陈 晨,何邢益,牛庆合,2,于洪旭,解翔宇
超临界CO2注入煤层对顶板岩石纵波速度及力学响应特征研究
陈 晨1,何邢益1,牛庆合1,2,于洪旭1,解翔宇1
(1. 石家庄铁道大学 道路与铁道工程安全保障省部共建教育部重点实验室,河北 石家庄 050043;2. 河北省金属矿山安全高效开采技术创新中心,河北 石家庄 050043)
深部煤层CO2地质封存与CH4强化开采(CO2–ECBM)技术在提高煤层气采收率的同时可实现碳减排,具有能源和环境双重效益。超临界CO2(ScCO2)、水和煤层顶板之间的地球化学反应可改变其物理力学性质,增加CO2泄漏的风险。以沁水盆地胡底煤矿3号煤层顶板岩石为研究对象,开展“ScCO2–水–岩”地球化学反应模拟实验,探讨CO2煤层封存条件下ScCO2–水–顶板岩样地球化学反应过程及其对岩石纵波速度和力学性质的影响。结果表明:ScCO2–水–岩之间化学溶蚀反应造成岩样Ca、Mg元素显著降低,促使岩样表面形成孤立状溶蚀孔,并随着反应时间的持续,进而形成大量的“溶蚀坑”和“溶蚀缝”;增加了岩样结构不连续性,使得声波传播路径增大、能量损失加剧,导致纵波波速降低;ScCO2–水–岩反应后岩样的峰值强度和弹性模量降低,泊松比升高,且三者之间的变化率与反应时间之间呈现Logistic函数的变化关系。对于胡底煤矿而言,ScCO2–水–岩反应过程中顶板力学性质的弱化不足以造成盖层的破裂和CO2泄漏,但在评价煤层CO2封存安全性时,还应考虑煤层吸附膨胀应力对顶板的影响。
CO2地质封存;地球化学反应;纵波速度;力学性质;安全性
习近平主席在第七十五届联合国大会上提出CO2排放力争2030年前达到峰值、努力争取2060年前实现碳中和。实现碳达峰、碳中和,仅依靠能源效率提高和能源结构转型远远不够,需寻求新的碳减排途径作为补充。作为化石能源大规模低碳利用的唯一技术选择——碳捕集、利用与封存(CCUS)在世界范围内备受关注[1-3]。CO2地质封存场所有油气藏、盐水层、煤层和水合物地层等[4]。深部煤层CO2地质存储与CH4强化开采技术(CO2–ECBM)在实现碳封存的同时可提高煤层气的采收率,融合温室气体减排与化石能源高效开发于一体,极具发展前景[5]。目前,我国已在沁水盆地进行了一系列CO2–ECBM示范工程,其有效性也得到了证实。
国内外学者在CO2–ECBM方面展开了大量的研究。实验和分子模拟研究表明,煤对CO2和CH4具有竞争吸附效应,煤对CO2的吸附量约是CH4的4倍,CO2可有效驱替煤层中赋存的CH4[6-9];煤层中注入CO2可诱发基质膨胀效应,膨胀应变对渗透率有一定的控制作用[10-12];CO2注入后,CO2–水–煤发生的地球化学反应会对煤岩孔隙体积、孔径分布、裂隙开度、裂隙数量产生影响,即影响孔裂隙结构特征[13-14];煤层注入CO2后,CO2对煤层力学性质具有负影响,并揭示了注入CO2煤层力学性能的弱化机理[15-17]。前人对CO2–ECBM机理、CO2注入煤层的应力应变效应、结构演化及力学性质响应等方面研究较为充分。煤层顶板是深部煤层CO2封存的盖层,其完整性直接影响CO2封存效果和封存时间。学者们在研究CO2封存对煤层顶板的影响时,主要关注CO2–水–岩反应过程中元素溶滤规律、孔隙结构改造和渗透率[18–20]等方面,但较少考虑超临界CO2(ScCO2)的作用,特别是超临界CO2(ScCO2)注入后煤层顶板的声波速度和力学性质动态演化研究较为缺乏。
沁水盆地是我国CO2–ECBM先导性试验区,选取该盆地胡底煤矿煤层顶板岩样为研究对象,通过模拟原位地层条件下ScCO2–水–岩地球化学反应,分析CO2煤层封存条件下煤层顶板矿物元素组成、声波速度和力学性质的变化,探索ScCO2、水、煤层顶板之间的反应过程及对岩石物理力学性质的控制作用,以期为深部不可开采煤层CO2地质封存选址及安全性评价提供指导。
采集沁水盆地胡底煤矿3号煤层顶板样品,其岩性为砂质泥岩,埋深约为780 m。依据本文相关实验要求,制备粉末样品、块状样品和柱状岩心作为实验试样,粉末岩样粒度<200目(0.74 μm),块状样品尺寸为1 cm×1 cm×1 cm,柱状岩心直径为50 mm、长度为100 mm的标准试件。所选柱状岩心均一、无明显裂隙,具有可对比性。
