广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

姚懿娟,王美圆,曾春玲,范丽雅,2,3,4*,叶代启,2,3,4

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

姚懿娟1,王美圆1,曾春玲1,范丽雅1,2,3,4*,叶代启1,2,3,4

(1.华南理工大学环境与能源学院,广东 广州 510006；2.挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室,广东 广州 510006；3.广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东 广州 510006；4.广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心,广东 广州 510006)

基于2015～2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)的污染特征,并分析了O3污染季节和PM2.5污染季节PM2.5和O3的相关性及相互作用.结果表明:2015～2019年广州各站点类型PM2.5浓度总体呈下降趋势,O3浓度呈上升趋势.不同污染季节PM2.5与O3浓度均呈正相关.O3污染季节二次PM2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM2.5,随着光化学水平的升高,一次PM2.5的贡献浓度基本不变(均在21.03～31.37µg/m3范围内),贡献率逐渐下降;而二次PM2.5的贡献浓度逐渐升高(3.51～7.72 µg/m3升高到16.04～18.45µg/m3),贡献率也逐渐升高(11%～27%升高到34%～44%),且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM2.5的贡献最小; PM2.5污染季节各站点类型在不同PM2.5污染水平下O3浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点＞郊区站点＞城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O3生成,随着PM2.5浓度升高,各站点类型的O3浓度峰值逐渐升高,由62.12～83.82µg/m3升高到92.49～135.4µg/m3; O3变化率峰值也逐渐升高,由8.42～10.02µg/(m3×h)升高到21.33～27.04µg/(m3×h).进一步促进了广州PM2.5和O3浓度的协同增长.

PM2.5；O3；污染季节；相互作用；不同站点类型

近年来,随着一系列大气污染防治措施的实施,我国在颗粒物污染治理方面取得显著成效,颗粒物浓度大幅下降,但与此同时,部分地区的PM2.5已由一次生成转变为二次生成为主,且随着O3污染的不断加剧,以PM2.5和O3复合污染为特征的区域性大气污染事件频发[1-5]. PM2.5和O3的协同控制迫在眉睫.

国内外学者对一些地区PM2.5与O3的相关关系和相互作用已开展了一些研究[6-8].不同地区二者相关关系具有较明显的差异,且随气象条件以及污染物排放等的变化而变化[9-10].京津冀春夏秋三季PM2.5与O3在强太阳辐射下呈正相关,而冬季呈负相关;长江三角洲(简称长三角)四季PM2.5与O3在不同太阳辐射下均呈较弱的相关性,而长三角工业区夏季两者显著正相关;珠江三角洲(简称珠三角)夏季两者正相关关系在不同太阳辐射下均最为显著[11-12].此外,相关学者研究表明, PM2.5和O3之间存在着复杂的化学偶联关系,二者不仅具有共同的前体物氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCs),还可通过辐射效应、非均相反应和光化学反应相互影响[13-16].一是颗粒物具有消光效应,可通过散射或吸收太阳辐射产生直接辐射强迫影响O3的生成[17-18],且能作为云凝结核影响云的微物理特性和宏观云量,产生更加复杂和不确定的间接辐射强迫影响 O3的生成[19];二是颗粒物表面发生的不同非均相反应对O3浓度发挥着不同的作用,五氧化二氮(N2O5)的水解和过氧化羟基自由基(HO2)的吸收,均导致O3的降低,而二氧化氮(NO2)和三氧化氮(NO3)的吸收可能会导致O3的增加[20-21];三是O3是一种光化学氧化剂,在光化学反应较强的季节,会通过改变大气氧化性影响PM2.5中二次粒子的成核与增长[8,22].

广州作为我国大气污染防治的先行先试城市,近年来通过持续的科学治理,区域空气质量改善明显.然而,近2a广州PM2.5进一步下降难度加大,二次气溶胶成分占比不断升高, O3浓度不降反升的趋势明显,广州已进入PM2.5和O3污染协同防治的“深水区”和新阶段.深入、系统地研究广州PM2.5和O3两者污染特征和相互作用机制,对该地区PM2.5和O3协同治理将具有重要理论指导意义.目前对于PM2.5和O3复合污染特征及其相互作用的研究,多集中在单个特定季节或一些典型大气污染事件上,且多偏重于某单一城市或局部地区.少有研究从不同站点类型的角度,结合长时间趋势分析二者的相互作用机制,以更全面系统地了解不同污染季节和站点类型的复合污染情况,进一步采取更为有效的协同控制措施.

