CENDL库中Fe、W评价数据的改进对屏蔽积分实验计算结果的影响

胡志杰，阮锡超,，聂阳波，丁琰琰，赵 齐，吴海成，任 杰，鲍 杰，姚泽恩

(1.兰州大学 核科学与技术学院，甘肃 兰州 730000；2.中国原子能科学研究院，北京 102413)

中子评价核数据库是用于核装置设计、核能开发以及核技术应用等领域的评价核数据库，是连接核物理基础研究与核技术应用的纽带。核数据的准确性、完整性、可靠性将会影响核技术应用的安全性和经济性。Fe是核装置中重要的屏蔽材料、结构材料，是密度大、延展性好、熔沸点高的中重核金属[1]。W是具有高熔点、高硬度、良好热传导性能、优异机械性能、稳定化学性质等优良性质的稀有金属、战略金属；W作为导热材料被广泛应用在裂变装置中，在加速器驱动系统中常用作靶材料[2]。随着核技术应用装置的发展，对Fe材料和W材料的核数据准确性提出更高的要求。

近日，由我国自主研发的《中国评价核数据库》最新版本CENDL-3.2库[3]正式发布。CENDL-3.2库由CENDL-3.1库[4]描述的240种核素数据扩充至272种，数据质量大幅提升，对134种核素的中子反应数据重新评价及检验，包括Fe、W等多种核技术应用领域中的关键核素。

宏观基准检验是检验核数据准确性的重要手段之一。中国原子能科学研究院于2015年、2019年分别开展了W[5]和Fe[6]的宏观基准检验实验测量，获得60°和120°方向的泄漏中子飞行时间谱。本文根据实验条件，分别采用CENDL-3.2及CENDL-3.1数据库中Fe、W的中子评价数据，利用MCNP-4C程序[7]模拟泄漏中子飞行时间谱。比较模拟数据与实验数据，重点分析CENDL-3.2库中Fe、W两核素中子评价数据的改进和不足。

1 实验

实验基于中国原子能科学研究院核数据重点实验室的300 keV高压倍加器上的T(d,n)4He源开展，氘束能量为300 keV,束流平均流强约30 μA，脉冲频率约1.5 MHz。选取D-T中子源产生的14.5 MeV脉冲中子分别与一系列不同尺寸的Fe(φ13 cm×5 cm、φ13 cm×10 cm、φ13 cm×15 cm)、W(10.8 cm×10.7 cm×3.5 cm、10.8 cm×10.7 cm×7 cm)样品相互作用，测量了60°和120°方向的泄漏中子飞行时间谱。中子泄漏谱测量实验装置布局示于图1。

图1 实验装置布局Fig.1 Experimental arrangement for measuring neutron leakage spectra

实验采用伴随粒子系统，通过在D+束流135°方向上安置1个金硅面垒半导体探测器测量T(d,n)4He反应产生的α粒子，用于监测源中子产额和实验数据归一。为监测中子脉冲形状，在束流0°方向放置1个茋晶体探测器(监视器)。在束流垂直方向放置1个BaF2晶体探测器，用于监测γ射线的飞行时间谱。泄漏中子飞行时间谱由1个放置在实验大厅墙体准直孔外的BC501A液体闪烁体探测器(主探测器)测量。

为降低散射中子及环境本底对实验结果的影响，在实验布局中考虑多种屏蔽准直措施。在样品与探测器之间，布置1套由Fe、聚乙烯、铅组合成的前级准直系统，并在中子源和前级准直器之间布置1个铜影锥以消除源中子与准直器作用产生的散射中子本底。另一套准直系统被放置在2 m厚的混凝土墙体内。通过以上多种准直屏蔽措施，可有效提高实验数据的效应/本底比，同时不影响样品出射中子入射至BC501A探测器。

