榆神府矿区富油煤煤相及孔隙结构特征试验研究

申艳军，王 旭，师庆民，郭 晨，雷方超，寇丙洋，马 文

（1.西安科技大学 地质与环境学院，陕西 西安 710054；2.西安科技大学 煤炭绿色开采地质研究院，陕西 西安 710054；3.西安科技大学 建筑与土木工程学院，陕西 西安 710054）

“缺油、少气、相对富煤”是我国现阶段能源的典型禀赋特点[1]。随着我国经济的快速发展，石油、天然气对外依赖度逐年攀升。在2019 年，石油对外依存度已达72.5%，天然气对外依存度也达到45.2%[2]。而开展“煤低温热解制油炼气”可有效缓解我国油气供给压力，在一定程度上保障我国能源安全。目前而言，依据传统煤田地质学的定义，低温干馏焦油产率大于7%为富油煤，可通过开展煤制油补给油气能源不足现状[3]。煤样孔隙作为热解产物的重要运移通道，以及通过影响热传导，进而影响煤样热解效率[4-5]。而煤相则通过控制煤的原始物质组成和结构影响煤的孔隙结构[6-7]。因此，开展煤相与孔隙结构研究，可为进一步促进认识富油煤孔隙发育特征以及发育环境，高效热解，实现优质煤炭资源清洁利用并保障能源安全提供基础理论指导。煤相通常是指煤在形成时期的沉积相，反映了成煤时期泥炭沼泽的原始成因环境[8-9]。因此，煤相分析对于研究煤的形成机理与物孔隙发育特征具有非常重要的理论意义。近年来，众多学者围绕煤相做了大量的研究工作，如Diessel、Calder 等提出了凝胶化指数GI、植物保存指数TPI、地下水流动指数GWI和植被指数VI，已广泛应用于煤成因环境与植物类型研究中[10-11]。Zhao[12]通过开展煤相分析，研究了成煤植物演化特征，并讨论了煤相对煤吸附气体能力的影响。李玉坤[13]基于煤岩与煤质特征开展煤相分析，揭示了吐哈盆地侏罗系含煤地层的成煤环境。PATRICIA[14]通过开展煤相分析与煤质分析，研究了哥伦比亚煤的煤岩组分演变机制，分析了成煤环境对煤质成分的影响。以往研究多侧重于普通煤煤相与物质成分的关系，而关于孔隙的研究也大多局限于孔隙本身，针对煤相对孔隙结构的影响报导相对较少。据此，以榆神府矿区柠条塔煤矿2-2煤层、张家峁煤矿4-2煤层富油煤为研究对象，开展煤岩亚显微组分定量和压汞实验，分析煤相对富油煤孔隙结构的控制效应，为富油煤高效热解提供理论依据。

1 榆神府矿区富油煤赋存地质特征及测试方法

1.1 地质概况

榆神府矿区位于鄂尔多斯盆地，地处陕西省榆林市神木县西北部，东西宽约84 km，南北长约85 km，面积8 369.1 km2，包括榆神和神府2 大矿区[15]。柠条塔煤矿、张家峁煤矿位于神府矿区东南部，含煤地层均为中侏罗统延安组，主要由三角洲碎屑沉积体系周期性淤浅废弃、广泛泥炭沼泽化聚集而成。其中柠条塔矿区整体呈现为面向西北倾斜的单斜构造，未有较大断层；其主要可采煤层为4 个煤层，煤样平均焦油产率为11%～12%。其中2-2煤层处于延安组第4 段，煤层较厚，厚度为0～7.98 m，局部煤层含有1～2 层夹矸，煤类单一为稳定性煤层。张家峁煤矿整体呈现向西倾斜的单一构造，倾角约为1%，无断层；其主采煤层为4 个煤层，焦油产率为7%～9%。4-2煤层位于延安组第2 段，厚度为0～4.25 m，煤层含有3 层夹矸。采集柠条塔2-2煤层、张家峁4-2煤层井下新鲜煤壁样品，及时用保鲜膜密封送往实验室进行下一步处理。