1 数据与方法

1.1 数据来源

本研究中广州各监测站点2015～2019年污染物(PM2.5、O3、CO和NO2)的小时浓度数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/).因站点监测仪器校准、停电关机或日常维护导致的监测空白值或异常值等无效数据,本文采用潘竟虎等[23]提出的方法对数据进行插补,即对无效数据较少的天数采用线性插值法进行插补,对无效数据较多的天数用相邻日期的数据进行补齐.气象数据降雨量来自欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的再分析数据集(https: //www.ecmwf.int/en/),水平分辨率为0.1°×0.1°.

参照《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663－2013)[24]和《环境空气质量标准》(GB3095- 2012)[25],基于2015～2019年广州各站点的监测数据,采用Chang等[26]、尚媛媛等[7]和张宇静等[27]的划分方式方法,将PM2.5污染水平划分为3个等级:清洁大气(PM2.5£35µg/m3),轻度污染(3575µg/m3);将O3日最大8h滑动平均值(MDA8)划分为4个等级:轻光化学水平(MDA8£100µg/m3),低光化学水平(100200µg/m3).其中, PM2.5浓度超标日为PM2.5浓度高于75µg/m3; O3浓度超标日为MDA8浓度高于160µg/m3; O3年评价指标为一年中O3日最大8h滑动平均值第90百分位数(MDA8-90).

1.2 监测站点概况

为了全面分析广州市不同区域类型PM2.5与O3污染特征及其相互作用,本文参照高平等[28]根据聚类分析法对所有监测站点进行分类,并结合监测站点周边具体情况,最终将广州11个国控监测站点划分为3种不同类型的空气质量监测站,即城区站点、郊区站点和背景站点.其中,城区站点人流、车流量大,工业、商业活动较多,包括广州市监测站(GMC)、体育西路、麓湖、广州市五中和广雅中学站点;郊区站点人口密度相对稀疏,交通负荷相对较低,包括花都师范站(HNS)、番禺中学站(PMS)、广州市八十六中、广东商学院和九龙镇镇龙站点;背景站点海拔高,森林覆盖率高,空气清洁,为帽峰山森林公园站点(MFS).其空间分布如图1所示.本文依据各站点类型的位置分布,选取市监测站(GMC)代表城区站点,花都师范站(HNS)和番禺中学站(PMS)代表郊区站点,帽峰山站(MFS)代表背景站点进行研究.

图1 广州空气质量监测站点位置示意

1.3 二次颗粒物估算方法

为了研究不同光化学水平下颗粒物的二次生成,本文借鉴Chang等[26]的方法,将CO作为一次气溶胶的示踪剂, O3作为光化学活性指标,通过PM2.5/CO比值定量估算较高光化学水平下一次PM2.5和二次PM2.5的贡献.当监测站点为轻光化学水平时,其一次PM2.5即为观测到的PM2.5浓度;当监测站点为低、中和高光化学水平时,将该光化学水平下的CO浓度与轻光化学水平下的PM2.5/CO比值相乘(式(1)),估算出该光化学水平下的一次PM2.5,再将观测到的PM2.5浓度减去估算的一次PM2.5浓度(式(2)),即得该光化学水平下的二次PM2.5浓度.

式中:下标P代表一次PM2.5;(=1,2,3)代表低、中和高光化学水平; Sl代表轻光化学水平; S代表二次PM2.5; O代表观测到的PM2.5浓度.

本研究为了避免因降雨对O3和PM2.5浓度的影响,扣除了降雨量大于2mm的天数.因本研究O3污染季节中的7～9月均处于广州的湿季(4～9月)[29],降雨较多, GMC、HNS、PMS和MFS站点扣除的降雨天数分别占研究时段样本总天数的43.41%、47.97%、37.89%和42.44%; PM2.5污染季节均处于干季(10月～次年3月)[29],气候相对干燥, GMC、HNS、PMS和MFS站点扣除的降雨天数分别占研究时段样本总天数的10.65%、9.98%、13.31%和11.31%.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5与O3污染特征

2.1.1 PM2.5与O3污染年变化趋势由图2(a)可以看出,随着“大气十条”等一系列大气污染防治措施的实施,广州各站点类型的PM2.5超标天数和PM2.5年平均浓度总体呈下降趋势.就PM2.5年平均浓度而言,郊区站点>城区站点>背景站点.姜蕴聪等[30]在广州也发现了类似的现象,说明虽然城区站点

PM2.5的排放可能相较于其他类型的站点多,但受城市气象条件的影响,本地排放的PM2.5会由污染源扩散到周边[31].背景站点MFS由于远离污染源,且在茂密森林的净化作用下,持续5a达标(标准限值:35µg/m3).