2 MCNP模拟

模拟采用基准模型(图2)，计算60°方向样品泄漏中子飞行时间谱时，左侧样品设定为空气；计算120°方向样品泄漏中子飞行时间谱时，右侧样品设定为空气。计算本底时，两侧样品均设定为空气。通过MCNP-4C程序模拟获得Fe、W样品泄漏中子飞行时间谱的模拟结果。模拟过程中细致描述了靶结构，源中子能谱、角分布(图3)和脉冲时间分布(图4)，样品尺寸、密度和同位素成分(表1)。根据9Be(d,n)10B白光中子源标定的BC501A液体闪烁体探测器光响应函数数据[8]，利用NEFF程序计算获得探测器效率曲线(图5)。模拟中待检验核素中子评价数据分别采用CENDL-3.2及CENDL-3.1数据库中评价数据，其他材料(包括靶室中的铜、空气中的氧和氮)统一采用ENDF/B-Ⅷ.0数据库的评价数据。

图2 MCNP模拟基准模型Fig.2 Simulation model for MCNP calculation

图3 源中子能谱、角分布Fig.3 Angle dependent energy distribution of source neutron

图4 脉冲时间分布Fig.4 Time-of-flight spectra of neutron source

表1 样品尺寸、密度及同位素成分Table 1 Size, density and isotopic composition of sample

图5 探测效率曲线Fig.5 Detection efficiency with different thresholds

3 结果比较与分析

3.1 Fe样品结果比较与分析

分别测量了3种厚度(5、10、15 cm)Fe样品在60°、120°方向上的泄漏中子飞行时间谱。采用MCNP 4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1数据库中Fe中子评价数据，模拟3种厚度样品在60°、120°方向的泄漏中子飞行时间谱。实验结果与模拟结果比较示于图6。

观察图6中数据发现，实验数据与模拟结果整体变化趋势基本一致。各数据库模拟结果在一些能量范围内存在差异。为细致分析，引入模拟值/实验值(C/E)，Fe样品在各能量范围的C/E列于表2。

14.5 MeV中子与Fe相互作用后产生的次级中子主要由弹性散射中子、非弹性散射中子、(n,2n)反应产生的次级中子组成。基于CENDL-3.2评价数据库数据，利用NDplot程序[9]计算的14.5 MeV中子与Fe作用次级中子能谱示于图7。

图6 Fe样品泄漏中子飞行时间谱实验结果与模拟结果比较Fig.6 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from Fe sample

表2 Fe样品在5个能量段范围的C/ETable 2 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for Fe

结合图6、7及表2数据比较，可得到以下结论。

1) 中子能量在12～15 MeV (对应60°方向飞行时间为157.52～172.52 ns、120°方向飞行时间为161.27～183.77ns)内，次级中子主要为弹性散射中子的贡献。60°方向，两个数据库的模拟结果与实验结果均符合较好，C/E均接近1。而120°方向，CENDL-3.1库的模拟结果较实验结果低估约15%，这主要是因为CENDL-3.2库改进了Fe的弹性散射角分布数据，如图8所示。CENDL-3.2库增大了大角度的弹性散射截面。

图7 14.5 MeV中子与Fe作用次级中子能谱Fig.7 Energy spectra of secondary neutron from Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

图8 14.5 MeV中子与Fe相互作用弹性散射角分布Fig.8 Angular distribution of elastic cross section for Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在8.5～12 MeV(对应60°方向飞行时间为176.27～202.52 ns、120°方向飞行时间为187.52～217.52 ns)内，次级中子主要由在分立能级发生非弹性散射的中子贡献。CENDL-3.1库的模拟结果较实验结果偏低约15%，而CENDL-3.2库的的模拟结果与实验结果符合较好，C/E与1的相对偏差在10%以内，这主要是因为CENDL-3.2库中对Fe的分立能级非弹性散射出射中子能谱进行了调整，如图9所示，在8.5～10 MeV区间，CENDL-3.2库的出射中子能谱高于CENDL-3.1库的。

图9 14.5 MeV中子与Fe相互作用 分立能级非弹性散射中子能谱Fig.9 Neutron spectra of Fe(n, n′) discrete reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在3～8.5 MeV(对应60°方向飞行时间为206.27～341.29 ns、120°方向飞行时间为221.27～356.29 ns)内，次级中子主要是连续能级非弹性散射的中子贡献。两个数据库的模拟结果均与实验结果符合很好，尤其是CENDL-3.2库，其模拟结果与实验结果的相对偏差小于5%。