1.2 样品采集与测试

所测富油煤样品采自陕北榆林神府煤矿区柠条塔煤矿2-2煤层以及张家峁煤矿4-2煤层新鲜采煤工作面，煤样综采面煤层柱状综合图如图1。煤样均是从工作面由上至下刻槽采取，共采集15 袋煤样分别编号为M1～M15，其中柠条塔样品从下至上编号为M1～M6，张家峁由上至下进行编号为M7～M15。此外M10、M14 为矸石层。煤样采集时均用保鲜膜进行包裹，防止煤样氧化；采集后，均在规定的时间内送往实验室进行亚显微煤岩组分定量和煤相分析。另外，制备ϕ20 mm×10 mm 柱状样品开展压汞试验测量煤样孔径分布、孔隙结构类型及其连通性等物性参数。

图1 煤样综采工作面煤层柱状综合图[16-17]Fig.1 Columnar comprehensive drawings of fully mechanized coal face with coal sample

2 榆神府矿区富油煤煤相学特征量化分析

煤相可通过植物组织保存指数TPI、凝胶化指数GI、植被指数VI 和地下水流动指数GWI 等参数综合表征，从而获得成煤植物、泥炭沼泽类型及沉积环境等信息。TPI 反映了植物木质材料（例如树干、根、茎等）的保存程度与降解程度，GI 可以推测沼泽中的地下水位，两者相结合，可以分析煤炭形成的古泥炭沼泽类型与沉积环境。GWI 可以反映泥炭沼泽的覆水深度，从而表示地下水位的变化及其对泥炭沼泽环境的影响程度；VI 为植被指数，可以分析成煤植物的类型与成煤植物的保存程度。

组织保存指数TPI：

式中：Te 为均质镜质体组分含量；T 为结构镜质体组分含量；F 为丝质体组分含量；Sf 为半丝质体组分含量；De 为基质镜质体组分含量；Ma 为粗粒体组分含量；Id 为碎屑惰质体组分含量。

凝胶化指数GI：

式中：B 为菌类体的组分含量；C 为角质体的组分含量。

根据各亚显微煤岩组分定量成果计算得到煤相参数GI、TPI、GWI 和VI 的数值，煤样煤相参数见表1。在此基础上借助经典煤相分析图与分类开展煤相分析。

表1 煤样煤相参数Table 1 Coal phase parameters of coal samples

GI-TPI 煤相关系图版最早由Disset 提出，基于显微煤岩组分含量计算煤相参数，划分出不同的泥炭沼泽类型，从而对煤相进行分类，是研究煤相的重要工具。GI 为凝胶化物质含量与非凝胶化物质含量之比，主要反映了成煤泥炭沼泽的持续时间及其湿润的程度[12]。当GI 值愈大，则沼泽的环境愈潮湿；GI 值愈小，则沼泽的环境愈干燥。TPI 反映了植物木质材料组织(例如树干、根、茎叶等)的保存程度与降解程度[11]，也可表示沼泽水体PH 值的变化情况，当TPI 值较小时，植物组织的降解程度高，组织保存的完整性差；TPI 值越大时，植物组织的降解程度低，组织保存较完整。

根据GI 和TPI 的数值，可将成煤泥炭沼泽分为5 类：湿地草本沼泽相（TPI＜1，GI＜5）、低位沼泽（芦苇）相（TPI＜1，GI＞5）、干燥森林沼泽相（TPI＞1，GI＜1）、潮湿森林沼泽相（TPI＞1，1＜GI＜5）、较浅覆水森林沼泽相（TPI＞1，5＜GI＜10）和较深覆水森林沼泽相（TPI＞1，GI＞10），煤样沼泽相位图如图2。

图2 煤样沼泽相位图Fig.2 Coal samples swamp phase diagram

根据图2 可得，样品M1、M2、M5、M6 落在湿地草本沼泽相中，仅M3、M4 落在潮湿森林沼泽相中。表明柠条塔2-2煤层总体为湿地草本沼泽相，部分为潮湿森林沼泽相。而在M7～M15 样品中，样品M7、M11、M12、M13、M15 落在干燥森林沼泽相，样品M8、M9 分布在湿地草本沼泽相，表明张家峁4-2煤层总体为干燥森林沼泽相，部分为湿地草本沼泽相。2 个煤层形成的沼泽类型存在显著差异，构成其孔隙结构等物性特征差异的基础。