为了模拟原位地层条件下ScCO2–水–岩地球化学反应过程,采用TC-32型气–液–固高温高压反应釜开展CO2-ECBM过程中ScCO2、水和煤层顶板岩石的物理模拟实验(图1)。参考地层原位温/压条件及CO2超临界条件,本次实验设计注气压力为10 MPa,温度为40℃。考虑到实验效率并参考Zhang Kun等[21]实验设计,本文实验时间分别设置为10、20、30、40和50 d。ScCO2–水–岩地球化学反应模拟实验后,岩样于60℃下在恒温箱内干燥24 h,排出样品内部的水分,降低水分对测试结果的影响,提高测试精度。
图1 气–液–固高温高压反应釜
利用D8 Advance X射线衍射仪和Quanta 250型扫描电镜能谱仪(SEM-EDS)进行全岩矿物组成及元素分析,测试ScCO2–水–岩地球化学反应后样品中元素的变化;采用PDS-SV型纵波速度测试仪,测试ScCO2–水–岩地球化学反应后样品纵波速度的变化,每个样品测试3次,并求取平均值,最大程度降低人为因素对实验结果的影响;采用TFD–2000型岩石三轴试验机测试ScCO2–水–岩地球化学反应后样品的力学性质,具体流程如下:
①将岩心试样安装于三轴试验机样品仓内,以1 MPa/min的速率施加围压至10 MPa;
②待围压恒定之后,以0.1 mm/min的速率施加轴压,直至试样发生破坏;
③缓慢交替以2 kN/min的速率卸载轴压和围压,避免卸载过程对试样的二次损坏;
④记录整个实验过程的应力应变测试数据,获得受载破坏过程中试样的应力应变曲线。
ScCO2–水–岩反应过程中,粉末状岩样的元素变化应变曲线如图2所示。根据XRD光谱鉴定结果,原始岩样内部矿物成分主要包括长英质矿物(石英、钾长石和斜长石)、碳酸盐矿物(方解石和白云石)、黏土矿物(蒙脱石、高岭石、绿泥石和伊利石)和少量黄铁矿,分别占总矿物含量的53.8%、12.5%、31.9%和1.8%。采用SEM–EDS获得岩样元素含量,ScCO2–水–岩反应过程中岩样中O、C、Si元素质量比增多,其质量比分别由47.08%、13.96%和0.89%增至50.03%、22.64%和4.66%;而Ca、Mg元素质量比减少,分别从36.98%和1.09%降至22.51%和0.16%。
图2 不同ScCO2–水–岩反应时间下岩样元素含量变化
此外,ScCO2–水–岩反应后,岩样的纵波速度和应力应变曲线也发生了改变。纵波速度p平均从2 667.67 m/s降低至2 200.67 m/s,且纵波速度和反应时间()之间呈现非线性变化的关系(图3)。不同ScCO2–水–岩反应时间下,受载破坏过程中岩样的应力应变曲线形态不同,随反应时间的增长,应力应变曲线形态“由陡至缓”(图4),证实了ScCO2–水–岩反应对岩石力学性质的控制作用。
图3 不同ScCO2–水–岩反应时间下纵波速度变化
图4 不同ScCO2–水–岩反应时间下岩样受载破坏过程应力应变曲线
ScCO2注入煤层后,与煤层及煤层顶底板中水结合形成H2CO3溶液,进而与煤层顶板发生一系列物理化学反应。反应后样品通过扫描电镜能谱分析发现,实验中Ca、Mg元素质量比减少,证实方解石、白云石和斜长石发生了溶解,Ca、Mg元素淋滤进入溶液中(图2)。O、C、Si元素质量比增加,说明岩样中有机质和石英等难溶物质未参与ScCO2–水–岩反应,其质量比的增加是可溶矿物溶解引起的。另外,ScCO2–水–岩反应过程中,矿物元素呈现阶段性变化,在反应前30 d矿物溶解现象明显,而在后20 d元素变化趋于稳定,意味着ScCO2–水–岩反应减弱。
矿物的溶蚀引起岩样表面形貌发生变化(图5)。ScCO2–水–岩反应10 d后,岩样表面溶蚀形成大量的小孔隙,但仍可见原始岩样的表面特征;随后,溶蚀孔隙连通、扩大,在可溶矿物集中区域形成“溶蚀坑”,使得岩样表面粗糙不平;反应50 d后,溶蚀现象进一步向岩样内部发展,形成大量的“溶蚀缝”。另外,ScCO2–水–岩反应也可形成新的矿物,如酸性溶液与长石等可溶性矿物反应,生成高岭石等次生矿物,进而导致岩样孔隙表面形貌更为复杂[22]。
图5 ScCO2–水–岩反应过程中岩样表面形貌变化
超声波在岩石中的传播速度与岩石的物理性质(内部孔隙和裂隙的发育程度、应力状态等)密切相关。而岩石的孔裂隙发育情况可影响其力学性质,因此,学者们常通过测试岩石的纵波速度来分析岩石的内部结构及力学等特征信息[23]。
