新型串行流化床流体动力学研究

宋鸣航， 王 涛， 刘晶晶， 刘永卓

(青岛科技大学 化工学院，山东 青岛 266042)

化学链燃烧是利用载氧体将传统燃烧分解为在空气反应器和燃料反应器的两步反应[1]。反应过程中化石燃料在燃料反应器(FR)中被载氧体释放的晶格氧氧化生成CO2，主要排出的是CO2和H2O[2]。还原后的载氧体进入空气反应器(AR)被空气充分氧化，回到燃料反应器(FR)完成循环。与传统燃烧相比化学链燃烧具有CO2内分离、高能源利用率并且可以有效控制NOx的生成等优势，被认为是最具前景的CO2捕获技术[3]。目前固体燃料如煤、生物质等的化学链燃烧为主要研究趋势[4-5]。

化学链燃烧反应器与载氧体的研究皆对固体燃料化学链燃烧起着至关重要的作用。在实验室和中试规模已成功设计和运行了多种形式的化学链燃烧反应器[6-11]。通常空气反应器是由密相与稀相组成的快速流化床，不同之处在于发生固体燃料转化的燃料反应器，其也是反应器设计核心。但是载氧体-固体燃料在流化床中流化时面临许多挑战：1)载氧体-固体燃料颗粒之间的良好混合和反应；2)挥发分从燃料反应器的逸出降低了CO2捕集效率；3)载氧体颗粒与未反应煤焦的分离。尽管在应对上述挑战方面已取得了很大进展[12-15]，但是反应器系统因此变得越来越复杂。

基于强化载氧体-固体燃料颗粒间反应和分离的要求，本实验室设计了一种耦合固体燃料反应和分离的化学链转化装置。与报道的化学链燃烧串行流化床相比，该装置具有以下特点和优势：1)将燃料反应器设计为不同流型的混合反应段和未反应碳分离段，分别强化双组分颗粒间的反应和分离，简化了燃料反应器结构；2)燃料反应器底部采用射流加料装置，再生的载氧体与固体燃料射流混合，可以实现颗粒性质差异大的载氧体-固体燃料间的充分混合反应。颗粒流动特性的研究是装置稳定运行的前提，因此，本研究在自行搭建的冷模装置上考察了表观气速对装置内压降分布、固体循环率、固体颗粒浓度的影响，揭示了新型串行流化床内颗粒流体动力学规律。

1 实验部分

1.1 实验装置

本实验装置主要包括供气系统(TUGPT空压机)，LZB型流量计，反应器系统压力测试系统(Asmik压力传感器及压力显示表)，颗粒浓度测量系统(PV-6A型光纤维颗粒速度测量仪)。

化学链燃烧反应器系统如图1所示。该装置主要由鼓泡型空气反应器1(Φ5 mm×100 mm)，一级燃料反应器2(Φ5 mm×50 mm)，二级燃料反应器3(Φ5 mm×100 mm)，旋风分离器4(D=100 mm)和旋风分离器5(D=100 mm)，上流动密封阀6(16 mm×13 mm×6.5 mm)，下流动密封阀7(30 mm×16.5 mm×8 mm)，气体分布室8和9，进料口10组成。逆时针线和顺时针线分别代表该冷态实验装置中载氧体和燃料的循环路径。流化床的分布板采用多孔筛板分布板。在多孔板上铺了一层铁砂网防止物料漏入气体分布室。气固流动控制采用可控制的非机械阀。本装置采用了两个U型流动密封阀，选择空气作为流化气体，由TUGPT空压机提供。

1.空气反应器；2、3.燃料反应器；4、5.旋风分离器；6、7.U型流动密封阀；8、9.气体分布室；10.进料口；P1、P12.压力测试点；G1～G4.控制风；I1～I4.进气口。图1 化学链燃烧反应器系统图Fig.1 Chemical chain combustion reactor system

为了揭示颗粒循环系统的压降分布特性，在冷模装置上设置了12个测压点。以一级燃料反应器底部为基准，测压点高度如下：燃料反应器2(P1：0.07 m、P2：0.36 m、P3：0.66 m、P4：1.065 m)、燃料反应器3(P5：1.66 m)、上流动密封阀6(P6：1.335 m、P7：1.45 m)、空气反应器1(P8：1.275 m、P9：0.89 m)、下流动密封阀7(P10：0.445 m、P11：0.18 m、P12：0.335 m)。为了揭示两级燃料反应器内颗粒浓度分布，选择反应器交界处、充分发展区、出料口和出料口上方作为颗粒浓度测量点。高度如下：Z1=0.07 m、Z2=0.36 m、Z3=0.66 m、Z4=1.065 m、Z5=1.56 m、Z6=1.66 m和Z7=1.825 m。颗粒浓度测量采用中国科学院过程工程研究所所研制的PV-6A型光导纤维测速仪，选用直径2.16 mm的光纤探针，设置参数为采样频率31.25 kHz，采样时间1.049 s，数据量32 768。

1.2 物料

本冷模实验装置采用石英砂代替固体载氧体颗粒。粒径为180～250 μm，用量筒测量了它的堆积密度，最小流化速度通过计算得到[14]。实验物料性质一览表见表1。实验物料的总装载量在9～15 kg范围内。