VI-GWI 煤相关系图最早由Calder 提出，是煤相学分析的重要指标。GWI 可以表示成煤泥炭沼泽的水位变化，值越大时，则水位越高，地下水动力条件越强，反之，则越弱。VI 为植被指数，主要用以表示原始成煤植物的类型和其保存的完整程度，当VI值越高时，表示泥炭沼泽为以木本为主的森林沼泽；当VI 值越低时，表示泥炭沼泽以多草本的湖泊环境为主。煤样VI-GWI 关系图如图3。

图3 煤样VI-GWI 关系图Fig.3 VI-GWI diagram of coal samples

根据图3 可得，M1～M6 样品的GWI 均小于0.4，表明2-2煤的沉积环境水动力条件非常弱。M1、M2、M5、M6 样品的VI 值小于1，M3、M4 样品的VI值大于1，表示煤样成煤植被先从草本植物转化为木本植被，又转化为草本植被。M1～M4 煤样TPI 值逐渐增大，表明2-2煤层由湿地草本沼泽转化为潮湿森林沼泽，GI 值逐渐减小，说明成煤环境更加干燥，植物组织保存程度趋于完整；而样品M4～M6 的TPI 值突然减小，GI 值突然增大，由潮湿森林沼泽转变为湿地草本沼泽，说明此过程中水位突然升高，使成煤环境潮湿，地下水动力条件增强，破坏植物组织的保存。此外，M1、M2、M5、M6 样品的VI 值小于1，M3、M4 样品的VI 值大于1，可见煤样的VI 值范围较宽，表明成煤植物降解较严重的原因为成煤植被的类型差异。具体而言，2-2煤在成煤过程中，成煤植被先以草本植物为主，在M3 与M4 分层形成过程中，转化为以木本植物为主，又转化为草本植物。

张家峁煤矿4-2煤层总体为干燥森林沼泽相，部分属于湿地草本沼泽相。根据图3 可得，4-2煤层的样品除M13 外的GWI 值均小于0.06，整个沉积环境中水动力条件始终较弱。大多分层样品的TPI值大多大于1，表明张家峁煤矿煤样成煤植被以木本为主，而其VI 值也大多大于1，也验证了成煤植被保存较好。而M8 的VI 值大于1 但在1 附近、M9的VI 值小于1，样品TPI 值小于1，表明样品成煤植被为草本植被，其植被降解较为严重。同时也表明张家峁煤样由上至下，其成煤植被从木本转变为草本再过渡到木本的演化过程，成煤环境间歇性向多草本的湖泊环境转化。

总体而言，通过以上研究，可以发现榆林神府矿区富油煤整个沉积环境水动力条件均较弱，成煤环境较为干燥，导致煤样成煤植被组织被保留较好。而植被组织中的H/C 较高，较高H/C 可使煤样热解产物增多[18]；其次，植物植被中拥有较高的挥发分，可有效提高煤样热解油气产率[19-20]；此外，不同结构也会导致煤样热解产物产生较大差异[21-22]，草本植被与木本成煤植被的差异性导致煤样孔隙结构的差异性。因此，研究煤相特征对于后期认知富油煤热解具有一定意义。

3 基于MIP 法的榆神府矿区富油煤孔隙结构特征

采用压汞法测试样品的内部孔隙结构，其原理为压入煤样中特定孔径孔隙的汞体积与进汞压力呈单调函数关系，通过Washburn 方程可以实现毛管压力与孔径的转换，进而获得煤样孔径分布、连通性等信息[23]：

式中：r 为样品孔喉半径，μm；σ 为表面张力，MPa；α 为汞在颗粒表面接触角，（°）；p 为进汞压力，MPa。

压汞法一般可测量几十纳米至几百微米的孔隙，常被用于研究能源储层中孔、大孔乃至裂隙的发育特征。孔径划分采用B.B.霍多特（1996）划分法，即孔径小于10 nm 为微孔、10～100 nm 为小孔、大于100～1 000 nm 为中孔、大于1 000 nm 的为大孔。