ScCO2–水–岩反应过程中岩样的纵波速度呈现阶段性变化,反应时间为10 d内,纵波速度变化较小;反应时间为10~30 d,纵波速度迅速降低,反应时间大于30 d后,纵波速度逐步趋于稳定。
当ScCO2与水接触煤层顶板之后,由于顶板岩石中含有大量的黏土矿物,堵塞流体运移通道,酸性溶液难以进入岩石内部,故在ScCO2–水–岩反应初期,岩样的纵波速度基本不变;随后,ScCO2和水进入岩样内部,加剧三者之间的化学溶蚀反应,促使岩样中溶蚀孔隙增多。另外,ScCO2和水注入诱发黏土矿物溶胀,导致层间结合力变弱,黏土矿物层与层之间分开,进一步致使孔隙率增大[24]。与此同时,声波在多孔岩石结构中传播的反射和折射次数显著增加,其传播路径增大[25],同时,溶蚀孔隙数量的增大也造成纵波在传播过程中能量的损失加剧,最终共同促使岩样的声波速度随ScCO2–水–岩反应时间的延长而迅速降低;当可溶矿物被溶蚀完成之后,三者之间的地球化学反应变弱,岩样纵波速度几乎不变。
峰值强度()、弹性模量()和泊松比()常用来表征岩石的力学性质。基于受载过程中应力应变曲线,可获得岩样的上述3种力学性质。其中,ScCO2–水–岩反应过程中岩样峰值强度从220.47 MPa降至140.20 MPa,弹性模量从3.86 GPa降至2.55 GPa,分别降低36.41%和33.94%;而泊松比从0.305增至0.481,提高57.70%。这一结果证实,ScCO2–水–岩反应造成岩样力学参数变化,且随着反应时间的增加,3个主要力学参数呈单调递增或单调递减的变化趋势,如图6所示。
为建立ScCO2–水–岩反应时间和力学性质之间的关系,预测反应过程中岩样的力学参数,本文引入峰值强度变化率(Δ)、弹性模量变化率(Δ)和泊松比变化率(Δ)3个表征参数:
图6 ScCO2–水–岩反应过程中S、E和μ的变化
式中:0、0和0分别为初始岩样的峰值强度、弹性模量和泊松比。
Δ、Δ和Δ随反应时间的演化关系如图7所示,将Δ、Δ和Δ与ScCO2–水–岩反应时间的关系采用Logistic函数拟合。Logistic函数拟合的相关系数均高于0.991,具有较高匹配性,说明Logistic函数可用来预测ScCO2–水–岩反应过程中岩样的力学参数。与纵波速度变化规律一致,岩样力学参数变化率也呈现“缓慢–快速–缓慢”的阶段性变化趋势,可见,岩样的纵波速度和力学参数之间存在较高的相关性[26-27]。
ScCO2注入煤层后,ScCO2和地层水溶蚀顶板岩石,弱化其力学性能[28]。本文采用Mohr–Coulomb准则来判断岩石是否发生破裂,岩石发生剪切破坏的判据[29]为:
式中:σ1和σ3分别为最大主应力和最小主应力;φ为岩石的内摩擦角;σc为岩石的抗压强度。当F=0时,岩石达到剪切破坏的临界条件。
依据Meng Zhaoping等[30]研究结果,研究区3号煤层顶板的最大、最小主应力分别为21.0、14.8 MPa;依据Liang Yunpei等[31]、Zhang Jiangong等[32]研究结果,研究区域3号煤层顶板岩石内摩擦角在15o~22o。经计算,为21.1~32.4 MPa,远大于零,故未达到岩石破坏条件。因此,虽然ScCO2–水–岩反应促使顶板力学参数显著降低,但并不会引起岩层破裂。
本次研究选取的煤层顶板岩石含有一定量的黏土矿物,黏土矿物吸水后会发生膨胀。研究发现,砂质泥岩吸水膨胀量可达8%~12%[33],可一定程度上阻碍ScCO2和地层水的渗流,弱化ScCO2–水–岩地球化学反应对顶板力学性质的影响。另外,该研究区域地质构造简单,顶板岩层完整性好,因此,该区域煤层顶板具有较好的封盖性,CO2封存过程中顶板岩层发生破裂、CO2泄漏的风险较小。
然而,煤吸附CO2之后会发生基质膨胀,特别是深部煤层具有较高的地应力[34],在受限条件下,煤层吸附CO2可产生较大的膨胀应力(可达20 MPa)[35],在膨胀应力作用下可能导致顶板发生局部破裂。因此,在评价深部煤层CO2封存安全性时,还应关注煤层膨胀应力对顶板的影响。