2019年3月MFS站点数据大量缺失,无法补齐

由图2(b)可以看出, 2015～2016年, MDA8超标天数和MDA8-90整体上均呈下降趋势,与程麟钧等[32]和严晓瑜等[33]的研究结果一致,表明近年来大气污染防治措施的实施对O3污染的治理取得了一定成效.但自2016年之后,各站点的MDA8-90不降反升,说明现有政策无法再满足广州PM2.5和O3协同治理的需求.不同站点类型的MDA8-90具有明显的差异,总体上郊区站点和背景站点高于城区站点.这是因为受风等气象因素的影响,城区污染源排放的前体物(VOCs和NO)及其经光化学反应生成的O3会扩散到周边郊区和背景站点,且城区NO浓度较高,夜间NO滴定效应导致的O3消耗量高,使城区O3浓度较郊区和背景站点低[33].此外,背景站点植被茂密,森林覆盖率高,贡献了大量的以异戊二烯和萜烯类物质等为代表的生物源挥发性有机物(BVOCs),增强了大气光化学活性,促进了O3的生成[34].

2.1.2 PM2.5与O3污染月变化趋势 广州PM2.5和O3污染的发生具有明显的“区域一致性”[35],即不同站点类型发生污染的时间具有一致性.由图3(a)可知,广州2015～2019年各站点类型PM2.5月平均浓度总体上均呈现5～10月低、1～2月和11～12月高的趋势.除2015年MFS站点和2019年HNS站点外,各站点2015～2019年的最大PM2.5月均值均出现在12月或1月.除2016年的GMC站点外,各站点5a的最小PM2.5月均值均出现在6月或7月.这种月变化差异主要和不同季节的大气环流形势和气象条件有关.例如5～10月,广州主导风向为偏南季候风,洁净的海上气团和较高的混合层高度易于污染物扩散,同时大量的降雨带来的湿沉降也有利于污染物的清除;而1～2月和11～12月,广州降雨量少、气温低、大气层结稳定,均不利于污染物的扩散和稀释[36].

如图3(b)所示,近5a O3月平均浓度整体为1～3月和11～12月低、7～10月高,与张倩倩等[37]和黄俊等[38]的研究结果一致.这是因为不同季节有不同的气象条件(如太阳辐射和云量等),而不同的气象条件对二次污染物的生成有不同的影响. 7～10月太阳辐射较强,日照时数较长,气温较高,有利于O3的生成;而降水多、日照条件差可能是造成其他月份光化学反应弱、O3浓度较低的主要原因.

为了全面了解不同污染季节不同站点类型PM2.5和O3的相互作用,根据2015～2019年广州各站点类型不同污染物的月变化特征,将研究时段划分为O3污染季节(7～10月)和PM2.5污染季节(11月～次年2月),分别研究O3对PM2.5的作用和PM2.5对O3的作用,以期为进一步采取更为有效的协同控制措施提供理论依据.

2.2 PM2.5与O3的相互作用

2.2.1 PM2.5与O3的相关性 如图4所示, 4个站点在O3和PM2.5污染季节所体现的PM2.5与O3的相关性特征基本一致. O3污染季节PM2.5与O3浓度呈显著正相关,相关系数分别为:GMC站点0.37, HNS站点0.42, PMS站点0.48, MFS站点0.58; PM2.5污染季节二者浓度在GMC站点无显著相关性,在其他3个站点显示较弱的正相关,相关系数分别为:HNS站点0.16, PMS站点0.12, MFS站点0.37.总体而言,广州O3和PM2.5污染季节的PM2.5与O3浓度均呈正相关关系,且O3污染季节二者的相关性高于PM2.5污染季节.说明广州PM2.5和O3污染受共同前体物以及相互作用的影响,二者已进入同升同降的阶段.值得注意的是,无论是O3污染季节还是PM2.5污染季节,不同站点类型二者的相关性差异显著,其中背景站点>郊区站点>城区站点.