4) 中子能量在0.8～3 MeV(对应60°方向飞行时间为345.04～648.82 ns、120°方向飞行时间为360.04～678.82 ns)内，次级中子主要由发生(n,2n)反应产生的次级中子贡献。两个数据库的模拟结果均与实验结果符合较好，C/E均接近1。

3.2 W样品结果比较与分析

分别测量了两种厚度(3.5 cm、7 cm)W样品在60°、120°方向的泄漏中子飞行时间谱。采用MCNP-4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1数据库中W中子评价数据，模拟两种厚度样品在60°、120°方向的泄漏中子飞行时间谱。实验结果及模拟结果示于图10。

观察图10中曲线发现，不同数据库在一些能区内模拟结果与实验结果偏差较大。计算W样品在各能量范围内的C/E，列于表3。

14.5 MeV中子与W相互作用后产生的次级中子主要由弹性散射中子、非弹性散射中子、(n,2n)反应产生的次级中子组成。基于CENDL-3.2评价数据库数据，利用NDplot程序计算的14.5 MeV中子与W作用次级中子能谱示于图11。

图10 W样品泄漏中子飞行时间谱实验结果与模拟结果比较Fig.10 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from W sample

表3 W样品在5个能量段范围的C/ETable 3 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for W

图11 14.5 MeV中子与W作用次级中子能谱Fig.11 Energy spectra of secondary neutron for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

结合图10、11及表3数据，可得到以下结论。

1) 中子能量在13.5～15 MeV(对应60°方向飞行时间为138.85～165.12 ns、120°方向飞行时间为161.37～172.63 ns)内，次级中子主要为弹性散射中子的贡献。CENDL-3.2库模拟结果高于实验结果，C/E与1的相对偏差在20%左右。而CENDL-3.1库在120°方向模拟结果较实验结果低约50%。如图12所示，CENDL-3.2库调整了弹性散射角分布，在60°、120°方向CENDL-3.2库弹性散射截面高于CENDL-3.1库。

图12 14.5 MeV中子与W相互作用弹性散射角分布Fig.12 Angular distribution of elastic cross section for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在7～13.5 MeV(对应60°方向飞行时间为168.88～225.17 ns、120°方向飞行时间为176.38～236.43 ns)内，次级中子主要为非弹性散射中子的贡献。观察发现，相对于CENDL-3.1库，CENDL-3.2库的模拟结果与实验结果符合更好。60°方向，CENDL-3.1库的模拟结果较实验结果偏低50%以上，而CENDL-3.2库模拟结果较实验结果只偏低20%以内；120°方向，CENDL-3.1库的模拟结果较实验结果偏低20%以上，而CENDL-3.2库的模拟结果与实验结果符合较好。如图13所示，CENDL-3.2库改进了该能区内非弹性散射中子出射能谱。

图13 14.5 MeV中子与W相互作用 非弹性散射中子能谱Fig.13 Neutron spectra of W(n, n′) reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

图14 14.5 MeV中子与W相互作用 (n,2n)反应次级中子能谱Fig.14 Neutron spectra from W (n, 2n) reactions at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在0.8～7 MeV(对应60°方向飞行时间为228.92～649.32 ns、120°方向飞行时间为240.18～679.26 ns)内，次级中子主要为发生(n,2n)反应产生的次级中子及多次散射中子的贡献。CENDL-3.2库模拟结果较实验结果低约20%。如图14所示，CENDL-3.2库调整了该能区出射中子能谱。在6～7 MeV能区内，CENDL-3.2库出射中子能谱快速下降。

4 结论

利用MCNP-4C程序模拟计算Fe样品的泄漏中子飞行时间谱，对比模拟结果及实验结果发现，CENDL-3.2库在弹性散射能区、分立能级非弹性散射能区、连续能级非弹性散射能区模拟结果与实验结果符合较好，较CENDL-3.1库数据有明显改善。

利用MCNP-4C程序模拟计算W样品的泄漏中子谱，对比模拟结果及实验结果发现，CENDL-3.2库在非弹性散射能区模拟结果与实验结果符合较好，较CENDL-3.1库数据有明显改善。CENDL-3.2库在弹性散射能区截面数据偏高，模拟结果高于实验结果；在(n,2n)反应区截面数据偏低，模拟结果低于实验结果。CENDL-3.2库关于天然W的中子评价数据应进一步改善。