a. ScCO2、水注入煤层后,导致顶板岩石发生地球化学反应,反应后岩样中Ca、Mg元素明显降低,证实ScCO2–水–岩之间发生了强烈的化学溶蚀作用。化学溶蚀反应改变了岩样的表面形貌,随着ScCO2–水–岩反应时间的增加,样品表面先形成孤立状溶蚀孔,随后溶蚀孔逐步连通、扩大,形成“溶蚀坑”,最后,ScCO2和水渗入岩样内部,形成大量的“溶蚀缝”。
b. ScCO2–水–岩反应过程中样品的纵波速度呈现阶段性变化,随着反应时间的增加,先缓慢减小,再快速减小,最后趋于稳定。三者反应导致岩样中溶蚀孔隙增多,岩样内部结构不连续性增强,使得声波传播路径增大、能量损失加剧,纵波波速降低;随着岩样中可溶矿物的逐渐减少,纵波速度逐渐稳定。
c. ScCO2–水–岩反应后,岩样的峰值强度和弹性模量降低,泊松比升高。峰值强度、弹性模量及泊松比变化率随反应时间呈现Logistic函数的变化关系。研究区内煤层顶板完整性好,ScCO2–水–岩反应过程中顶板力学性质的弱化不足以造成盖层的破裂和CO2泄漏,但在评价煤层CO2封存安全性时,还应考虑煤层吸附膨胀应力对顶板造成的影响。
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Study on P-wave velocity and mechanical response characteristic of rock in coal seam roof with supercritical CO2injection
CHEN Chen1, HE Xingyi1, NIU Qinghe1,2, YU Hongxu1, XIE Xiangyu1
(1. Key Laboratory of Roads and Railway Engineering Safety Control, Ministry of Education, Shijiazhuang Tiedao University, Shijiazhuang 050043, China; 2. Hebei Province Technical Innovation Center of Safe and Effective Mining of Metal Mines, Shijiazhuang 050043, China)
Deep coal seam CO2geological sequestration and enhanced CH4recovery(CO2-ECBM) can both increase CBM recovery and achieve carbon emission reduction, possessing dual benefits of energy and environment. The geochemical reactions between supercritical CO2(ScCO2), water and coal seam roof can change its physical-mechanical properties and increase the risk of CO2leakage. In this paper, taking the roof rock of No.3 coal seam in Hudi Mine from Qinshui Basin as the research area, the ScCO2-water-rock geochemical reaction simulation experiment was carried out to explore the geochemical reaction process of ScCO2-water-roof under the condition of CO2coal seam storage and its influence on P-wave velocity and mechanical properties of rock. Results show that the chemical dissolution reaction between ScCO2, water and rock results in the significant decrease of Ca and Mg