表1 广州各站点类型不同污染季节O3浓度及其与Ox的Pearson相关系数

为了深入探究PM2.5与O3的相关关系,本文进一步分析了O3与大气氧化性的相关关系.大气氧化性指大气通过氧化反应清除污染物的能力[39].光化学总氧化剂O(NO2+O3)作为衡量大气氧化性的重要指标之一[40-41],对二次PM2.5的生成起着关键性的作用.因此,研究PM2.5与O3的相关关系还需进一步研究O3与O的相关关系.如表1所示,广州各站点类型O3污染季节O3浓度、O3/O比值以及O3与O的Pearson相关系数均高于PM2.5污染季节,说明O3在O3污染季节对大气氧化性具有更明显的促进作用.各站点在O3污染季节时, O3/O的比值均大于0.5, 说明各站点的氧化性均主要由O3主导.不同站点类型O3与O的相关关系差异明显,在O3和PM2.5污染季节,MFS站点的O3/O的比值以及O3与O的相关系数均最大, GMC站点均最小,即各站点O3在大气氧化性中的重要性为背景站点>郊区站点>城区站点.这是因为城区站点附近存在大量的NO排放源, NO2在大气氧化性中也占有一定比例.这也是O3和PM2.5污染季节, PM2.5与O3的相关性背景站点>郊区站点>城区站点的重要原因.

2.2.2 O3对PM2.5的作用从图5可以看出,各站点类型O3浓度日变化在不同光化学水平下均呈单峰分布,轻光化学水平时,各站点类型O3浓度在14:00～15:00达到峰值,峰值范围为80.77～90.15µg/ m3;低光化学水平时, 14:00～16:00达到峰值,峰值范围为136.21～ 150.67µg/m3;中光化学水平时, 15:00～16:00达到峰值,峰值范围为190.48～202.77µg/m3;高光化学水平时, 16:00～17:00达到峰值,峰值范围为251.35～268.22µg/ m3.可见,随着光化学水平的升高, O3浓度峰值逐渐升高,且峰值出现的时间也随之向后推移.城区站点和郊区站点在不同光化学水平下的一次PM2.5日变化总体上均呈现出单峰分布的特征,即夜间浓度普遍高于白天,峰值出现于20:00～次日00:00,谷值出现于15:00～ 16:00.背景站点一次PM2.5低于城区和郊区站点,日变化特征不明显.各站点类型在不同光化学水平下的一次PM2.5日变化幅度不大,说明广州排放源结构基本保持稳定.而随着光化学水平的升高,各站点类型二次PM2.5的日变化特征愈加明显,在中午及午后有显著的增加,峰值也随着光化学水平的升高而升高.在低、中和高光化学水平下,不同站点类型的二次PM2.5峰值范围分别为7.2～10.4, 14.6～18.9和20.1～25.6 µg/m3,由此可知,广州二次PM2.5的生成量随光化学水平的升高呈倍数增加,与李红丽等[42]得出的结果一致,说明二次PM2.5的生成和累积对颗粒物的影响较一次PM2.5的排放更显著; O3浓度的升高使广州大气氧化性增强,促进了二次有机气溶胶的生成和SO2、NO2向二次无机盐的转化,从而促进了二次PM2.5的生成,使O3和PM2.5协同增长.

图5 广州各站点类型O3污染季节不同光化学水平下O3、一次PM2.5和二次PM2.5浓度日变化

由图6可知,在轻光化学水平下,各站点类型的颗粒物主要为一次PM2.5,浓度范围为21.70～ 29.3µg/m3.在低光化学水平下,各站点类型一次PM2.5贡献浓度范围为21.03～28.25 µg/m3,贡献率范围为73%～89%;二次PM2.5贡献浓度范围为3.51～ 7.72µg/m3,贡献率范围为11%～27%.在中光化学水平下,各站点类型一次PM2.5贡献浓度范围为22.39～ 28.90µg/m3,贡献率范围为61%～70%;二次PM2.5贡献浓度范围为11.99～14.81µg/m3,贡献率范围为30%～39%.在高光化学水平下,各站点类型一次PM2.5贡献浓度范围为22.10～31.37µg/m3,贡献率范围为56%～66%;二次PM2.5贡献浓度范围为16.04～ 18.45µg/m3,贡献率范围为34%～44%.可见,随着光化学水平的升高,一次PM2.5的贡献浓度范围基本保持不变,但其贡献率逐渐下降;相反,二次PM2.5的贡献浓度范围和贡献率范围均随着光化学水平的升高而升高.值得注意的是,在不同站点类型中,背景站点MFS在不同光化学水平下二次PM2.5的贡献率均比其他站点类型要高,而城区站点GMC在中和高光化学水平下二次PM2.5的贡献率在各站点类型中最低.说明广州的城区、郊区和背景站点均呈现光化学水平越高则二次PM2.5在颗粒物中的占比越大,贡献越大的规律,进一步证明PM2.5和O3存在协同现象,但在不同站点类型呈现出来的协同程度有差别.