3.1 富油煤孔径分布特征

基于压汞实验的富油煤孔径分布测试结果，煤样孔径分布图如图4。

图4 煤样孔径分布图Fig.4 Pore size distribution of coal samples

由图4（a）、图4（b）可以看出，柠条塔2-2煤层煤样孔隙主要存在2 种典型结构：M3～M4 煤样孔隙分布图为典型的单峰型，孔径主要分布在0.02～1 μm，小孔、中孔的占比为98.65%～99.46%，大孔占比仅为0.537%～2.04%。由此可见，样品M3～M4 小孔、中孔极为发育，未有大孔发育；而M1、M2、M5、M6煤样孔隙为典型的双峰型，孔径主要分布在0.02～1 μm 以及10～100 μm，其小孔、中孔、大孔占比均值分别为29.3%、37.6%、29.3%，样品的小孔、中孔、大孔发育较为均衡。总体而言，柠条塔煤样孔隙发育较为均衡。

从图4（c）、图4（d）可以看出，张家峁4-2煤层小孔、中孔发育较好，大孔发育较差；其占比分别为62.70%、29.59%、5.33%，仅样品M8～M9 小孔最好、中孔、大孔发育次之，其占比分别为53.61%、25.68%、18.24%。由此可见，同层煤样孔隙分布具有较大的差异性，这种差异性主要体现在大孔的发育程度。

3.2 富油煤孔隙形态特征

煤中的孔隙主要由开口孔隙与封闭孔隙组成，开口孔隙包含两端开口孔和一端开口孔，压汞法主要可以测量开口孔隙，通过对汞饱和度曲线分析，可对孔隙的连通性及其基本形态进行初步评价。煤样汞饱和度曲线如图5。从图5 可以看出，柠条塔的汞饱和曲线主要存在2 种类型。

图5 煤样汞饱和度曲线Fig.5 Mercury saturation curves of coal samples

第1 种类型为样品M1、M2、M5～M6 的汞饱和曲线，其特征可概括为以下3 个方面：①样品的汞饱和曲线具有较大的斜率，且在较低的进汞压力下，汞液能迅速进入孔隙内部，说明在样品孔隙中大、中孔隙的占比较大；②在较高进汞压力进汞曲线和退汞曲线有明显的差异，进汞曲线和退汞曲线间有明显的分离，表明孔隙存在两端开口孔隙；③在进汞压力较低时，退汞退汞饱和度较高，表明退汞程度较低，孔隙连通性较好。

第2 类型为样品M3～M4 的汞饱和曲线，其特征为：①样品汞饱和曲线斜率较小，且在较低的进汞压力下，汞饱和度较小，说明在样品孔隙中大、中孔隙的占比较小；②在进汞压力较大时，进汞曲线和退汞曲线近似平行重合，表明微小孔隙以一段开口的孔隙为主；③当在较低压力时，退汞饱和度较低，可见退汞量较大，表明煤样大、中孔隙大多为一端开口孔隙，孔隙连通性较差。张家峁煤样的汞饱和曲线也存在这2 种类型，其中M8～M9 符合第1 种类型，其余煤样为第2 种类型。

以上孔隙特征研究，可以发现柠条塔煤矿与张家峁煤矿煤样在孔隙特征上存在较大的差异。首先，柠条塔煤矿富油煤孔隙图大多为双峰型，各类孔隙发育较为均衡，各类孔隙占比均可达到30%以上，而张家峁煤矿富油煤孔隙图大多为单峰型，煤样小孔、中孔较为发育，大孔发育程度较差，孔隙占比仅为5.3%；其次，柠条塔煤样孔隙多为一端开口孔隙，孔隙连通性较好，而张家峁煤样孔隙类型为一端开口孔隙，孔隙连通性较差。

