不同磁各向异性构型对外延交换偏置异质结磁化翻转过程的影响规律. 具有传统Ku∥Keb磁各向异性构型的IrMn/FeGa异质结在不同磁场方向下表现出类似MnPd/Fe体系中的单步跳跃矩形磁滞回线，“双边”与“单边”两步跳跃台阶磁滞回线，以及上行支单步、下行支两步的非对称磁滞回线.

通过倾斜生长控制可以获得具有Ku⊥Keb磁各向异性构型的IrMn /FeGa样品，实验结果如图12所示.

(a)新型非对称磁化翻转

(b)具有交换偏置的三步磁化翻转

(c)上行支路径 (d)下行支路径 图12 具有Ku⊥Keb磁各向异性构型的IrMn /FeGa样品，一定磁场方向的磁化翻转行为及相应的磁化翻转路径

3.3 外延磁性薄膜与交换偏置异质结中畴壁形核与位移反磁化机制

外延磁性薄膜与交换偏置异质结表现出多种磁化翻转过程，具体磁化翻转路径由磁晶各向异性、单轴磁各向异性、单向磁各向异性，以及不同方向下施加的外磁场共同决定. 剑桥大学Cowburn等人认为180°磁化翻转遵从180°畴壁形核机制，90°磁化翻转遵从90°畴壁形核机制，相应的能量为180°畴壁形核能和90°畴壁形核能[24-25]. Cowburn等人建立的模型能够解释外延磁性薄膜中90°磁化翻转场的角度依赖关系，但是并不能解释180°磁化翻转场的角度依赖关系[26]. 在Fe/MgO(001)薄膜中，180°磁化翻转存在于单步跳跃矩形磁滞回线以及三步跳跃台阶磁滞回线的中间一步磁化翻转[图6(a)和6(d)].

(a)倾斜生长的样品

(b)无倾斜生长的样品

(c)经Ar离子刻蚀的样品图13 具有不同单轴磁各向异性的Fe/MgO(001)薄膜的磁化翻转场的角度依赖关系[26]

为从理论上理解外延磁性薄膜与交换偏置异质结的磁化翻转过程与反磁化机制，探究180°畴壁形核机制不能解释180°磁化翻转过程的原因，在Cowburn等人建立的畴壁形核与位移模型基础上进一步推广与补充. 外延磁性薄膜具有磁晶各向异性K1和单轴磁各向异性Ku，外延交换偏置异质结除此之外还具有交换偏置单向磁各向异性Keb. 因此，外延磁性薄膜与异质结中任意单畴的总自由能包括四重对称磁晶各向异性能、单轴磁各向异性能、单向磁各向异性能和外磁场导致的塞曼能：

Kebcosθ-MHcos (φ-θ),

(1)

其中，M是磁化强度，H是外磁场强度，φ是H和[010]方向的夹角，θ是M和[010]方向的夹角，如图14所示.

图14 外延磁性薄膜与交换偏置异质结具有K1,Ku和Keb

外延磁性薄膜中，Keb=0.外延交换偏置异质结中，Keb≠0，Ku>0表明Ku沿[010]方向，Ku∥Keb；Ku<0表明Ku沿[100]方向，Ku⊥Keb.磁化强度在四重对称磁晶各向异性易磁化方向之间的磁化翻转场分别定义为Hc1～Hc4和HcI～HcIV.通过计算磁化翻转过程中的终止轴和起始轴之间的能量差可以得到90°磁化翻转场的理论表达式[23]：

(2)

其中，ε90°是90°畴壁形核能.

(3)

其中，ε180°是180°畴壁形核能.

(a)H=Hc (b)H=Hc1

(c)H=Hc1 (d)H=Hc2图15 具有四重对称磁晶各向异性和单轴磁各向异性的外延磁性薄膜体系在不同外磁场下的自由能曲线图[9]

Cowburn等人认为180°磁化翻转对应180°畴壁形核机制，简单地以单一势垒来考虑180°和0°之间的能量差，忽略了90°中间态仍存在能量最低点. 本文采用2次连续发生的90°畴壁形核机制能够很好地解释磁化翻转场的角度依赖关系，能够与2次分立发生的90°畴壁形核机制很好地统一[9]. 本文提出的模型能够很好地拟合具有不同磁各向异性的外延磁性薄膜与外延交换偏置异质结的磁化翻转场的角度依赖关系，进一步验证了提出机制的正确性与普适性[27].

4 结束语

磁光克尔效应是很多高校开设的本科生近代物理实验，利用磁光克尔效应能够测试磁性薄膜的磁滞回线. 本文利用Ar离子束表面刻蚀处理、倾斜生长等技术调控外延磁性薄膜与交换偏置异质结的磁各向异性构型. 将矢量磁光克尔效应测试作为主要表征手段，通过测试磁化矢量的纵向与横向分量，确定了外延磁性薄膜与交换偏置异质结的磁化翻转路径. 利用磁光克尔效应转角测试获得了外延磁性薄膜与交换偏置异质结的磁化翻转场的角度依赖关系. 建立了基于畴壁形核与位移的反磁化机制模型，能够很好地解释外延磁性薄膜与异质结的各种磁化翻转过程.