图6 广州各站点类型O3污染季节不同光化学水平下一次PM2.5和二次PM2.5的贡献

2.2.3 PM2.5对O3的作用如图7所示,当各站点类型处于清洁大气和轻度污染时, PM2.5浓度整体处于较低水平,日变化特征不明显;而中度污染情况下,各站点类型PM2.5浓度整体处于较高水平,日变化呈双峰分布,清晨和晚上出现PM2.5高浓度值,午后至傍晚浓度较低,最低值出现在15:00～16:00.且背景站点PM2.5日变化浓度差异小于城区和郊区站点.而各站点类型在不同PM2.5污染水平下O3浓度的日变化在时间上具有趋同性,与多数研究中的O3日变化规律一致[43-44],即呈单峰分布的变化特征.白天随着温度升高,边界层抬升,上下层空气得到充分混合,强烈的太阳辐射以及人为活动的增加,加快了光化学反应速率,促进了O3的生成[38],使O3小时浓度峰值普遍出现在下午15:00～16:00;而后太阳辐射不断减弱,光化学反应速率减弱,且夜间O3不断被SO2和NO等一次污染物消耗,使O3浓度迅速下降.各站点类型在不同PM2.5污染水平下O3浓度均具有差异性,总体上均呈现出背景站点>郊区站点>城区站点的特点.在清洁大气中,各站点O3浓度峰值分别为: GMC站点62.12µg/m3, HNS站点72.82µg/m3, PMS站点74.43µg/m3, MFS站点83.82µg/m3;轻度污染时,各站点O3浓度峰值分别为: GMC站点100.22µg/m3, HNS站点113.83µg/m3, PMS站点109.63µg/m3, MFS站点122.25µg/m3;中度污染时,各站点O3浓度峰值分别为: GMC站点92.49µg/m3, HNS站点130.09µg/m3, PMS站点135.4µg/m3, MFS站点127.74µg/m3.许多研究表明[7-8,17,45-47],高浓度PM2.5能吸收太阳总辐射,降低光化学反应速率,抑制O3生成.而在本研究中,除了城区站点GMC由轻度污染到中度污染时,O3浓度峰值降低,其他各站点类型随着PM2.5污染水平的升高,O3浓度峰值也逐渐升高,即在PM2.5污染季节, PM2.5与O3呈正相关.迟茜元[48]在北京北郊的UCAS站点也得到了同样的结论.朱思虹[49]也发现,在清洁大气和轻度污染情况下,气溶胶的增加会使O3浓度增加. Lou等[21]利用全球化学传输模型(GEOS- Chem)量化了中国不同地区气溶胶对O3浓度的影响,得出中国南方地区因气溶胶的非均相反应O3浓度增加了3～6´10-9.说明气溶胶对O3浓度的影响并不是简单的线性关系,其对近地面O3的影响主要取决于粒子群的消光系数、单次散射比[48]以及颗粒物表面发生的非均相反应[21]等.