elements in the rock samples, which promotes the formation of isolated dissolution pores. And extensive “corrosion pits” and “corrosion fractures” are developed as the reaction time goes on. ScCO2-water-rock reaction raises the discontinuity of internal structure of rock samples, increases the propagation path and energy loss of acoustic wave, and reduces the P-wave velocity. After ScCO2-water-rock reaction, the peak strength and elastic modulus of rock samples decrease, while the Poisson’s ratio increases. There is a logistic function relationship between peak strength change rate, elastic modulus change rate and Poisson’s ratio change rate with reaction time. For this study area, the change of roof mechanical properties in the process of ScCO2-water-rock reaction is not enough to cause cap rock fractures and CO2leakage, while the influence of adsorption swelling stress should also be emphasized when evaluating the security of CO2geological storage in a coal seam.
CO2geological storage; geochemical reaction; P-wave velocity; mechanical property; security
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P618.11
A
1001-1986(2021)05-0098-07
2021-05-28;
2021-08-06
国家自然科学基金项目(U1967208);河北省高等学校科学技术研究项目(QN2021129);石家庄铁道大学大学生创新创业训练计划项目(S202010107082)
陈晨,2000年生,女,山西临汾人,从事CO2地质封存过程中的岩石力学特征研究. E-mail:1458066397@qq.com
牛庆合,1990年生,男,河南洛阳人,博士,讲师,从事CO2地质封存方面的研究工作. E-mail:qinghniu@163.com
陈晨,何邢益,牛庆合,等. 超临界CO2注入煤层对顶板岩石纵波速度及力学响应特征研究[J]. 煤田地质与勘探,2021,49(5):98–104. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.05.011
CHEN Chen,HE Xingyi,NIU Qinghe,et al.Study on P-wave velocity and mechanical response characteristic of rock in coal seam roof with supercritical CO2injection[J].Coal Geology & Exploration,2021,49(5):98–104. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.05.011
(责任编辑 范章群)