表1 实验物料特性Table 1 List of experimental materials property

1.3 实验步骤与数据分析

压降可以反映出装置运行稳定及颗粒流动规律，固体颗粒浓度是工业流化床反应器的一个重要参数，对流化床的运行和控制起着非常重要的作用，固体颗粒的循环率很大程度上决定了流化床内的流体动力特征。本实验装置流动特性主要考察射流处表观气速对循环系统压降分布、固体循环率以及燃料反应器固体颗粒浓度分布的影响。实验流程为：从进料口10进物料，启动空压机打开放气口，LZB气体流量计控制空气经I1和I2进气口对物料进行流化，经I3进入气体分布室提供松动风使物料在燃料反应器上段继续流化，旋风分离器4将物料与灰分离，物料从下出可继续通入进料口10。循环物料在燃料反应器3中段处流入上流动密封阀6，通过调节流动密封阀的控制风G3和G4来调节燃料反应器的物料流入空气反应器。流向空气反应器的物料通过经I4进入气体分布室9的空气流化，流入下流动密封阀7，通过控制风G1和G2的控制进入燃料反应器2，旋风分离器5将物料与灰分离。

压降通过Asmik压力传感器及压力显示表进行观察取值。测量颗粒浓度时由于光纤探头测量的是相对颗粒浓度，分别利用空床和自然填充床作为颗粒浓度最值进行准确标定，多次取值求平均最后得到颗粒浓度和电压信号的关系。本工作采用切换法进行固体循环率的测量：在装置稳定运行时将经气固分离器分离的固体颗粒快速切入另一和伴床平行的的测量管，收集一段时间后再将颗粒切回。然后量取测量管中的颗粒高度用式(1)测得物料循环量(Gs)。

(1)

式(1)中：hs指在Δt时间内收集的测量管内固体颗粒的堆积高度，m；Am指测量管横截面积，m2；ρp指颗粒密度，kg·m-3；εmf指初始流态化空隙率；Δt指采样时间。

2 结果与讨论

2.1 表观气速对压降的影响

考察了不同表观气速下循环系统压降分布特性，见图2。图2中1～12代表循环系统P1～P12等12个测压点。由图2可知，射流表观气速在4.89 m·s-1到6.42 m·s-1变化时，P7均大于P8,P11均大于P1,表明在较大表观气速范围内颗粒循环系统运行稳定。随着射流表观气速的增大，P4处压降减小，P5处压降增大，P1、P2、P3和空气反应器各高度点基本没有变化。分析原因：二级燃料反应器内的表观气速保持不变，随着射流表观气速的增大，有更多物料从一级燃料反应器进入二级燃料反应器，导致一级燃料反应器颗粒浓度减小，二级燃料反应器内颗粒浓度增加，因此P4点压降减小，P5处压降增大；与此同时物料加速从空气反应器进入一级燃料反应器，减小了二级燃料反应器下部颗粒浓度的变化趋势，导致P2和P3处变化不明显。

图2 不同的表观气速下循环系统压降分布Fig.2 Pressure relative to atmosphere under different superficial gas velocity

2.2 表观气速对固体循环率的影响

燃料反应器与空气反应器之间的固体循环率对于化学链燃烧系统的运行至关重要，应对其进行控制以满足燃料反应器中的热量和氧气需求。表观气速对固体循环率影响见图3。在气速从4.82 m·s-1增大到8.03 m·s-1的过程中，固体循环率逐渐增大。因为随着气速的增大，更多的物料进入二级燃料反应器从而循环进入空气反应器，因此固体循环率逐渐增大，与各点的压降变化趋势一致。另外，由图3可以看出固体循环率具有较大的调控区间。

图3 表观气速对固体循环率的影响Fig.3 Effect of superficial gas velocity on solids circulation rate

2.3 表观气速对固体颗粒浓度的影响

固体颗粒浓度决定颗粒流动状态和浓稀相区的高度，进一步决定固体循环率的大小和颗粒停留时间。图4为不同表观气速下固体颗粒浓度分布图。由图4可知，随着表观气速的变化，快速混合反应段的一级燃料反应器的固含率εs>0.15，属于高密度快速流化状态，较高的颗粒浓度强化了载氧体-固体燃料间的反应。二级燃料反应器的高颗粒浓度保证了一级燃料反应器内整体的高密度快速流化状态，有利于增加双组分颗粒间的反应时间，实现固体燃料的充分反应。另外，随着表观气速的增大，一级燃料反应器颗粒浓度逐渐降低，二级燃料反应器表现为先增大后减小。分析原因：在气速从5.62 m·s-1增大到8.83 m·s-1的过程中，一级燃料反应器内空隙率逐渐增大，颗粒浓度逐渐减小，随着进入二级燃料反应器，物料在到达出口前充分发展，因此先增大后减小。

图4 不同的表观气速下固体颗粒浓度分布Fig.4 Concentration distribution of solid particles under different superficial gas velocity

3 结 论

1)当射流表观气速在4.82 m·s-1到8.03 m·s-1较大范围内变化时，颗粒循环系统运行稳定；固体循环率具有较大的调控区间。当射流表观气速在4.82 m·s-1到8.03 m·s-1范围内变化时，颗粒浓度随着表观气速增加而降低；固体循环率随着表观气速的增加而增大，但预计会受上流动密封阀锁料的影响而最终趋于平稳。

2)一级燃料反应器的固含率εs>0.15，属于高密度快速流化状态，强化了载氧体-固体燃料间的反应。二级燃料反应器的高颗粒浓度有利于增加双组分颗粒间的反应时间，实现固体燃料的充分反应。