图7 广州各站点类型PM2.5污染季节PM2.5和O3浓度日变化

为了进一步探究不同PM2.5污染水平对O3浓度的影响,通过广州各站点类型O3小时浓度数据,利用O3浓度的小时差来计算O3浓度的变化率.将相同PM2.5污染水平下的O3变化率取平均值,得到清洁大气、轻度和中度PM2.5污染水平下O3变化率的日变化图,其中正、负O3变化率分别表示环境空气中O3的生成和消耗.如图8所示,不同PM2.5污染水平下,各站点类型的O3变化率日变化趋势基本一致. 21:00～次日07:00,各站点类型的O3变化率基本接近于零,由于此时段太阳辐射弱, PM2.5主要通过非均相反应对O3浓度产生影响,各PM2.5污染水平下PM2.5、前体物和气象因素对O3生成与消耗作用达到一个平衡,因此O3变化率基本为零.07:00～09:00以及16:00～21:00,各站点类型的O3变化率基本为负, 18:00～19:00达到最低,在清洁大气、轻度和中度PM2.5污染水平下的O3变化率谷值范围分别为-8.94～-13.23,-12.71～ -25.75和-13～-42.60µg/(m3×h),这是由于受早晚高峰交通污染源的影响,环境空气中排放了大量的NO, NO滴定效应使O3消耗增加.较高的颗粒物浓度水平往往伴随着较高的前体物NO的排放,在傍晚太阳辐射较弱时, NO滴定效应和PM2.5表面发生的非均相反应均随着污染水平的升高而增强,这在很大程度上抑制了O3的产生,使O3浓度的消耗均超过生成作用,且该时段中度污染下的O3消耗最多. 9:00～16:00各站点类型的O3变化率基本为正,且均呈现先增加后降低的趋势,在12:00～13:00达到峰值,这是由于中午太阳辐射强度最大,光化学反应速率最强, O3生成量最多.各站点在不同PM2.5污染水平下的峰值范围分别为8.42～ 10.02, 14.14～18.06和21.33～27.04µg/ (m3×h).随着PM2.5污染水平的升高, O3变化率峰值范围逐渐增大,说明广州PM2.5浓度的增加能一定程度上促进O3的生成.

图8 广州各站点类型PM2.5污染季节O3变化率日变化

由各站点类型在PM2.5污染季节O3浓度和O3变化率的日变化可知,广州PM2.5对O3的生成起着促进作用,使PM2.5污染季节时PM2.5与O3呈正相关关系,与我国大部分地区表现出的PM2.5与O3浓度在夏季呈正相关、冬季呈负相关的结论不一致[7-8,17,45-47,50].这可能是因为不同来源的颗粒物理化特性不同,其在时空分布上也有很大的不确定性[51].贺欣等[52]发现华北地区混合吸收型气溶胶占比最大;华东地区以微吸收型细粒子、非吸收型细粒子和混合吸收型粒子为主;西北地区混合吸收型粒子占比最高;而华南地区非吸收型细粒子和微吸收型细粒子占比最为突出.而各类型的气溶胶辐射强迫也具有不确定性[53,54].气溶胶的消光效应包括散射和吸收作用,这两种作用会对光通量产生不同的影响.以往的研究表明,散射型气溶胶可以通过散射作用重新分布各个方向的太阳辐射,增强边界层内的光化通量,而吸收型气溶胶可以降低到达地面的光化通量[20].吸收型颗粒物可对光解速率常数产生3%～33%的减弱作用,导致24～40´10-9O3浓度的降低,而散射型颗粒物对光解速率常数可产生11%～18%的增强作用,对O3的增强能高达20´10-9[55-58].因此,吸收型颗粒物浓度上升,会导致O3浓度下降;而散射型颗粒物浓度上升, O3浓度也会上升.广州位处华南地区,以散射型颗粒物(非吸收型颗粒物)为主,因此颗粒物浓度上升时,O3浓度也会在一定程度上升高.另一方面, PM2.5表面发生的非均相反应也是PM2.5对O3产生影响的重要手段[20],不同的非均相反应对O3浓度发挥着不同的作用,N2O5的水解和HO2的吸收,均会导致O3浓度的降低,而NO2和NO3的吸收在VOCs控制区会导致O3浓度的升高[20].在PM2.5污染季节,广州各站点类型主要为VOCs控制区/协同控制区[59-61],因此,随着PM2.5浓度的增加,非均相反应使NO2和NO3的吸收增加, NO浓度减少, OH浓度增加(通过反应NO2+OH去除的OH更少,并通过NO2的吸收产生的HONO通过光解增加OH浓度),进一步促进了O3浓度的增加.综上, O3浓度不仅取决于气象条件,更取决于当地的O3敏感性以及气溶胶的化学组成和类型.

3 结论

3.1 2015～2019年广州PM2.5浓度总体呈下降趋势, MDA8-90呈上升趋势.各站点类型在污染程度上具有差异性, PM2.5浓度为郊区站点>城区站点>背景站点, MDA8-90为郊区站点和背景站点高于城区站点.

3.2 广州O3污染季节和PM2.5污染季节PM2.5与O3浓度均呈正相关关系,且O3污染季节二者的相关性高于PM2.5污染季节.不同站点类型二者的相关性均表现为背景站点>郊区站点>城区站点.

