2012～2019年天津市公交站微环境空气质量改善

冉 铮,杨 柳,韩 坤,殷小鸽,齐靖宇,王伟伟,金陶胜*

2012～2019年天津市公交站微环境空气质量改善

冉 铮1,杨 柳2,韩 坤1,殷小鸽3,齐靖宇1,王伟伟1,金陶胜1*

(1.南开大学环境科学与工程学院,天津市城市交通污染防治研究重点实验室,国家环境保护城市大气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300350；2.中交公路规划设计院有限公司,北京 100088；3.天津港保税区环境监测站,天津 300308)

于2012年9月、2014年3月、2015年6月和2019年6月在天津市八里台公交站采集环境空气样品,分析该微环境中大气可吸入颗粒物(PM10)污染的整体改善趋势以及PM10中碳组分、水溶性离子组分以及元素组分的特征和4次采样之间的差异.结果表明,4次采样的PM10浓度分别为281,217,188,78μg/m3,呈明显下降趋势.其中水溶性离子组分和元素组分浓度逐年降低,但其占比变化不大(平均浓度占比分别为22%和39%),4次采样的二次离子SNA(即SO42-,NO3−和NH4+)占PM10比例分别为11%,9%,9%,17%;总碳质量浓度逐年降低,碳组分在PM10中所占的比例呈波动上升的趋势(从18%上升至32%,平均为25%),根据估算结果,4次采样的二次有机碳(SOC)占PM10比例分别为4%,9%,9%,13%.研究显示,天津市交通微环境空气质量改善效果显著,但二次组分(SNA和SOC)在PM10中占比呈上升趋势,需进一步加强二次污染的控制.

天津；公交站；空气质量；PM10；二次污染

近年来,为打赢大气污染防治攻坚战,许多环保政策相继出台并实施,我国空气质量已有明显改善,大气污染防治取得初步成效.但随着机动车保有量的持续增长,机动车污染排放现状仍十分严峻.机动车尾气排放成为中国大中城市空气污染的主要来源[1].可吸入颗粒物(PM10)主要通过呼吸道进入人体,并可以在人体内沉积,不易排出体外,长期暴露于颗粒物浓度较高的环境下容易导致呼吸系统疾病和心血管疾病等[2-3].

道路交通排放是城市大气中颗粒物的主要贡献来源.2000～2002年北京市交通扬尘对PM10浓度的贡献率最大,达到32%,而机动车排放的尾气对PM10的浓度贡献率为14%[4].并且PM10排放浓度与交通量存在显著正相关性[5].2012年北京市道路交通扬尘PM2.5的年排放量达到了13565t,占总排放量的17%[6].Liu等[7]基于模型分析了天津市2015年6月大气颗粒物PM2.5的来源,其中机动车排放贡献占比25%,Xu等[8]分析了2015～2016年京津冀地区大气颗粒物PM2.5的特征及其来源,其中,北京和天津两城市的机动车排放贡献分别为19%和16%.天津市2020年冬季重污染期间,机动车排放对PM2.5的贡献占比19%[9].

已有研究表明,受交通排放颗粒物污染危害最严重的区域是交通干道及街道两侧50m以内、1.7m以下范围的近地面[10].公交站、交叉口、人行道等公共交通空间颗粒物浓度更高,这是因为此类地点机动车的运行状态往往会发生改变,产生减速、怠速、加速等行为导致车辆有更严重的尾气排放[11-12].本文聚焦于交通场所的PM10污染特征,在交通高峰期时段,人群集中在此候车,机动车排放污染物对人体健康的影响不容忽视.因此,研究公交站微环境中的颗粒物浓度及特征具有重要意义.

本研究分别于2012年9月、2014年3月、2015年6月和2019年6月四段时期在天津市八里台公交站进行PM10样品采集,分析并验证2012～2019年公交站微环境PM10污染整体的改善趋势,同时聚焦交通排放的二次污染,分析天津市公交站微环境汽车尾气中PM10的碳组分、水溶性离子组分及元素组分的特征和4次采样之间的差异,以期初步了解公交站微环境的污染特征及其改善情况.