4 富油煤孔隙结构特征与煤相内在关联

煤相可反映煤的沉积环境，而沉积环境会影响成煤植被组织的降解，进而控制煤的孔隙结构发育。

沼泽类别与孔隙关系图如图6，其中各孔隙占比均为样品孔隙占比平均值。

图6 沼泽类别与孔隙关系图Fig.6 Relationship between swamp types and pores

从图6 可知，样品M1～M2、样品M5～M6、样品M8～M9 均属于湿地草本沼泽相，孔隙分布图为双峰形，其大孔发育最好，其样品各孔隙发育较为均衡，占比相差不大。样品M3～M4 属于潮湿森林沼泽相，其余样品均属于干燥森林沼泽相，样品孔隙分布均为单峰型，其呈现为小孔、中孔发育较好，分别为43.5%～62.7%、29.6%～55.8%，大孔发育较差，仅为总孔隙的5.3%。由此可得，不同煤相煤样孔隙分布具有较大差异，可见煤相是控制煤样孔隙结构发育差异化的重要因素。而孔隙类型差异较大的原因为：样品M1～M4、样品M8～M9 样品的成煤植物类别为草本植物，其余样品成煤植物均为木本植被，而与草本植被相比，木本植被质地坚硬，结构紧密，结构不易损伤，其次，其成煤环境较为干燥，更为稳定，导致其植物组织保留较好，越有利于中小孔隙的发育，导致木本植被煤样中小孔隙发育较好。与此相反，草本植被质地柔软，结构松散，其成煤环境大多为湖泊、河流环境，较不稳定，导致其更容易发生降解，组织更不易保留，使得原有孔隙被损坏，故而煤样大孔较为发育。可见煤样孔隙与煤相关系紧密，煤样大孔、煤相指标关系图如图7。

图7 煤样大孔、煤相指标关系图Fig.7 Relationship between macropore and coal facies indexes of coal samples

从图7 可知，煤样大孔占比与TPI、GI 相关性均较高，其中GI 值俞小，煤样环境越干燥，植被组织保留俞完善，TPI 值越高。煤样大孔占比与其TPI 两者呈现负相关关系，煤样大孔占比随着TPI 的增大而减小，而煤样大孔占比与GI 呈现正相关关系。其原因为大孔主要来源于成煤植被在沉积环境下的组织降解，从而产生较大的孔隙，或者来自于煤在煤化过程中生成气体后留下的气孔，随着变质作用的发展，煤样气孔逐渐扩大，小孔逐渐形成大孔[24-25]。但此类孔隙较少，煤样生气产生的孔隙往往为微孔，不易变化为大孔。而所用样品均为长焰煤，变质程度低，尚未开始大规模生气作用，极低的煤层瓦斯含量即为印证，因此影响大孔发育的因素应主要为原始沉积环境。样品TPI 值越大，GI 值俞小，表明成煤环境越干燥，煤样动水环境较弱，因此成煤植物组织保留越完整，孔隙大多为中小孔隙。但从图7（b）可知，存在较多煤样GI 值相差不大，而大孔占比相差很大的样品，因此，当煤的变质程度接近时，大孔的含量主要与TPI 具有相关性。此外，大孔和中孔主要为渗流孔，对渗透率具有显著贡献，因此可合理推测，当煤阶变化不大时，TPI 与煤样的渗流能力密切相关。

孔隙作为煤样焦油析出的重要通道，尤其是孔隙中的连通孔隙，而连通孔隙通常为大孔孔隙[26]。连通性较好的大孔可保障焦油的及时排出，提高煤样热解效率[7]。此外，连通性较好的孔隙可加快煤样热解温度提升，保障煤样热解的快速进行[6]。在煤阶变化程度不大时，煤样大孔孔隙主要受煤相控制。可见，煤相通过控制煤样大孔发育程度，进而并间接影响着煤储层后期低温热解效率。

5 结 论

1）柠条塔2-2煤的沼泽类别以湿地草本沼泽相为主，部分为潮湿森林沼泽相，其水动力条件较弱，植被降解较为严重；张家峁4-2煤的沼泽类别以干燥森林沼泽相为主，部分为湿地草本沼泽相，水动力条件弱，植被保留相对较好。

2）柠条塔2-2煤煤中的小孔、中孔、大孔发育较为均衡，孔隙连通性较好；张家峁4-2小孔、中孔发育较好，大孔发育相对较差，孔隙连通性较差。

3）在相似的煤阶条件下，煤相是控制大孔发育的主要因素，进而影响着煤储层的渗透性。在各种煤相指标中，TPI 是最有效的指示煤储层大孔发育程度的指标，为利用基础煤岩数据预测煤成因类型与煤层物性特征提供了基础。