3.3 各站点类型在O3污染季节随着光化学水平的升高,一次PM2.5日变化幅度不大,贡献浓度范围基本保持不变(均在21.03～31.37µg/m3范围内),但其贡献率逐渐降低.而二次PM2.5的日变化特征明显,在中午及午后均有显著的增加,且随着光化学水平的升高,峰值范围、贡献浓度范围和贡献率范围分别由7.20～10.40µg/m3升高到20.10～25.60µg/m3, 3.51～ 7.72µg/m3升高到16.04～18.45µg/m3, 11%～27%升高到34%～44%. O3和PM2.5协同增长趋势明显.而不同站点类型呈现出来的协同趋势有差别,在不同光化学水平下二次PM2.5的贡献不同,其中背景站点二次PM2.5的贡献最大,而城区站点在中光化学水平和高光化学水平下二次PM2.5的贡献最小.

3.4 各站点类型在PM2.5污染季节不同PM2.5污染水平下O3浓度均呈现出背景站点>郊区站点>城区站点的特点.随着PM2.5污染水平的升高,各站点类型的O3浓度峰值及O3变化率峰值范围分别由62.12～83.82µg/m3升高到92.49～135.4µg/m3, 8.42～ 10.02µg/(m3·h)升高到21.33～27.04µg/(m3·h).该污染季节下,气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O3的生成,进一步促进了广州PM2.5和O3浓度的协同增长.

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Pollution characteristics and interaction between PM2.5and O3at different types of stations in Guangzhou.

YAO Yi-juan1, WANG Mei-yuan1, ZENG Chun-lin1, FAN Li-ya1,2,3,4*, YE Dai-qi1,2,3,4

(1.School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；2.National Engineering Laboratory for Volatile Organic Compounds Pollution Control Technology and Equipment, Guangzhou 510006, China；3.Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control, Guangzhou 510006, China；4.Guangdong Provincial Engineering and Technology Research Centre for Environmental Risk Prevention and Emergency Disposal, Guangzhou 510006, China)., 2021,41(10)：4495～4506

Based on the air pollutant monitoring data of 4 different types of national-controlled stations from 2015 to 2019 in Guangzhou, the pollution characteristics of particulate matter (PM2.5) and ozone (O3) pollution at each type of station were studied, and the correlation and interaction between PM2.5and O3in O3pollution season and PM2.5pollution season were further analyzed. The results are as follows: the concentration of PM2.5at each type of station in Guangzhou generally showed a downward trend from 2015 to 2019, while the O3concentration showed an upward trend. There is a positive correlation between PM2.5and O3concentration in different pollution seasons. In O3pollution season, the generation of secondary PM2.5had a more significant impact on particulate matter than the primary PM2.5. With the increase of photochemical level, the contribution concentration of primary PM2.5basically remained unchanged (all in the range of 21.03～31.37µg/m3), while the contribution rate gradually decreased; However, the contribution concentration of secondary PM2.5increased in multiple (from 3.51～7.72µg/m3to 16.04～18.45µg/m3) as well as the contribution rate (from 11%～27% to 34%～44%). Moreover, the contribution of secondary PM2.5at different types of stations were significantly different, the contribution of secondary PM2.5was the largest at the background station, while the contribution of secondary PM2.5was the smallest at the urban station at the medium and the high photochemical level. In PM2.5pollution season, the O3concentration at each type of station under different PM2.5pollution levels was different. Generally, it showed the characteristics of background station > suburban station > urban station. The extinction effect and heterogeneous reaction of aerosol significantly promoted the generation of O3. With the increase of PM2.5concentration, the peak of O3concentration at each type of station gradually increased from 62.12～83.82µg/m3to 92.49～135.4µg/m3, and the peak value of O3change rate also increased from 8.42～10.02µg/(m3·h) to 21.33～27.04µg/(m3·h), which further promoted the coordinated growth of PM2.5and O3concentrations in Guangzhou.

PM2.5；O3；pollution seasons；interaction mechanism；different types of stations

X513

A

1000-6923(2021)10-4495-12

姚懿娟(1996-),女,湖南怀化人,华南理工大学硕士研究生,主要从事大气环境与污染控制方面研究.发表论文3篇.

2021-02-09

国家重点研发计划(2017YFC0212801,2017YFC0212805)

* 责任作者, 副研究员, fanly@scut.edu.cn