1 材料与方法

1.1 实验仪器

本研究的采样装置包括PEM个体撞击式采样器(SKC公司,美国)和LP-5型采样泵(BUCK公司,美国).采样泵校准装置采用mini-BUCK流量校准器( M-30型,BUCK公司,美国).采样滤膜为石英滤膜和特氟隆滤膜.

1.2 实验方案

采样点选取天津市南开区卫津路八里台公交站.该公交站为交通密集、人群活动频繁的居民交通混合区,周围无工厂等特殊污染源,具有良好的代表性.

采样点位于公交站台非机动车道旁的人群候车区.采样泵与采样头中间用橡胶软管密封连接,构成试验采样装置.采样头固定于公交站站牌上,保持在1.5m高度,接近人体的呼吸带.采样口正面向上,采样流速为4L/min.分别采用石英滤膜和聚四氟乙烯(Teflon)滤膜同时采集PM10样品.采样具体信息见表1.

表1 4次采样信息

1.3 样品分析

石英滤膜采集的样品用于水溶性离子和碳组分分析,Teflon滤膜采集的样品用于无机元素的分析.

1.3.1 质量浓度分析 为消除滤膜中挥发性组分对称重的影响,采样前将Teflon滤膜放入60℃烘箱中烘烤1h.采样前后滤膜置于恒温(25℃)恒湿(35%)环境中平衡48h,再使用Mettler Toledo(AX205)电子天平进行称量.采样前后Teflon滤膜的质量差为PM10质量,通过采样体积得到PM10质量浓度.

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1.3.2 碳组分分析 碳组分分析采用美国沙漠研究所的DRI2001A型碳分析仪,分析方法采用热光反射法[13].具体分析过程如下:打孔器裁取0.55cm²滤膜待测样品用热光分析仪分析,在纯氦气环境下,阶段性升温至140,280,480,580℃,将滤膜上颗粒态碳转化为CO2,根据不同的热点分别收集到OC(有机碳)中4种组分OC1、OC2、OC3、OC4的含量.之后分别加热至580,740,840℃,根据不同的热点测得EC(元素碳)的3个组分EC1、EC2、EC3的含量.不同环境温度下产生的CO2在还原炉中被还原成CH4,由火焰离子化检测器定量检测.采用633nm的氦-氖激光照射样品,检测无氧加热下OP(裂解碳)的生成量.OC计算方式为OC1+OC2+OC3+OC4+ OP,EC的计算方式为EC1+EC2+EC3-OP,本试验中OC和EC的检出限分别为0.82和0.20μg/cm²,测量范围为0.20～750.00μg/cm².根据采样体积进一步计算大气中各种碳组分的质量浓度.

为保证实验的准确性和可靠性,采样前将石英滤膜置于马弗炉中800℃下烘烤3h,去除膜内的挥发组分或其他半挥发组分.在每次分析前采用标准气体进行校准,每批次样品分析前均使用标准溶液进行仪器校正.同时进行空白膜实验,空白样OC、EC浓度均低于实际样品的10%.

1.3.3 水溶性离子分析 使用美国戴安公司的DX-120IC型离子色谱仪测定K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+、Cl-、NO3-、SO42-等水溶性无机离子.具体分析过程如下:采样后的膜恒重后,佩戴一次性手套用洁净的剪刀减下1/8膜,并剪成碎屑,置入干净试管内,加入15mL的超纯水浸泡,超声萃取15min,经0.45μm 微孔滤膜过滤,反复萃取3次,合并滤液、定容,置于4℃保存.分离柱为AS4A-SC,淋洗液用0.018mmol Na2CO3和 0.017mmol NaHCO3的混合溶液.为保证实验的准确性和可靠性,采样前将石英滤膜置于马弗炉中800℃下烘烤3h,去除膜内的挥发组分或其他半挥发组分,同时采用空白膜进行对照实验.

1.3.4 无机元素分析 选择美国热电公司ICP 9000(N+M) 型电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP -AES)分析并检测无机元素Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Fe、Zn等的质量浓度.具体操作过程如下:采样后的滤膜恒重后,佩戴一次性手套用洁净的剪刀减下1/8膜,并剪成碎屑,置入干净试管内,使用去离子水润湿,加15mL 分析纯的硝酸(1.42g/mL)以及5mL 高氯酸(72%)在70℃下加热,当酸剩余约3mL 时,冷却试管,加少量去离子水,过滤残渣并定容至25mL,采用等离子体发射光谱仪对处理好的样品进行分析测试.

为消除滤膜中挥发性组分对称重的影响,采样前将Teflon滤膜置于烘箱中60℃下烘烤1h.同时进行空白膜对照实验.结果表明,空白膜中各元素的含量均远低于样品值.加标回收率为80%～120%,结果可靠.

1.4 SOC计算方法

OC主要可以划分为一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC),SOC主要是大气中的有机气体经过复杂的光化学反应生成而来[14-15].现今对于SOC的估算主要有示踪物产率法、EC示踪OC/EC比值法、数值模拟法等[16],本研究采用EC示踪OC/EC比值法对SOC进行估算.根据CHOW等人的研究[17],当OC/EC比值大于2时,存在SOC的产生.SOC估算公式如下[18]:

SOC = OC – (OC/EC)min×EC (1)

2 结果与讨论

2.1 PM10质量浓度及监测数据对比分析

图1 2012～2019年八里台公交站微环境PM10平均浓度变化以及与监测数据、天津市平均浓度对比情况

如图1所示,4次采样期间八里台公交站微环境PM10平均质量浓度变化分别为(281±67.8),(217±93.7),(188±95.3)和(78±32.9) μg/m3.可以看出,该公交站微环境PM10浓度逐年降低,年均下降17%,2019年与2012年相比,PM10的平均浓度下降了72%,已低于《环境空气质量标准》(GB3095-2012)的二级标准24h平均限值(150μg/m3).这与2012～2019年期间我国实施《大气污染防治行动计划》[18]、“打赢大气污染防治攻坚战”[19]等多项环保政策有关,通过加强机动车排放监督、调整产业结构和能源结构、控制燃煤污染、促进清洁能源利用等措施,大气排放污染状况有所改善.

此外,本文选取八里台公交站采样点附近的国控评价点前进道站点(117°12'06.06"E,39°05'34.00"N),将同时期的采样数据和监测站点数据以及天津市PM10平均浓度数据进行对比,对比结果如图1所示.由于2012年9月和2014年3月采样期间无同期的监测站数据,本文仅对2015年6月和2019年6月的PM10浓度进行了逐日对比(如图2所示).两次采样期间PM10浓度和前进道站点监测浓度逐日变化趋势大致相同,相关系数分别为0.926和0.823,相关性显著(<0.05).由图1,图2还可以看出,本文的PM10采样浓度高于附近的前进道监测站浓度,这是由于本文的采样点位于路边,采得的样品主要是来源于交通排放未经大气扩散的污染物,而前进道站点的监测的污染物为经大气扩散的交通排放和其他生活源排放,浓度较低.

图2 2015年和2019年PM10采样数据与监测数据及天津市平均浓度对比

图3 3种二次离子SNA占离子组分的比例变化情况

2.2 PM10中水溶性离子特征及时间变化分析

水溶性离子是PM10的重要组成部分.本文的4次采样期间,八里台公交站微环境PM10中水溶性离子组分分别占PM10质量浓度的24%,23%,14%,26%, PM10的离子组分总体质量浓度有明显下降(=0.03),但其占PM10的比例变化不大.离子组分中主要有SO42-、NO3−、NH4+、Ca2+、Na+、K+、Mg2+、F-、Cl-、COOH-等离子,三种二次离子SNA(SO42-、NO3−和NH4+)为主要水溶性离子.其中,SO42-离子浓度逐年下降,NO3−和NH4+浓度呈波动下降的趋势.SNA占总离子组分比例情况见图3,3种离子的占比情况不存在差异(=0.17),SNA整体占比逐年增加,该公交站微环境中二次离子污染比较严重.

如图3所示,4次采样中NO3−占离子组分比例逐年增加,主要是由于机动车排放带来的压力越来越大,虽然环保政策的实施以及机动车排放标准的加严对改善空气质量有促进作用,但机动车保有量逐年增长,机动车排放的大量NO2是NO3−的主要前体物[20],导致氮氧化物排放逐年严重.前3次采样中SO42-始终占离子组分比例最大,整体趋势波动下降但变化不明显,这主要是与近年来对于燃煤燃烧的控制以及清洁能源的推广使用有关,SO42-的生成不仅与前体物SO2浓度有关,同时也受到了环境大气酸度[21]、温度和太阳辐射等因素的影响[22].NH4+质量浓度占离子组分的比例在4次采样中呈增加趋势,NH4+主要来源有工业、农业排放和其前体物的光化学转化[23],NH4+占比的增加除了与源排放有关,还受到了温度等气象因素的协同影响,2015年和2019年采样时期为夏季,温度较高,有利于污染物中的铵盐分解[22],使得两次采样的NH4+占比明显增加.另外其他离子,比如Cl-的含量也不容忽视,4次采样占比分别为5.1%,11%,4.8%,3.6%,在城市环境中,Cl-来源比较复杂,除海盐排放外,主要和垃圾焚烧、燃煤燃烧、机动车尾气排放等人为源有关[23-24].

2.3 PM10中碳组分特征及时间变化分析

可吸入颗粒物PM10的碳组分主要可以划分为EC和OC.本文4次采样的PM10碳组分(TC、OC、EC)质量浓度变化趋势如图4所示,TC的质量浓度呈明显降低趋势(=0.03),主要与源排放减少有关,2014年3月采样的TC浓度较高主要是由于OC浓度较高,其主要来源于城市供暖等民用燃烧排放.TC在PM10中占比分别为18%,28%,22%,32%,成波动上升的趋势.碳组分中OC的质量浓度分别为40,55,33,23μg/m3,而EC质量浓度分别为10,5.2,8.6, 1.8μg/m3.在4次采样期间,OC/EC的平均比值分别为4.0,10.6,3.8,12.8,EC/TC的比值均在0.2以下.

根据EC示踪OC/EC比值法,4次采样SOC质量浓度的估算结果分别为12,19,16,10μg/m3,其变化趋势如图4,SOC占OC的比例分别为30%,35%, 48%,42%,占PM10比例分别为4%,9%,9%,13%.对比4次采样,SOC浓度有所减小,但是其在OC和PM10中的占比呈明显的增大趋势,这可能与燃煤燃烧排放和工业以及生活源排放有关[29].SOC生成机理复杂,作为大气环境中污染物经过光化学反应的二次产物,其生成也受其他自然因素影响.根据碳组分分析结果,该公交站微环境PM10中碳组分污染比较严重,尤其是二次污染.

图4 八里台公交站微环境PM10中碳组分质量浓度变化情况

2.4 PM10中元素组分特征及时间变化分析

本研究共检出15种元素,包括Na,Mg,Al,Si,K, Ca,Ti,Cr,Mn,Fe,Ni,Co,Cu,Zn,Pb.4次采样中,八里台公交站微环境PM10中无机元素组分分别占PM10质量浓度的33%,44%,47%,31%.各元素质量浓度的变化情况如图5所示.前3次采样中,均是Si元素最多,分别占31%、28%、24%,2019年采样中Ca元素最多,占比31%,Si元素次之,占比10%.Si元素含量逐年下降,主要是因为近年来对扬尘的污染控制有一定成效,但建筑水泥尘污染等城市面源污染问题依然需要关注[25-26].Al和Si是煤烟尘的标识元素,K是生物质燃烧的标识元素[25],Zn和Mn是机动车尾气的标识元素[27],在本文先前的研究中提到柴油车排放颗粒物的主要元素为Si,Ca,Fe,Al[28].分析本文结果,八里台公交站微环境PM10元素组分主要是地壳元素,除此之外,4次采样中K、Fe和Al等金属元素含量也较多,4次采样其浓度的平均占比分别为7%、9.8%和11.9%,其他元素四次采样平均占比见表2.这是由于该微环境PM10污染主要受到机动车尾气尘、扬尘、煤烟尘等影响.

元素

表2 PM10中各类元素四次采样平均占比

3 结论

3.1 天津市八里台公交站微环境4次采样时期PM10平均质量浓度分别为281,217,188和78μg/m3,整体呈下降趋势.

3.2 4次采样时期PM10的水溶性离子组分质量浓度逐年降低,但其占PM10比例变化不大(平均为22%),其中SO42-占比始终最大并呈波动下降的趋势,NO3−和NH4+的占比均逐年增加.

3.3 4次采样时期,TC、OC和EC的质量浓度均逐年降低,但碳组分在PM10中所占的比例波动上升(从18%到32%,平均为25%).SOC不仅是OC的主要组成成分,也是PM10的主要成分.

3.4 4次采样的元素组分浓度逐年下降,但其占PM10比例变化不大(平均为39%).该公交站微环境PM10的主要元素成分为地壳元素.

3.5 4次采样中SNA和SOC两种二次组分浓度之和分别为43,39,33,23μg/m3,其在PM10占比分别为15%,18%,18%,30%,明显上升,需要进一步加强对于二次污染的控制.

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Improvement of microenvironmental air quality in Tianjin bus stations from 2012 to 2019.

RAN Zheng1, YANG Liu2, HAN Kun1, YIN Xiao-ge3, QI Jing-yu1, WANG Wei-wei1, JIN Tao-sheng1*

(1.Tianjin Key Laboratory of Urban Transport Emission Research, State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2.China Communications Highway Planning and Design Institute Co., Ltd, Beijing 100088, China；3.Tianjin Port Free Trade Zone Environmental Monitoring Station, Tianjin 300308, China)., 2021,41(10)：4549～4555

Ambient air samples were collected at Tianjin Balitai Bus Station in September 2012, February 2014, June 2015 and June 2019 to analyze the overall improvement trend of atmospheric particulate matter (PM10) pollution in the microenvironment as well as the characteristics of the carbonaceous components, water-soluble ionic components and elemental components in PM10and the differences between the four samplings. The results showed that the PM10concentrations of the four samples were respectively 281, 217, 188, and 78μg/m3, presenting a significant downward trend. The concentrations of water-soluble ionic and elemental components in PM10decreased year by year, while their proportions changed a little (22% and 39% separately). The proportion of secondary ions SNA (SO42-, NO3−, NH4+) in PM10of the 4samples was 11%, 9%, 9%, 17%. The concentrations of total carbon decreased year by year, while the proportion of the carbonaceous components in PM10showed a fluctuating upward trend (increase from 18% to 32%, with an average of 25%). According to the estimation results, the proportion of secondary organic carbon (SOC) in the 4samples in PM10was 4%, 9%, 9% and 13%, respectively. Our study shows that the air quality of the traffic microenvironment in Tianjin has been improved significantly, but the proportion of secondary components (SNA and SOC) in PM10showed an increasing trend, it is necessary to further strengthen the control of secondary pollution.

Tianjin；bus station；air quality；PM10；secondary pollution

X513

A

1000-6923(2021)10-4549-07

冉 铮(1997-),女,河北保定人,南开大学环境科学与工程学院硕士研究生,主要研究大气污染特征及其健康影响.发表论文2篇.

2021-02-09

国家重点研发计划项目(2017YFC0212100);国家自然科学基金资助项目(21477057)

* 责任作者, 副研究员, jints@nankai.edu.cn